| 致谢 | 第6-7页 |
| 摘要 | 第7-8页 |
| Abstract | 第8-9页 |
| 前言 | 第14-16页 |
| 第1章 文献综述 | 第16-36页 |
| 1.1 甲烷选择性氧化的研究进展 | 第16-25页 |
| 1.1.1 间接法工艺 | 第16-17页 |
| 1.1.2 气相均相氧化法 | 第17-19页 |
| 1.1.3 液相催化氧化法 | 第19-20页 |
| 1.1.4 气固催化氧化法 | 第20-23页 |
| 1.1.4.1 以O_2作为氧化剂 | 第20-21页 |
| 1.1.4.2 以N_2O作为氧化剂 | 第21-23页 |
| 1.1.5 其他直接法工艺 | 第23-25页 |
| 1.1.5.1 生物酶催化氧化法 | 第23-24页 |
| 1.1.5.2 甲烷选择性无氧氧化法 | 第24-25页 |
| 1.2 N_2O氧化甲烷铁基催化剂 | 第25-33页 |
| 1.2.1 铁基催化剂N_2O选择性氧化甲烷的机理 | 第26-28页 |
| 1.2.2 活性中心α-Fe的结构 | 第28-30页 |
| 1.2.3 铁基催化剂的制备方法 | 第30-32页 |
| 1.2.3.1 浸渍法 | 第30-31页 |
| 1.2.3.2 离子交换法 | 第31页 |
| 1.2.3.3 表面金属有机法 | 第31-32页 |
| 1.2.4 铁基催化剂的改性手段 | 第32-33页 |
| 1.3 文献小结及本文研究内容 | 第33-36页 |
| 1.3.1 文献小结 | 第33-34页 |
| 1.3.2 本论文研究内容 | 第34-36页 |
| 第2章 实验部分 | 第36-48页 |
| 2.1 试剂与仪器 | 第36-37页 |
| 2.1.1 化学试剂 | 第36页 |
| 2.1.2 实验仪器 | 第36-37页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第37-38页 |
| 2.2.1 新型固态离子交换法 | 第37-38页 |
| 2.2.2 等量浸渍法 | 第38页 |
| 2.2.3 催化剂Na改性 | 第38页 |
| 2.3 催化剂的性能考评 | 第38-40页 |
| 2.3.1 考评装置及条件 | 第38-39页 |
| 2.3.2 考评操作步骤 | 第39-40页 |
| 2.3.3 反应产物测定 | 第40页 |
| 2.4 反应转化率和产物选择性计算 | 第40-43页 |
| 2.4.1 转化率的计算 | 第40-41页 |
| 2.4.2 选择性的计算 | 第41-43页 |
| 2.5 催化剂的表征 | 第43-48页 |
| 2.5.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第43页 |
| 2.5.2 电感耦合等离子体发射光谱(ICP) | 第43页 |
| 2.5.3 N_2吸脱附测试 | 第43-44页 |
| 2.5.4 NH_3程序升温脱附(NH3-TPD) | 第44页 |
| 2.5.5 铝谱固体核磁(~(27)Al MAS NMR) | 第44页 |
| 2.5.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis) | 第44页 |
| 2.5.7 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第44-45页 |
| 2.5.8 N_2O滴定 | 第45页 |
| 2.5.9 透射电镜(TEM) | 第45页 |
| 2.5.10 电子顺磁共振(EPR) | 第45-46页 |
| 2.5.11 穆斯堡尔谱(Mossbauer谱) | 第46页 |
| 2.5.12 热重分析测试(TG) | 第46-48页 |
| 第3章 Fe含量对Fe/Y催化剂性能的影响 | 第48-56页 |
| 3.1 引言 | 第48页 |
| 3.2 实验设计 | 第48页 |
| 3.3 实验结果与讨论 | 第48-53页 |
| 3.3.1 催化剂的表征结果 | 第48-52页 |
| 3.3.1.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第48-49页 |
| 3.3.1.2 催化剂的组成和孔分析 | 第49-50页 |
| 3.3.1.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis) | 第50-51页 |
| 3.3.1.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第51-52页 |
| 3.3.2 催化剂的考评结果 | 第52-53页 |
| 3.4 本章小结 | 第53-56页 |
| 第4章 制备方法对Fe/Y催化剂性能的影响 | 第56-68页 |
| 4.1 引言 | 第56页 |
| 4.2 实验设计 | 第56页 |
| 4.3 实验结果与讨论 | 第56-66页 |
| 4.3.1 催化剂的表征结果 | 第56-64页 |
| 4.3.1.1 催化剂的组成和孔分析 | 第57页 |
| 4.3.1.2 X射线粉末衍射(XRD) | 第57-58页 |
| 4.3.1.3 铝谱固体核磁(~(27)Al MAS NMR) | 第58-59页 |
| 4.3.1.4 N_2O滴定 | 第59-60页 |
| 4.3.1.5 透射电镜(TEM) | 第60-61页 |
| 4.3.1.6 电子顺磁共振(EPR) | 第61-62页 |
| 4.3.1.7 穆斯堡尔谱(Mossbauer谱) | 第62-64页 |
| 4.3.2 催化剂的考评结果 | 第64-66页 |
| 4.4 本章小结 | 第66-68页 |
| 第5章 Fe/Y催化剂的Na改性探索 | 第68-78页 |
| 5.1 引言 | 第68页 |
| 5.2 实验设计 | 第68页 |
| 5.3 实验结果与讨论 | 第68-75页 |
| 5.3.1 催化剂的考评结果 | 第68-69页 |
| 5.3.2 催化剂的表征结果 | 第69-75页 |
| 5.3.2.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第69-70页 |
| 5.3.2.2 催化剂的组成和孔分析 | 第70-71页 |
| 5.3.2.3 电子顺磁共振(EPR) | 第71-72页 |
| 5.3.2.4 铝谱固体核磁(~(27)Al MAS NMR) | 第72-73页 |
| 5.3.2.5 NH_3程序升温脱附(NH_3-IPD) | 第73-74页 |
| 5.3.2.6 热重分析(TG) | 第74-75页 |
| 5.4 本章小结 | 第75-78页 |
| 第6章 结论与展望 | 第78-80页 |
| 6.1 结论 | 第78-79页 |
| 6.2 展望 | 第79-80页 |
| 参考文献 | 第80-88页 |
| 附录 | 第88页 |
