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甲烷可控转化新途径的研究

中文文摘第1-13页
英文文摘第13-16页
第一章 前言第16-73页
   ·甲烷制合成气工艺的研究进展第16-25页
     ·甲烷制合成气的反应机理研究状况第16-19页
       ·甲烷制合成气的化学反应机理研究概况第16-18页
       ·甲烷制合成气能量热力学研究状况第18-19页
     ·甲烷制合成气催化剂的研究状况第19-20页
     ·载体的使用和机理研究现状第20-22页
       ·载体酸碱性对催化剂活性的影响第21页
       ·载体对CO_2解离能力的影响第21-22页
         ·载体和活性组分的作用对催化剂活性的影响第22页
     ·助催化剂的作用第22-23页
       ·碱土金属和稀土金属氧化物助剂的作用第23页
       ·混合金属和混合金属氧化物助剂的作用第23页
     ·催化剂积炭行为的研究第23-25页
       ·催化剂的活性组分对积炭的影响第24页
       ·载体的酸碱性对催化剂积炭的影响第24页
       ·助催化剂的抗积炭性能第24-25页
   ·费-托(F-T)合成第25-41页
     ·费-托合成机理的研究第26-30页
       ·经典费-托合成反应机理第26-27页
       ·C_2活性物种理论第27-29页
       ·烯烃重吸附的碳化物理论第29-30页
     ·费-托合成反应用催化剂的研究现状第30-37页
       ·铁基催化剂第31-34页
       ·钴基催化剂第34-37页
     ·费-托合成反应器的研究状况第37-41页
       ·列管式固定床反应器第38-39页
       ·流化床反应器第39页
       ·浆态床反应器第39-41页
   ·甲烷氧化偶联(OCM)制乙烯第41-45页
     ·OCM反应机理研究第41-42页
     ·氧物种的研究第42-43页
     ·催化剂研究进展第43-44页
     ·OCM过程的技术经济评估研究第44-45页
   ·甲烷芳构化研究进展第45-51页
     ·有氧气氛或氧化剂存在下的甲烷芳构化第46页
     ·无氧气氛下的甲烷芳构化第46-51页
       ·非氧条件下甲烷芳构化的一般情况第46-49页
       ·非氧条件下甲烷芳构化的催化剂第49-51页
         ·载体酸性的作用第49-50页
         ·过渡金属氧化物的作用第50-51页
   ·其他一些重要的甲烷活化转化研究成果第51-64页
     ·甲烷液相催化氧化法合成甲醇第51-57页
       ·甲烷液相催化氧化机理的研究进展第51页
       ·甲烷液相催化氧化法用氧化剂的研究第51-54页
         ·O_2为氧化剂第52页
         ·Cl_2为氧化剂第52页
         ·(CF_3CO)_2O(三氟乙酸酐)为氧化剂第52-53页
         ·K_2S_2O_4为氧化剂第53页
         ·H_2SO_4或SO_3为氧化剂第53-54页
       ·甲烷液相催化氧化法用催化剂的研究第54-56页
         ·Pt为催化剂第54-55页
         ·Pd为催化剂第55-56页
         ·稀土金属离子为催化剂第56页
         ·其它催化剂第56页
       ·反应溶剂与反应器相关研究第56-57页
     ·甲烷光催化氧化法合成甲醇第57-64页
       ·CH_4+O_2气固相光催化体系第58-60页
       ·CH_4+H_2O多相光催化体系第60-61页
       ·甲烷光催化氧化其它催化剂研究概况第61-64页
   ·甲烷催化转化研究的研究思路及方案的确立第64-65页
 参考文献第65-73页
第二章 甲烷与碘的光化学反应研究第73-91页
   ·引言第73页
   ·实验部分第73-82页
     ·化学实验品及光化学装置第73-78页
     ·光反应装置的设计第78-80页
     ·气体低压,负压采样器设计第80-82页
   ·实验简要步骤:第82-83页
   ·实验结果及讨论第83-88页
       ·不同光源对甲烷光化学碘化反应的影响第83页
     ·不同颜色反光板对甲烷光化学碘化反应的影响第83-84页
     ·考查光源光波波长范围对甲烷光化学碘化反应的影响第84-86页
     ·在一定光源照射下,足量碘与甲烷光反应生成的碘甲烷浓度与时间的关系第86页
     ·反应温度对甲烷光化学碘化反应的影响第86-88页
   ·碘化甲烷产物组成的确认(GC-Ms图)第88-90页
   ·小结第90页
 参考文献第90-91页
第三章 溴甲烷光化学合成的研究第91-115页
     ·引言第91-92页
