| 摘要 | 第1-8页 |
| Abstract | 第8-12页 |
| 目录 | 第12-16页 |
| 第1章 绪论 | 第16-46页 |
| ·谱学电化学技术概述 | 第16-18页 |
| ·表面增强拉曼光谱技术 | 第18-26页 |
| ·拉曼光谱介绍 | 第19-20页 |
| ·表面增强拉曼光谱 | 第20-22页 |
| ·SERS增强机理 | 第22-23页 |
| ·过渡金属SERS基底的制备方法 | 第23-26页 |
| ·密度泛函理论及其在电化学表面科学中的应用 | 第26-38页 |
| ·绝热近似和Hartree-Fock近似 | 第27-29页 |
| ·密度泛函理论的基础 | 第29-36页 |
| ·基于Slab模型的DFT计算及VASP软件包介绍 | 第36-38页 |
| ·密度泛函理论在电化学表面科学领域中的应用 | 第38页 |
| ·C_1分子在过渡金属表面吸附及氧化研究进展 | 第38-46页 |
| ·燃料电池研究背景 | 第38-40页 |
| ·C_1分子催化氧化机理的研究进展 | 第40-42页 |
| ·本论文主要工作 | 第42-46页 |
| 第2章 实验部分 | 第46-68页 |
| ·实验仪器与装置 | 第46-50页 |
| ·共焦拉曼光谱仪 | 第46-48页 |
| ·扫描电子显微镜 | 第48-49页 |
| ·电化学工作站 | 第49页 |
| ·电化学玻璃电解池 | 第49-50页 |
| ·拉曼电解池的设计 | 第50-54页 |
| ·拉曼电解池设计注意事项 | 第50-51页 |
| ·常规拉曼电解池设计 | 第51-52页 |
| ·拉曼流动电解池设计 | 第52-54页 |
| ·试剂、气体及电极 | 第54-55页 |
| ·核壳纳米粒子薄膜电极制备方法 | 第55-62页 |
| ·Au纳米粒子的制备 | 第56-57页 |
| ·核壳Au@Pt纳米粒子的制备 | 第57-58页 |
| ·核壳Au@Pd纳米粒子的制备 | 第58-59页 |
| ·核壳Au@Ru纳米粒子的制备 | 第59-60页 |
| ·核壳Au@Rh纳米粒子的制备 | 第60-61页 |
| ·核壳纳米粒子薄膜电极的准备方法 | 第61-62页 |
| 附录(如何提高拉曼实验检测灵敏度) | 第62-68页 |
| 第3章 CO在Pt上吸附的SERS及DFT研究 | 第68-106页 |
| ·CO在Pt上吸附的研究进展 | 第68-70页 |
| ·偶极耦合作用对在Pt上吸附的CO的振动频率及拉曼强度的影响 | 第70-73页 |
| ·偶极耦合作用的来源 | 第70-71页 |
| ·拉曼强度及频率的偶极耦合作用公式推导 | 第71-73页 |
| ·CO覆盖度及分压对CO在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附的影响 | 第73-79页 |
| ·实验步骤 | 第73-74页 |
| ·CO表面覆盖度对CO在Au@Pt纳米粒子薄膜电极吸附的影响 | 第74-77页 |
| ·溶液CO分压对CO在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附的影响 | 第77-79页 |
| ·溶液pH值对CO在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附的影响 | 第79-86页 |
| ·实验步骤 | 第79页 |
| ·在CO饱和的酸性和中性溶液中切换的时间分辨拉曼光谱研究 | 第79-82页 |
| ·在CO饱和的碱性和中性溶液中切换的时间分辨拉曼光谱研究 | 第82-85页 |
| ·溶液切换过程中CO峰频率变化的机理 | 第85页 |
| ·溶液切换过程中Pt—CO谱带强度变化的机理 | 第85-86页 |
| ·不同的溶液切换条件下CO在Pt上吸附的时间分辨SERS研究总结 | 第86-88页 |
| ·CO在Pt电极上吸附的电化学Stark效应研究 | 第88-98页 |
| ·CO在Pt上吸附的电化学Stark效应的研究进展 | 第88页 |
