| 致谢 | 第5-6页 |
| 摘要 | 第6-8页 |
| ABSTRACT | 第8-10页 |
| 第一章 绪论 | 第15-28页 |
| 1.1 引言 | 第15-17页 |
| 1.2 三价镧锕元素分离的现状与进展 | 第17-22页 |
| 1.2.1 含氧配体 | 第18-19页 |
| 1.2.2 含硫配体 | 第19-20页 |
| 1.2.3 含氮配体 | 第20-22页 |
| 1.3 不同配体结构和萃取介质对金属离子的分配比 | 第22-25页 |
| 1.4 本工作的主要研究内容 | 第25-28页 |
| 第二章 萃取剂的合成与表征 | 第28-38页 |
| 2.1 合成方法与机理简述 | 第28-29页 |
| 2.2 实验仪器、试剂 | 第29-30页 |
| 2.3 1,10-菲咯啉2甲酰胺（PTA）的合成与表征 | 第30-34页 |
| 2.3.1 1,10-菲咯啉2甲醛 | 第31页 |
| 2.3.2 1,10-菲咯啉2甲酸 | 第31-32页 |
| 2.3.3 1,10-菲咯啉2甲酰氯 | 第32页 |
| 2.3.4 N,N-二乙基-1,10-菲咯啉2甲酰胺 | 第32-33页 |
| 2.3.5 N,N-二正丁基-1,10-菲咯啉2甲酰胺 | 第33页 |
| 2.3.6 N,N-二正己基-1,10-菲咯啉2甲酰胺 | 第33-34页 |
| 2.4 2,6-双(5,6-二乙基-1,2,4-三唑-3)吡啶(Et-BTP)的合成与表征 | 第34-35页 |
| 2.5 双酰胺荚醚(DGA)的合成与表征 | 第35-36页 |
| 2.6 次氮基三乙酰胺(NTA)的合成与表征 | 第36-38页 |
| 第三章 PTA类配体对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的萃取分离 | 第38-61页 |
| 3.1 引言 | 第38-39页 |
| 3.2 实验部分 | 第39-43页 |
| 3.2.1 实验仪器与试剂 | 第39-40页 |
| 3.2.2 实验方法和步骤 | 第40-43页 |
| 3.3 实验结果与讨论 | 第43-60页 |
| 3.3.1 稀释剂的选择 | 第43页 |
| 3.3.2 平衡时间 | 第43-44页 |
| 3.3.3 酸度的影响 | 第44-45页 |
| 3.3.4 萃取剂浓度的影响 | 第45-48页 |
| 3.3.5 温度的影响 | 第48页 |
| 3.3.6 盐析剂浓度的影响 | 第48-49页 |
| 3.3.7 侧链长度的影响 | 第49-50页 |
| 3.3.8 UV-Vis光谱滴定及稳定常数的测定 | 第50-57页 |
| 3.3.9 配合物的高分辨质谱 | 第57-60页 |
| 3.4 小结 | 第60-61页 |
| 第四章 PTA类配体萃取Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的第一性原理计算 | 第61-85页 |
| 4.1 概述 | 第61-62页 |
| 4.2 计算方法和参数 | 第62-63页 |
| 4.3 自由配体的构象和质子化能 | 第63-66页 |
| 4.4 配合物[M(PTA)]~(3+)的计算结果 | 第66-72页 |
| 4.4.1 几何结构优化 | 第66-68页 |
| 4.4.2 布居分析 | 第68-69页 |
| 4.4.3 M-L成键及键级分析 | 第69-71页 |
| 4.4.4 结合能 | 第71-72页 |
| 4.5 配合物[M(C_2-PTA)(NO_3)_3]的计算结果 | 第72-81页 |
| 4.5.1 几何、键级和布居分析 | 第72-75页 |
| 4.5.2 结合能 | 第75-76页 |
| 4.5.3 萃取过程的热力学模型与能量变化 | 第76-81页 |
| 4.6 计算方法、泛函和基组规模的影响 | 第81-83页 |
| 4.6.1 泛函和基组的选择 | 第81-82页 |
| 4.6.2 基组规模对计算结果的影响 | 第82-83页 |
| 4.7 小结 | 第83-85页 |
| 第五章 NTA配体在离子液体中对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的萃取分离 | 第85-101页 |
| 5.1 概述 | 第85-87页 |
| 5.1.1 分子结构 | 第85-86页 |
| 5.1.2 离子液体萃取体系 | 第86-87页 |
| 5.2 实验方法 | 第87-88页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第88-96页 |
| 5.3.1 室温下的平衡时间 | 第88-89页 |
| 5.3.2 水相初始酸度的影响 | 第89-91页 |
| 5.3.3 NTA浓度的影响 | 第91-93页 |
| 5.3.4 表观计量数与化学形态分布的关系 | 第93-95页 |
| 5.3.5 温度的影响 | 第95-96页 |
| 5.4 萃取机理 | 第96-99页 |
| 5.5 小结 | 第99-101页 |
| 第六章 NTA和离子液体混合体系的分子动力学 | 第101-111页 |
| 6.1 概述 | 第101-102页 |
| 6.2 模拟过程 | 第102-105页 |
| 6.3 NTA/IL体系的微观结构和行为 | 第105-109页 |
| 6.3.1 不同IL对NTA分子结构的影响 | 第105-107页 |
| 6.3.2 分子（离子）间相互作用 | 第107-109页 |
| 6.4 输运性质 | 第109-110页 |
| 6.5 小结 | 第110-111页 |
| 第七章 Et-BTP与不同DGA二元体系对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的协同萃取 | 第111-120页 |
| 7.1 引言 | 第111-112页 |
| 7.2 实验部分 | 第112-113页 |
| 7.2.1 实验仪器与试剂 | 第112页 |
| 7.2.2 实验步骤与方法 | 第112-113页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第113-119页 |
| 7.3.1 不同稀释剂中萃取剂的溶解性 | 第113-114页 |
| 7.3.2 Et-BTP和DGA的协萃效应 | 第114-116页 |
| 7.3.3 水相初始酸度的影响 | 第116-117页 |
| 7.3.4 盐析剂浓度的影响 | 第117-118页 |
| 7.3.5 萃取剂浓度的影响 | 第118-119页 |
| 7.4 本章小结 | 第119-120页 |
| 第八章 总结与展望 | 第120-123页 |
| 参考文献 | 第123-137页 |
| 附录 | 第137-147页 |
| S1 配体的表征谱图 | 第137-143页 |
| S1.1 傅里叶变换红外光谱（FT-IR） | 第137-138页 |
| S1.2 核磁共振波谱（~1H NMR） | 第138-140页 |
| S1.3 核磁共振波谱（~(13)C NMR） | 第140-142页 |
| S1.4 高分辨质谱（ESI-MS） | 第142-143页 |
| S2 Am-241+Eu-152 示踪剂的 γ 能谱图 | 第143页 |
| S3 优化分子模型的笛卡尔坐标 | 第143-147页 |
| S3.1 Am(C_2-PTA)(NO_3)_3 的原子坐标 | 第143-144页 |
| S3.2 Eu(C_2-PTA)(NO_3)_3 的原子坐标 | 第144-147页 |
| 作者简介及在学期间发表的学术论文与研究成果 | 第147-148页 |
