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催化乙炔氢氯化反应金催化活性相的构筑与调控路径研究

摘要第4-6页
Abstract第6-9页
第一章 文献综述第13-38页
    1.1 课题的研究背景第13-16页
        1.1.1 氯乙烯概况第13页
        1.1.2 氯乙烯的合成方法与生产工艺第13-16页
    1.2 乙炔氢氯化反应汞催化剂的发展历程第16-17页
        1.2.1 负载汞催化剂的概貌第16页
        1.2.2 负载汞催化剂的优劣分析第16-17页
    1.3 乙炔氢氯化反应催化剂的研究进展和意义第17-22页
        1.3.1 负载金催化剂体系提出及其研究第17-20页
        1.3.2 负载非金贵金属催化剂体系研究第20-21页
        1.3.3 负载非贵金属催化剂体系研究第21-22页
    1.4 乙炔氢氯化反应金催化活性相的研究第22-31页
        1.4.1 负载金催化剂活性相的结构第22-23页
        1.4.2 AuCl_3催化剂失活机理第23-25页
        1.4.3 工艺条件对金活性相催化性能影响分析第25-27页
        1.4.4 金催化乙炔氢氯化反应的调控路径及机制第27-31页
    1.5 研究思路和研究内容第31-33页
    参考文献第33-38页
第二章 乙炔氢氯化合成氯乙烯反应分析及催化研究方法第38-56页
    2.1 实验试剂与仪器第38-39页
    2.2 催化剂制备方法第39-43页
        2.2.1 载体预处理第39-40页
        2.2.2 氮掺杂炭材料的制备第40页
        2.2.3 催化剂活性相的制备第40-41页
        2.2.4 负载型催化剂的制备第41-43页
    2.3 样品表征催化剂的物化性质表征第43-45页
        2.3.1 电感耦合等离子光谱(ICP)第43页
        2.3.2 比表面积及孔结构测定第43页
        2.3.3 X-射线粉末衍射(XRD)第43-44页
        2.3.4 透射电子显微镜(TEM)第44页
        2.3.5 X-射线光电子能谱(XPS)第44页
        2.3.6 程序升温还原(H_2-TPR)第44页
        2.3.7 程序升温脱附(TPD)第44-45页
        2.3.8 热重分析(TG)第45页
        2.3.9 拉曼光谱(Raman)第45页
    2.4 催化性能评价第45-48页
        2.4.1 试验装置与流程第45-46页
        2.4.2 催化剂活性评价第46页
        2.4.3 催化剂的动力学评价第46页
        2.4.4 产物分析方法及评价指标第46-47页
        2.4.5 密度泛函理论计算第47-48页
    2.5 乙炔氢氯化反应路径和热力学分析第48-54页
        2.5.1 反应路径分析第48-50页
        2.5.2 乙炔氢氯化反应的热力学分析第50-54页
    参考文献第54-56页
第三章 负载型Au/AC催化剂的催化机理及其性能研究第56-83页
    3.1 金存在状态和含量对催化乙炔氢氯化反应的影响第56-64页
        3.1.1 金价态的影响第57-60页
        3.1.2 催化剂负载量的影响第60-64页
    3.2 反应条件对催化剂催化性能的影响第64-67页
        3.2.1 反应温度的影响第64-65页
        3.2.2 反应气配比的影响第65-66页
        3.2.3 反应气空速的影响第66-67页
    3.3 Au/AC催化剂的稳定性和失活分析第67-75页
        3.3.1 Au/AC催化剂的稳定性评价第67-71页
        3.3.2 Au/AC催化剂的失活分析第71-75页
    3.4 AuCl_3活性相催化乙炔氢氯化反应机理分析第75-78页
    3.5 本章小结第78-79页
    参考文献第79-83页
第四章 载体表面氮诱变纳米金形态及其催化性能第83-118页
    4.1 氮掺杂活性炭材料的表征第84-91页
    4.2 氮掺杂活性炭担载的AuCl_3催化剂的反应性能第91-95页
        4.2.1 焙烧温度的影响第91-92页
        4.2.2 尿素用量的影响第92-93页
        4.2.3 负载量的影响第93-94页
        4.2.4 稳定性评价第94-95页
    4.3 氮诱变对催化剂结构和表面组成的影响第95-97页
    4.4 氮诱变对金前驱体吸附沉积状态和颗粒分布的影响第97-102页
    4.5 氮诱变对催化剂还原性能的影响第102-103页
    4.6 氮诱变对催化剂电子性能的影响第103-105页
    4.7 载体表面氮诱变对催化剂吸附性能的影响第105-108页
    4.8 本章小结第108-109页
    参考文献第109-118页
第五章 纳米金形态构建中铯的场效应及其催化作用Ⅰ:构筑CsAuCl_4活性相第118-151页
    5.1 CsAuCl_4配合物结构的表征分析第119-124页
    5.2 负载Au-Cs/AC催化剂的反应性能第124-129页
        5.2.1 Au-Cs/AC催化剂的活性评价第124-126页
        5.2.2 1Au_4Cs/AC催化剂稳定性评价第126-129页
    5.3 Au-Cs/AC催化剂的表征第129-140页
    5.4 CsAuCl_4活性相的结构和性能分析第140-148页
        5.4.1 CsAuCl_4配合物结构分析第140-142页
        5.4.2 CsAuCl_4配合物的还原性能第142-144页
        5.4.3 CsAuCl_4配合物的热稳定性第144-148页
    5.5 本章小结第148-149页
    参考文献第149-151页
第六章 纳米金形态构建中铯的场效应及其催化作用Ⅱ:构筑Cs_2Au_2Cl_6活性相第151-178页
    6.1 Cs_2Au_2Cl_6配合物结构的确定与表征第152-157页
    6.2 CsAu/AC催化剂的表征结果第157-161页
    6.3 CsAu/AC催化剂的活性评价和动力学研究第161-167页
        6.3.1 CsAu/AC催化剂的活性评价第161-162页
        6.3.2 CsAu/AC催化剂稳定性评价第162-165页
        6.3.3 CsAu/AC催化剂的动力学研究第165-167页
    6.4 Cs_2Au_2Cl_6活性相的结构和性能分析第167-174页
        6.4.1 Cs_2Au_2Cl_6配合物结构分析第168-170页
        6.4.2 Cs_2Au_2Cl_6配合物的还原性能第170-172页
        6.4.3 Cs_2Au_2Cl_6配合物的热稳定性第172-173页
        6.4.4 CsAuCl_4和Cs_2Au_2Cl_6分子催化乙炔氢氯化反应机理研究第173-174页
    6.5 本章小结第174-176页
    参考文献第176-178页
第七章 结论与展望第178-182页
    7.1 主要结论第178-179页
    7.2 本论文创新之处第179-180页
    7.3 展望第180-182页
附录第182-184页
致谢第184页

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