| 摘要 | 第4-6页 |
| abstract | 第6-8页 |
| 第1章 绪论 | 第12-36页 |
| 1.1 引言 | 第12-14页 |
| 1.2 CO_2还原的实验研究 | 第14-21页 |
| 1.2.1 光催化CO_2还原 | 第14-15页 |
| 1.2.2 高温高压CO_2还原 | 第15-17页 |
| 1.2.3 CO_2电化学还原 | 第17-21页 |
| 1.3 CO_2还原的理论研究 | 第21-29页 |
| 1.3.1 CO_2还原的理论模型 | 第21-25页 |
| 1.3.2 CO_2还原的反应机理 | 第25-27页 |
| 1.3.3 CO_2还原的描述符 | 第27-28页 |
| 1.3.4 CO_2还原的新型催化剂 | 第28-29页 |
| 1.4 计算模拟方法 | 第29-34页 |
| 1.4.1 密度泛函理论 | 第30-33页 |
| 1.4.2 CASTEP模块 | 第33-34页 |
| 1.5 本论文的研究工作 | 第34-36页 |
| 第2章 理论探究铜在二氧化碳电化学中的独特性能 | 第36-52页 |
| 2.1 引言 | 第36-38页 |
| 2.2 计算方法 | 第38-39页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第39-50页 |
| 2.3.1 固液界面的原子构型 | 第39-40页 |
| 2.3.2 Cu(211)/(111)表面H2的生成 | 第40-41页 |
| 2.3.3 CO*单体还是CO*二聚体才是中间产物？ | 第41-42页 |
| 2.3.4 Cu(211)表面CH_4/C_2H_4生成的竞争机理 | 第42-45页 |
| 2.3.5 CO_2电化学还原机理 | 第45-50页 |
| 2.4 本章小结 | 第50-52页 |
| 第3章 二氧化碳电化学还原为甲酸：电化学反应中水层的作用 | 第52-64页 |
| 3.1 引言 | 第52-53页 |
| 3.2 计算方法 | 第53-54页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第54-61页 |
| 3.3.1 固液界面构型 | 第54-56页 |
| 3.3.2 5H_2O/1H/Cu(211)：CO_2/CO还原机制 | 第56-57页 |
| 3.3.3 5H_2O/3H/Cu(211)：CO_2/CO还原机制 | 第57-59页 |
| 3.3.4 6H_2O/1H/Cu(211)：CO_2/CO还原机制 | 第59-60页 |
| 3.3.5 反应环境的影响 | 第60-61页 |
| 3.4 本章小结 | 第61-64页 |
| 第4章 二氧化碳还原为甲醇反应机理的研究 | 第64-76页 |
| 4.1 引言 | 第64-65页 |
| 4.2 计算方法 | 第65-66页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第66-75页 |
| 4.3.1 Cu(211)和含有水链结构的Cu(211) | 第66-68页 |
| 4.3.2 CHO*,CH_2O*和CH_3O*反应路径 | 第68-72页 |
| 4.3.3 COH*和HCOO*反应路径 | 第72-75页 |
| 4.4 本章小结 | 第75-76页 |
| 第5章 二氧化碳电化学还原有效描述符及高性能催化剂预测 | 第76-90页 |
| 5.1 引言 | 第76-77页 |
| 5.2 计算方法 | 第77-78页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第78-89页 |
| 5.3.1 描述符 | 第78-83页 |
| 5.3.2 描述符合理性的机理解释 | 第83-84页 |
| 5.3.3 高性能催化剂的预测 | 第84-89页 |
| 5.4 本章小结 | 第89-90页 |
| 第6章 结论 | 第90-92页 |
| 参考文献 | 第92-118页 |
| 攻读博士学位期间发表和待发表的论文 | 第118-120页 |
| 致谢 | 第120页 |