| ·电极电势对CO在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附的影响 | 第88-94页 |
| ·C—O伸缩振动的非线性Stark效应分析 | 第94-95页 |
| ·由Pt—CO伸缩振动频率推导CO在Pt上吸附能随电位的变化 | 第95-98页 |
| ·Pt表面吸附CO的DFT理论计算及与SERS实验结果的比较 | 第98-104页 |
| ·计算细节 | 第98-99页 |
| ·CO在Pt(111)上吸附的DFT计算结果 | 第99-102页 |
| ·DFT理论计算与文献及SERS实验结果的比较 | 第102-104页 |
| ·CO在Pt上吸附的电化学Stark效应研究总结 | 第104-106页 |
| 第4章 CO及甲醇在Pt电极上氧化的SERS研究 | 第106-126页 |
| ·CO在Pt电极上氧化前峰机理研究 | 第106-116页 |
| ·CO在Pt电极上氧化前峰现象 | 第106-107页 |
| ·CO在Pt电极上氧化前峰的原位SERS研究 | 第107-112页 |
| ·CO在Pt电极上氧化前峰的机理的分析 | 第112-116页 |
| ·甲醇在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附及氧化的原位SERS研究 | 第116-123页 |
| ·甲醇在Pt上吸附及氧化的研究进展 | 第116-117页 |
| ·酸性溶液中甲醇在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附及氧化的原位SERS研究 | 第117-119页 |
| ·中性溶液中甲醇在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附及氧化的原位SERS研究 | 第119-121页 |
| ·碱性溶液中甲醇在Au@Pt纳米粒子薄膜电极上吸附及氧化的原位SERS研究 | 第121-123页 |
| ·本章总结 | 第123-126页 |
| 第5章 CO在Pd上吸附的SERS及DFT研究 | 第126-142页 |
| ·CO在Pd(111)上吸附的DFT理论计算 | 第126-131页 |
| ·计算细节 | 第126-127页 |
| ·不同覆盖度下的DFT计算结果 | 第127-131页 |
| ·不同pH溶液中CO在Au@Pd纳米粒子薄膜电极上吸附的SERS研究 | 第131-140页 |
| ·实验步骤 | 第131-132页 |
| ·电化学实验结果分析 | 第132-133页 |
| ·原位SERS结果分析 | 第133-140页 |
| ·本章总结 | 第140-142页 |
| 第6章 CO在Ru及Rh上吸附及氧化的初步研究 | 第142-156页 |
| ·CO在Au@Ru核壳纳米粒子上吸附及氧化研究 | 第142-148页 |
| ·CO在Ru上电化学吸附及氧化的研究现状 | 第142页 |
| ·实验步骤 | 第142-144页 |
| ·酸性溶液中CO在Ru上吸附的SERS行为 | 第144页 |
| ·中性溶液中CO在Ru上的吸附及氧化的SERS行为 | 第144-148页 |
| ·CO在Rh上吸附及氧化行为 | 第148-155页 |
| ·Rh的性质及CO在Rh上电化学吸附及氧化研究进展 | 第148-149页 |
| ·CO在Rh上吸附的DFT理论计算结果 | 第149-150页 |
| ·实验步骤 | 第150-151页 |
| ·酸性和中性溶液中CO在Au@Rh纳米粒子薄膜电极上吸附的SERS研究 | 第151-152页 |
| ·碱性溶液中CO在Au@Rh纳米粒子薄膜电极上的吸附及氧化研究 | 第152-155页 |
| ·本章总结 | 第155-156页 |
| 第7章 总结 | 第156-162页 |
| 参考文献 | 第162-176页 |
| 致谢 | 第176-178页 |
| 在读期间发表的学术论文及取得的研究成果 | 第178-179页 |
