| 摘要 | 第1-6页 |
| ABSTRACT | 第6-15页 |
| 第一章 文献综述 | 第15-53页 |
| ·煤中的氧、氮和硫及热解过程中的迁移 | 第15-19页 |
| ·煤中氧、氮和硫的赋存形态 | 第16-17页 |
| ·煤热解过程中氧、氮和硫的迁移 | 第17-19页 |
| ·煤热解过程中量子化学计算方法的应用 | 第19-22页 |
| ·量子化学在煤热解机理研究中的应用 | 第19-20页 |
| ·煤热解模型选择的局限性 | 第20页 |
| ·煤热解模型选择的方法 | 第20-21页 |
| ·煤热解模型选择的实验手段 | 第21页 |
| ·煤热解模型—杂原子类煤结构模型概念的提出 | 第21-22页 |
| ·量子化学计算方法在类煤结构模型热解反应性的应用 | 第22-28页 |
| ·含氧模型热解机理的量子化学研究 | 第22-24页 |
| ·含氮模型热解机理的量子化学研究 | 第24-26页 |
| ·含硫模型热解机理的量子化学研究 | 第26-27页 |
| ·类煤结构模型化合物热解过程中分子内H 转移 | 第27-28页 |
| ·热解煤气中含硫化合物的脱除 | 第28-34页 |
| ·热解煤气中的含硫化合物 | 第28页 |
| ·热解煤气中有机含硫化合物的转化 | 第28-29页 |
| ·量子化学计算方法在有机含硫化合物转化研究中的应用 | 第29-30页 |
| ·热解煤气中无机含硫化合物的脱除 | 第30-31页 |
| ·量子化学计算方法能够处理的脱硫过程中的问题 | 第31-32页 |
| ·量子化学计算方法在脱硫剂性质研究中的应用 | 第32-34页 |
| ·脱硫剂模型的选择 | 第34-36页 |
| ·簇模型的分类 | 第35页 |
| ·簇模型选取的原则 | 第35-36页 |
| ·煤热解及脱硫反应最优路径的确定 | 第36-39页 |
| ·选题的依据和研究内容 | 第39-40页 |
| 本章参考文献 | 第40-53页 |
| 第二章 理论基础和计算软件 | 第53-67页 |
| ·Shr(o|¨)dinger 方程及三个近似 | 第53-56页 |
| ·Shr(o|¨)dinger 方程 | 第53-54页 |
| ·三个基本近似 | 第54-56页 |
| ·第一性原理计算 | 第56-60页 |
| ·从头算法 | 第56-57页 |
| ·密度泛函理论 | 第57-60页 |
| ·过渡态理论 | 第60-63页 |
| ·势能面 | 第60-62页 |
| ·振动频率 | 第62-63页 |
| ·本文使用的化学软件介绍 | 第63-65页 |
| ·Materials studio 软件概况 | 第63页 |
| ·密度泛函理论计算模块 | 第63-65页 |
| 本章参考文献 | 第65-67页 |
| 第三章 类煤结构含氧和含氮模型化合物的热解机理 | 第67-94页 |
| ·引言 | 第67页 |
| ·煤热解产物中含氧和含氮化合物的实验分析 | 第67-70页 |
| ·仪器和实验条件 | 第67-68页 |
| ·含氧和含氮化合物的测定 | 第68-70页 |
| ·含氧和含氮模型的选择和计算参数 | 第70-72页 |
| ·含氧和含氮模型的选择 | 第70页 |
| ·计算参数及可靠性验证 | 第70-72页 |
| ·苯甲醚的热解反应机理 | 第72-73页 |
| ·苯甲酸和苯甲醛的热解反应机理 | 第73-76页 |
| ·喹啉和异喹啉的热解机理 | 第76-88页 |
| ·喹啉和异喹啉热解机理的提出 | 第77-78页 |
| ·各物种的结构参数 | 第78-80页 |
| ·喹啉和异喹啉热解的各路径分析 | 第80-88页 |
| ·1-茚亚胺中间体的重要性 | 第88页 |
| ·本章结论 | 第88-89页 |
| 本章参考文献 | 第89-94页 |
| 第四章 类煤结构含硫模型化合物的热解机理 | 第94-118页 |
| ·引言 | 第94页 |
| ·煤热解产物中含硫化合物的实验分析 | 第94-96页 |
| ·含硫化合物的测定 | 第94-95页 |
| ·含硫模型的选择 | 第95-96页 |
| ·噻吩的热解反应机理 | 第96-105页 |
| ·H_2S 释放机理的提出 | 第96-99页 |
| ·以α-H 转移为第一步的H_2S 生成过程 | 第99-101页 |
| ·以1, 2-H 转移为第一步的H_2S 的生成过程 | 第101页 |
| ·热力学计算和讨论 | 第101-103页 |