     ·一溴甲烷的工业生产方法第91页
     ·二溴甲烷的工业生产第91-92页
     ·实验部分第92-93页
     ·化学试剂及分析用设备第92页
     ·实验中使用的设备第92-93页
     ·实验中所用光源第93页
     ·实验操作简要步骤第93页
     ·本实验研究中关于反应转化率和选择性的定义第93页
   ·实验结果第93-103页
     ·以液溴为溴源进行光化学反应各因素对气相产物组分溴甲烷的影响第93-99页
       ·溴量的变化对气相中的产生的一溴甲烷浓度的影响第93-95页
       ·不同光源对气相中的产物一溴甲烷浓度的影响第95-96页
       ·反应温度对气相中一溴甲烷产量的影响第96-97页
       ·光源中的紫外光线对气相中一溴甲烷生成的影响第97-98页
       ·小结与讨论第98-99页
     ·以液溴为溴源进行光化学反应后各因素对产物液相组成的影响第99-103页
       ·化学试剂及设备第99页
       ·改进后的光反应装置第99页
       ·实验操作简要步骤第99-100页
       ·一些重要的实验结果和结论第100-103页
   ·提高产物液体组分中一溴甲烷和二溴甲烷选择性的实验条件优化第103-104页
       ·实验装置上的改进第103页
     ·改进后的实验装置图第103-104页
     ·实验操作步骤第104页
   ·HBr和残余Br_2的测定方法第104页
   ·实验条件优化后的实验结果第104-106页
   ·结果与讨论第106-109页
   ·本次研究最佳实验结果与国外甲烷转化(液化)最佳结果之比较第109-110页
   ·甲烷溴化产物中各个组分的确认第110-113页
     ·总离子流图第110-111页
     ·各个组分的质谱图第111-113页
   ·本章小结第113页
 参考文献第113-115页
第四章 甲烷在低碳烃混合体系中的低温活化研究第115-134页
   ·化学试剂和仪器设备第115-116页
   ·各种催化材料的合成第116-117页
     ·负载金属氧化物HZSM-5系列催化剂的制备第117页
     ·Al-SBA-15分子筛的制备第117页
     ·甲烷的催化活化第117页
   ·结果与讨论第117-131页
     ·乙烯存在下甲烷的芳构化第118-129页
       ·各种类型催化剂上的芳构化第118-120页
       ·Ga氧化物负载在HZSM-5上的甲烷芳构化第120-123页
         ·不同Ga含量对芳构化的影响第120-121页
         ·原料气组成不同对芳构化的影响第121-123页
       ·添加稀土金属的Zn/HZSM-5上的芳构化第123-129页
         ·不同稀土金属氧化物对催化剂活性的影响第123-125页
         ·温度的影响第125-127页
         ·CH_4/C_2H_4摩尔比变化对芳构化的影响第127-128页
         ·催化剂的寿命第128-129页
     ·其他烃类对甲烷芳构化的影响第129-131页
       ·添加丙烷对甲烷芳构化的影响第129-130页
       ·丁烷对甲烷芳构化的影响第130-131页
   ·结论第131-132页
 参考文献第132-134页
第五章 原位涂层法合成FePO_4/SBA-15材料及其在甲烷氧化生成甲醛反应中的应用第134-144页
   ·引言第134-135页
   ·催化剂的表征方法及条件第135-136页
     ·X-射线粉末衍射测试(XRD)第135页
     ·比表面和孔径分析第135页
     ·透射电镜(TEM)第135页
     ·~(31)P固体魔角核磁共振(~(31)P MAS NMR)第135页
     ·热重-差热分析(TG-SDTA)第135页
     ·电子顺磁共振(ESR)第135-136页
   ·FePO_4/SBA-15材料的制备第136页
   ·FePO_4/SBA-15材料的组成及结构分析第136-137页
     ·FePO_4/SBA-15材料的结构与表征第137-141页
       ·粉末X-射线衍射(XRD)第137-138页
       ·N_2吸附-脱附等温线(adorption-desorption)第138-139页
       ·TEM(Transmission Electron Microscopy)结果第139-140页
       ·热性质实验结果第140-141页
   ·在甲烷氧化中的催化活性第141-142页
   ·结论第142页
 参考文献第142-144页
博士生学习期间主要科研成果第144-146页
Acknowledgement第146-147页

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