中文摘要 | 第1-4页 |
英文摘要 | 第4-9页 |
第一章 绪论 | 第9-19页 |
§1-1 前言 | 第9页 |
§1-2 碳酸二甲酯的性质 | 第9页 |
1-2-1 物理性质 | 第9页 |
1-2-2 化学性质 | 第9页 |
§1-3 碳酸二甲酯的合成工艺 | 第9-15页 |
1-3-1 光气法 | 第9-10页 |
1-3-2 醇钠法 | 第10页 |
1-3-3 酯交换法 | 第10页 |
1-3-4 甲醇氧化羰基化法 | 第10-11页 |
1-3-5 二氧化碳与甲醇合成法 | 第11页 |
1-3-6 电化学合成法 | 第11页 |
1-3-7 尿素醇解合成法 | 第11-14页 |
1-3-7-1 催化剂 | 第11-13页 |
1-3-7-2 反应装置 | 第13-14页 |
1-3-7-3 溶剂和共催化剂 | 第14页 |
1-3-8 其他路线 | 第14页 |
1-3-9 评述 | 第14-15页 |
§1-4 碳酸二甲酯的应用 | 第15-17页 |
1-4-1 代替光气作羰基化剂 | 第15-16页 |
1-4-2 代替硫酸二甲酯或卤代甲烷作甲基化剂 | 第16页 |
1-4-3 DMC的下游产品 | 第16-17页 |
1-4-4 DMC的其它用途 | 第17页 |
§1-5 碳酸二甲酯合成研究的现实意义 | 第17-18页 |
§1-6 本论文的主要研究内容 | 第18-19页 |
第二章 实验方法 | 第19-24页 |
§2-1 主要原料与试剂 | 第19页 |
§2-2 催化剂的制备 | 第19-20页 |
2-2-1 纳米金属氧化物催化剂的制备 | 第19-20页 |
2-2-2 负载型金属催化剂的制备 | 第20页 |
§2-3 催化剂的表征 | 第20-21页 |
2-3-1 X—射线衍射(XRD) | 第20页 |
2-3-2 透射电镜(TEM) | 第20页 |
2-3-3 比表面测试(BET) | 第20页 |
2-3-4 程序升温还原(TPR) | 第20页 |
2-3-5 X—光电子能谱(XPS) | 第20-21页 |
§2-4 活性评价及工艺条件优化 | 第21-22页 |
2-4-1 间歇反应装置 | 第21页 |
2-4-2 连续反应装置 | 第21-22页 |
§2-5 产物分析 | 第22-24页 |
第三章 尿素与甲醇合成碳酸二甲酯反应热力学分析 | 第24-38页 |
§3-1 前言 | 第24页 |
§3-2 复杂反应体系的预测 | 第24-25页 |
§3-3 热力学计算过程及分析 | 第25-37页 |
3-3-1 基础热力学数据的来源 | 第25-29页 |
3-3-2 标准状态下,298.15K时各反应的Δ_rG(298.15K)及初步分析 | 第29-31页 |
3-3-3 标准状态下,反应温度对吉布斯自由能变化Δ_rG和平衡常数K的影响 | 第31-37页 |
§3-4 小结 | 第37-38页 |
第四章 纳米金属氧化物催化剂的制备、表征及性能评价 | 第38-48页 |
§4-1 前言 | 第38-39页 |
§4-2 实验部分 | 第39页 |
§4-3 结果与讨论 | 第39-47页 |
4-3-1 ZnO催化剂 | 第39-42页 |
4-3-1-1 XRD分析 | 第39-40页 |
4-3-1-2 表面形貌 | 第40-41页 |
4-3-1-3 比表面测定 | 第41页 |
4-3-1-4 活性评价 | 第41-42页 |
4-3-2 PbO催化剂 | 第42-44页 |
4-3-2-1 XRD分析 | 第42-43页 |
4-3-2-2 表面形貌 | 第43-44页 |
4-3-2-3 比表面测定 | 第44页 |
4-3-2-4 活性评价 | 第44页 |
4-3-3 La_2O_3催化剂 | 第44-45页 |
4-3-4 ZnO-PbO催化剂 | 第45-47页 |
4-3-4-1 XRD分析 | 第45-46页 |
4-3-4-2 表面形貌 | 第46页 |
4-3-4-3 比表面测定 | 第46页 |
4-3-4-4 活性评价 | 第46-47页 |
4-3-5 ZnO-La_2O_3催化剂 | 第47页 |
§4-4 小结 | 第47-48页 |
第五章 金属催化剂对尿素与甲醇合成碳酸二甲酯反应的催化性能研究 | 第48-55页 |
§5-1 前言 | 第48页 |
§5-2 实验部分 | 第48页 |
§5-3 结果与讨论 | 第48-53页 |
5-3-1 金属粉末催化剂 | 第48-49页 |
5-3-2 负载型金属Pb催化剂 | 第49-50页 |
5-3-2-1 还原温度的确定 | 第49页 |
5-3-2-2 负载效果的初步评价 | 第49-50页 |
5-3-2-3 负载量的影响 | 第50页 |
5-3-3 负载型金属Zn催化剂 | 第50-51页 |
5-3-3-1 还原温度的确定 | 第50-51页 |
5-3-3-2 负载量的影响 | 第51页 |
5-3-3-3 还原温度的影响 | 第51页 |
5-3-4 负载型Zn-Pb双金属催化剂 | 第51-52页 |
5-3-5 催化剂表征 | 第52-53页 |
5-3-5-1 XRD分析 | 第52页 |
5-3-5-2 XPS分析 | 第52-53页 |
§5-4 结论 | 第53-55页 |
第六章 尿素与甲醇连续催化合成碳酸二甲酯反应工艺条件初探 | 第55-63页 |
§6-1 前言 | 第55页 |
§6-2 连续反应实验装置的建立 | 第55-57页 |
6-2-1 实验装置设计方案 | 第55-56页 |
6-2-2 实验装置及流程简述 | 第56页 |
6-2-3 实验装置性能考核 | 第56-57页 |
§6-3 结果与讨论 | 第57-62页 |
6-3-1 原料配比的影响 | 第57-58页 |
6-3-2 N_2流量的影响 | 第58-59页 |
6-3-3 反应温度的影响 | 第59页 |
6-3-4 催化剂用量的影响 | 第59-60页 |
6-3-5 催化剂的活性比较 | 第60页 |
6-3-6 进料配比的影响 | 第60-61页 |
6-3-7 溶剂作用的考察 | 第61-62页 |
§6-4 小结 | 第62-63页 |
第七章 结论 | 第63-64页 |
参考文献 | 第64-67页 |
致谢 | 第67-68页 |
攻读学位期间所取得的相关科研成果 | 第68页 |