| ·动力学计算及讨论 | 第103-105页 |
| ·苯硫酚的热解反应机理[] | 第105-111页 |
| ·苯硫酚热解过程中S 迁移机理的提出 | 第105-108页 |
| ·苯硫酚中的S 迁移生成CS | 第108-109页 |
| ·苯硫酚中的S 迁移生成H_2S | 第109-110页 |
| ·苯硫酚中的S 迁移生成噻吩 | 第110页 |
| ·苯硫酚中S 迁移路径比较 | 第110-111页 |
| ·噻吩和苯硫酚热解的比较 | 第111页 |
| ·分子内H 转移在类煤结构模型化合物热解过程中的作用 | 第111-112页 |
| ·分子内H 转移为产物的形成提供了更合理的反应路径 | 第111-112页 |
| ·分子内H 转移机理能更合理地解释实验现象 | 第112页 |
| ·分子内H 转移机理所需的活化能较小 | 第112页 |
| ·分子内H 转移调节产物的分配 | 第112页 |
| ·模型化合物的热解反映了煤的热解现象 | 第112-113页 |
| ·本章结论 | 第113-114页 |
| 本章参考文献 | 第114-118页 |
| 第五章 热解煤气中有机含硫化合物的转化机理 | 第118-126页 |
| ·引言 | 第118-119页 |
| ·计算参数对含硫小分子体系的可靠性验证 | 第119页 |
| ·结果与讨论 | 第119-125页 |
| ·CS_2 水解的反应机理和结构参数分析 | 第119-122页 |
| ·CS_2 水解的热力学分析 | 第122-124页 |
| ·CS_2 水解的动力学分析 | 第124-125页 |
| ·本章结论 | 第125页 |
| 本章参考文献 | 第125-126页 |
| 第六章 热解煤气中无机含硫化合物的脱除机理 | 第126-167页 |
| ·引言 | 第126页 |
| ·计算参数 | 第126-127页 |
| ·H_2S 在Fe_20_3 表面的反应机理 | 第127-133页 |
| ·α-Fe_20_3(0001)表面及簇模型的构建 | 第128-129页 |
| ·H_2S 在α-Fe_20_3(0001)表面反应的各结构参数及反应历程 | 第129-131页 |
| ·H_2S 在α-Fe_20_3(0001)表面反应的动力学分析 | 第131-133页 |
| ·H_2S 在ZnO 表面的反应机理 | 第133-144页 |
| ·ZnO(0001)和(10-10)表面及簇模型的构建 | 第134-137页 |
| ·H_2S 在ZnO(0001)表面反应的各结构参数及反应历程 | 第137-138页 |
| ·H_2S 在ZnO(0001)表面反应的动力学分析 | 第138-140页 |
| ·H_2S 在ZnO(10-10)表面反应的各结构参数及反应历程 | 第140-141页 |
| ·H_2S 在ZnO(10-10)表面反应的动力学分析 | 第141-144页 |
| ·H_2S 在CaO 表面的反应机理 | 第144-152页 |
| ·CaO(111)和CaO(100)表面及簇模型的构建 | 第144-146页 |
| ·H_2S 在CaO(111)表面反应的各结构参数及反应历程 | 第146-147页 |
| ·H_2S 在CaO(111)表面反应的动力学分析 | 第147-149页 |
| ·H_2S 在CaO(100)表面反应的各结构参数及反应历程 | 第149-150页 |
| ·H_2S 在CaO(100)表面反应的动力学分析 | 第150-152页 |
| ·H_2S 在CeO_2 表面的反应机理 | 第152-158页 |
| ·CeO_2(111)表面及簇模型的构建 | 第153-154页 |
| ·H_2S 在CeO_2(111)表面反应的各结构参数及反应历程 | 第154-156页 |
| ·H_2S 在CeO_2(111)表面反应的动力学分析 | 第156-158页 |
| ·H_2S 在各脱硫剂表面反应的分析比较 | 第158-160页 |
| ·脱硫剂改性设计 | 第160-161页 |
| ·本章结论 | 第161-162页 |
| 本章参考文献 | 第162-167页 |
| 第七章 总结 | 第167-172页 |
| ·主要结论 | 第167-169页 |
| ·创新点 | 第169-170页 |
| ·存在的问题及建议 | 第170-172页 |
| 致谢 | 第172-174页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 | 第174-175页 |
