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钌氢配合物合成及其催化氢转移反应研究

摘要第1-8页
Abstract第8-10页
目录第10-14页
引言第14-15页
第一章 文献综述第15-42页
   ·过渡金属氢化物的合成方法第15-19页
   ·钌氢配合化物的合成第19-22页
   ·过渡金属氢化物的结构表征方法第22-23页
   ·过渡金属氢化物的性质第23-25页
   ·钌氢配合物在催化有机反应中的应用第25-32页
   ·催化氢转移反应第32-41页
     ·催化异构化反应第32-36页
     ·催化酮的还原第36-39页
     ·催化氢转移反应机理第39-41页
   ·课题选择第41-42页
第二章 钌氢配合物的合成与表征第42-66页
   ·引言第42页
   ·实验部分第42-52页
     ·实验材料及处理第42-45页
       ·氮气的精制第42-43页
       ·原料及其提纯第43-45页
     ·分析仪器第45页
     ·RuCl_2(PPh_3)_3的合成第45页
     ·RuH(NO)(PPh_3)_3的合成第45页
     ·RuHCl(CO)(PPh_3)_3的合成第45页
     ·RuH(CH_3CO_2)(PPh_3)_3的合成第45-46页
     ·RuH_2(CO)(PPh_3)_3合成第46页
     ·RuH_2(PPh_3)_4合成第46页
     ·RuHCl(PPh_3)_3(S)合成第46-47页
     ·RuHCl(TPPTS)_3合成第47页
     ·RuHCl(PPh_3)_2(en)合成第47页
     ·氮杂环卡宾配体的合成第47-50页
       ·化合物a的合成第47-48页
       ·化合物b的合成第48页
       ·化合物c的合成第48-49页
       ·叔丁醇钾的制备第49页
       ·氮杂环卡宾二(三苯基膦)合氢化钌的合成第49-50页
     ·双氮膦螯合氯化钌氢RuHCl(N-P)_2的合成第50-52页
       ·氮膦螯合配体的合成第50-52页
       ·氮膦螯合氯化钌氢(RuHCl(N-P)_2)的合成第52页
   ·结果与讨论第52-65页
     ·三(三苯基膦)氯化钌氢简便合成方法的起源第52-53页
     ·由KOH/EtOH还原RuCl_2(PPh_3)_3所得产物结构解析第53-55页
     ·合成RuHCl(PPh_3)_3对试验条件的要求第55-57页
     ·RuHCl(PPh_3)_3不同合成方法比较第57-58页
     ·合成机理探讨第58-60页
     ·配体合成讨论第60-61页
     ·RuH(PPh_3)_2(NHC-H)和RuHCl(N-P)_2合成讨论第61-63页
     ·钌氢配合物波谱性质对比讨论第63-65页
   ·小结第65-66页
第三章 催化烯烃异构化反应第66-95页
   ·引言第66-67页
   ·实验部分第67-70页
     ·原料及其提纯第67页
     ·分析仪器第67页
     ·催化剂的合成第67页
     ·催化异构化反应第67-70页
       ·实验程序第67-68页
       ·实验数据处理分析方法第68-70页
   ·结果和讨论第70-93页
     ·烯烃异构化催化剂催化性能的总体考察第70-71页
     ·催化1-己烯异构化第71-83页
       ·催化剂的筛选第72-74页
       ·反应温度的影响第74-76页
       ·反应时间的影响第76-77页
       ·催化剂浓度的影响第77-78页
       ·反应温度对顺反异构体选择性的影响第78页
       ·催化循环试验第78-79页
       ·RuHCl(PPh_3)_3(s)催化1-己烯异构化反应动力学研究第79-83页
     ·催化1-十八烯异构化第83-86页
       ·反应温度的影响第84-85页
       ·反应时间的影响第85页
       ·反应浓度的影响第85-86页
     ·RuHCl(PPh_3)_3(s)催化1-己烯和1-十八烯异构化的对比分析第86-87页
     ·RuHCl(PPh_3)_3(s)催化1-己烯异构化机理考察第87-93页
       ·溶剂的考察第88-89页
       ·可能潜在反应物种RuH_2(PPh_3)_4的考察第89页
       ·乙醇对反应的影响第89-90页
       ·红外跟踪考察第90-92页
       ·催化循环过程第92-93页
   ·小结第93-95页
第四章 催化酮的氢转移还原反应第95-110页
   ·引言第95-96页
   ·实验部分第96-100页
     ·原料及提纯第96页
     ·分析仪器第96页
     ·原料的合成第96页
     ·催化剂的合成第96页
     ·催化酮的氢转移还原反应第96-100页
       ·催化反应一般考虑第96-97页
       ·分析方法第97页
       ·催化苯乙酮探针反应典型操作过程第97页
       ·催化不同反应底物的一般过程第97-99页
       ·催化烯丙醇异构化第99-100页
   ·结果与讨论第100-109页
     ·配体对催化苯乙酮还原反应的影响第100-101页
     ·RuHCl(PPh_3)_3(s)/KOH/NH_2(CH_2)_3OH催化体系催化苯乙酮还原的条件优化第101-103页
     ·催化体系RuHCl(PPh_3)_3(s)/KOH/NH_2(CH_2)_3OH催化不同的反应底物第103-106页
       ·催化不同酮底物的探讨第103-105页
       ·催化不同底物反应所涉及的异构化研究第105-106页
     ·催化酮和醇"一锅法"的尝试第106-107页
     ·催化酮还原机理初探第107-109页
   ·小结第109-110页
结论第110-111页
参考文献第111-127页
附录:发表的论文和专利第127-128页
创新点摘要第128-129页
致谢第129-130页

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