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影响TS-1/H2O2体系催化氧化性能结构性因素的研究

摘要第1-8页
ABSTRACT第8-15页
插图第15-17页
附表第17-19页
1 绪论第19-45页
   ·钛硅分子筛研究进展第20-27页
     ·TS-1分子筛第20-26页
     ·Ti-MWW第26页
     ·Ti-Beta第26页
     ·Ti-MOR第26-27页
     ·其他含Ti分子筛第27页
   ·氧化剂的选择第27-29页
   ·影响钛硅分子筛/H_2O_2催化体系的结构性因素第29-32页
     ·Ti活性中心第30-31页
     ·传质因素第31页
     ·吸脱附因素第31-32页
     ·表面Bronsted酸性第32页
   ·钛硅分子筛中Ti物种的表征与催化性能第32-38页
     ·骨架四配位Ti(Ⅳ)第32-35页
     ·非骨架六配位Ti(Ⅵ)第35-36页
     ·骨架高配位Ti物种第36-38页
   ·反应活性中间体结构第38-43页
     ·活性中间体结构第38-40页
     ·活性中间体的表征第40-42页
     ·理论计算第42-43页
   ·论文选题目的及思路第43-45页
2 实验部分第45-55页
   ·主要化学试剂及规格第45-46页
   ·催化剂的制备第46-48页
     ·传统方法合成TS-1分子筛第46页
     ·有机硅源两步水解法合成TS-1分子筛第46-47页
     ·有机硅源多步水解法合成TS-1分子筛第47页
     ·混合硅源两步水解法合成TS-1分子筛第47页
     ·TS-1分子筛的水热处理第47-48页
     ·原位构建双氢键活性中间体TS-1分子筛第48页
     ·Ti-MWW分子筛的合成第48页
   ·材料表征手段第48-50页
     ·X射线粉末衍射(XRD)第48页
     ·固体紫外可见光谱(UV-Vis)第48页
     ·傅里叶变换红外光谱(FT-IR)第48-49页
     ·紫外拉曼可见光谱(UV-Raman)第49页
     ·固体魔角核磁共振谱(MAS NMR)第49页
     ·扫描电子显微镜(SEM)第49页
     ·电感耦合等离子体发射光谱(ICP)第49页
     ·热重分析(TG)第49页
     ·元素分析(EA)第49页
     ·X射线光电子能谱分析(XPS)第49-50页
   ·催化反应测试第50-51页
     ·烯烃环氧化反应第50页
     ·催化剂稳定性评价第50-51页
   ·催化反应分析第51-55页
     ·烯烃环氧化产物分析第51-53页
     ·环己酮氨肟化液相反应结果分析第53-55页
3 水解过程控制的TS-1分子筛的合成第55-73页
   ·可行性分析第55-56页
   ·两步或多步水解法合成TS-1第56-67页
     ·两步法合成第56-61页
     ·多步法合成第61页
     ·活性中心钛物种形成第61-63页
     ·晶化机理第63-65页
     ·催化性能第65-67页
   ·有机、无机混合硅源合成TS-1第67-72页
   ·小结第72-73页
4 高配位骨架Ti活性中心的定向构建第73-93页
   ·可行性分析第73页
     ·高配位骨架Ti活性中心的构建、表征第73-83页
     ·Ti物种的判定第74-77页
     ·不同硅钛比样品表征第77-79页
     ·其他结构因素变化第79-83页
     ·高配位Ti物种的催化性能第83-89页
     ·正己烯环氧化反应第83-87页
     ·H_2O_2分解反应第87-88页
     ·其他烯烃反应第88-89页
   ·高配位Ti物种的稳定性第89-92页
     ·高配位Ti的不可逆转化第89-91页
     ·反应过程中Ti物种稳定性第91-92页
   ·小结第92-93页
5 TS-1/H_2O_2催化体系中双氢键活性中间体的构建第93-116页
   ·可行性分析第93-94页
   ·双氢键活性中间体的判定第94-96页
   ·双氢键活性中间体的普适性第96-103页
     ·氢键受体普适性第97-98页
     ·溶剂普适性第98-99页
     ·底物普适性第99-100页
     ·催化剂普适性第100-103页
   ·DFT理论计算双氢键活性中间体可行性第103-105页
   ·动力学及活化能辅证第105-107页
   ·原位构建双氢键活性中间体结构第107-115页
     ·表征第107-111页
     ·催化性能第111-112页
     ·稳定性第112-113页
     ·可能机理第113-115页
   ·小结第115-116页
6 TS-1分子筛的结构稳定性第116-124页
   ·可行性分析第116-117页
   ·钛活性物种与环己酮肟化寿命的关系第117页
   ·环己酮肟化单程运行中TS-1分子筛失活考察第117-120页
   ·硅助剂对TS-1分子筛结构稳定性的影响第120-122页
   ·小结第122-124页
7 工作总结与展望第124-127页
   ·总结第124-125页
   ·创新点摘要第125页
   ·展望第125-127页
参考文献第127-147页
作者简介第147页
攻读博士学位期间所取得的科研成果第147-150页
致谢第150页

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