| 论文特色及创新点 | 第4-11页 |
| 摘要 | 第11-12页 |
| Abstract | 第12-13页 |
| 第一章 绪论 | 第14-65页 |
| 1.1 氨氧化反应及其发展历史简介 | 第14-19页 |
| 1.1.1 氨氧化反应 | 第14页 |
| 1.1.2 氨氧化发展历史 | 第14-15页 |
| 1.1.3 国内发展概况 | 第15-16页 |
| 1.1.4 可用于气相氨氧化反应的底物 | 第16-19页 |
| 1.1.4.1 脂肪烃类底物 | 第16页 |
| 1.1.4.2 芳环类底物 | 第16-18页 |
| 1.1.4.3 其它底物 | 第18-19页 |
| 1.1.5 氨氧化反应器 | 第19页 |
| 1.2 芳香腈及其用途 | 第19-25页 |
| 1.2.1 芳香腈化合物 | 第19-20页 |
| 1.2.2 芳香腈的用途 | 第20-21页 |
| 1.2.3 氯代芳腈的应用 | 第21-25页 |
| 1.2.3.1 对氯苯腈(PCBN) | 第21-22页 |
| 1.2.3.2 2,6-二氯苯腈(2,6-DCBN) | 第22-24页 |
| 1.2.3.3 3,4-二氯苯腈(3,4-DCBN) | 第24页 |
| 1.2.3.4 2,4-二氯苯腈(2,4-DCBN) | 第24-25页 |
| 1.3 芳香腈制备方法 | 第25-27页 |
| 1.4 芳烃底物分子的氨氧化反应活性 | 第27-30页 |
| 1.4.1 取代烷基大小和数量不同的影响 | 第27-28页 |
| 1.4.2 取代基电子效应的影响 | 第28-29页 |
| 1.4.3 取代基空间位阻的影响 | 第29-30页 |
| 1.5 芳烃氨氧化催化剂 | 第30-34页 |
| 1.5.1 V-Cr体系 | 第31页 |
| 1.5.2 V-P体系 | 第31-33页 |
| 1.5.3 多组分催化剂 | 第33页 |
| 1.5.4 芳烃氨氧化催化剂载体 | 第33-34页 |
| 1.6 氨氧化制备氯代芳腈的研究进展 | 第34-37页 |
| 1.6.1 对氯苯腈(PCBN) | 第35页 |
| 1.6.2 2,6-二氯苯腈(2,6-DCBN) | 第35-36页 |
| 1.6.3 3,4-二氯苯腈(3,4-DCBN) | 第36-37页 |
| 1.6.4 2,4-二氯苯腈(2,4-DCBN) | 第37页 |
| 1.7 反应条件对芳烃氨氧化影响 | 第37-39页 |
| 1.7.1 反应温度的影响 | 第37-38页 |
| 1.7.2 反应物料配比的影响 | 第38-39页 |
| 1.7.3 其它添加剂的影响 | 第39页 |
| 1.8 催化剂表征 | 第39-42页 |
| 1.8.1 催化剂的宏观物性 | 第40页 |
| 1.8.2 气相色谱法 | 第40-41页 |
| 1.8.3 X-射线衍射法 | 第41页 |
| 1.8.4 扫描电镜分析 | 第41页 |
| 1.8.5 X-光电子能谱法 | 第41页 |
| 1.8.6 红外光谱 | 第41-42页 |
| 1.9 芳烃氨氧化机理 | 第42-45页 |
| 1.10 氨氧化的发展方向和本论文的主要内容 | 第45-48页 |
| 1.10.1 氨氧化发展趋势 | 第45-46页 |
| 1.10.2 本论文立题依据 | 第46-47页 |
| 1.10.3 本论文主要内容 | 第47-48页 |
| 参考文献 | 第48-65页 |
| 第二章 实验试剂、装置和实验方法 | 第65-71页 |
| 2.1 实验中主要涉及的试剂及仪器 | 第65-66页 |
| 2.1.1 主要材料及试剂 | 第65-66页 |
| 2.1.2 主要仪器及设备 | 第66页 |
| 2.2 实验装置及实验方法 | 第66-68页 |
| 2.2.1 催化剂性能测试装置及实验方法 | 第66-67页 |
| 2.2.2 产品色谱分析方法 | 第67-68页 |
| 2.3 催化剂表征方法 | 第68-70页 |
| 2.3.1 BET比表面测试(BET) | 第68页 |
| 2.3.2 X射线衍射分析(XRD) | 第68页 |
| 2.3.3 X射线光电子能谱分析(XPS) | 第68页 |
| 2.3.4 扫描电镜分析(SEM)和X射线能量色散谱分析(EDS) | 第68-69页 |
| 2.3.5 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第69页 |
| 2.3.6 空气程序升温氧化(Air-TPO) | 第69页 |
| 2.3.7 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第69-70页 |
| 参考文献 | 第70-71页 |
| 第三章 硅胶负载VPO体系催化剂及其氨氧化催化性能的研究 | 第71-92页 |
| 3.1 引言 | 第71-72页 |
| 3.2 实验部分 | 第72-73页 |
| 3.2.1 催化剂的制备 | 第72页 |
| 3.2.1.1 硅胶负载催化剂的制备 | 第72页 |
| 3.2.1.2 未负载催化剂的制备 | 第72页 |
| 3.2.2 催化剂的表征 | 第72-73页 |
| 3.2.3 催化剂的性能测试 | 第73页 |
| 3.3 催化剂的表征与分析 | 第73-83页 |
| 3.3.1 VPO催化剂的BET测试 | 第73-74页 |
| 3.3.2 VPO催化剂的物相分析(XRD) | 第74-75页 |
| 3.3.3 VPO催化剂的程序升温还原测试(TPR) | 第75-79页 |
| 3.3.4 VPO催化剂的程序升温氧化测试(TPO) | 第79-81页 |
| 3.3.5 VPO催化剂的程序升温脱附测试(TPD) | 第81-83页 |
| 3.4 氯代甲苯氨氧化实验结果 | 第83-87页 |
| 3.4.1 对氯甲苯(PCT)的氨氧化反应结果 | 第83页 |
| 3.4.2 3,4-二氯甲苯(3,4-DCT)的氨氧化反应结果 | 第83-84页 |
| 3.4.3 2.4-二氯甲苯(2,4-DCT)的氨氧化反应结果 | 第84-85页 |
| 3.4.4 2.6-二氯甲苯(2,6-DCT)的氨氧化反应结果 | 第85页 |
| 3.4.5 未负载VPO为催化剂,3,4-DCT的氨氧化反应结果 | 第85-86页 |
| 3.4.6 温度对硅胶负载VPO催化剂VP116的催化性能的影响 | 第86页 |
| 3.4.7 催化剂寿命实验 | 第86-87页 |
| 3.5 结果与讨论 | 第87-88页 |
| 3.5.1 钒磷比对催化剂性能的影响 | 第87页 |
| 3.5.2 载体对催化剂性能的影响 | 第87-88页 |
| 3.5.3 底物分子的反应活性 | 第88页 |
| 3.6 小结 | 第88-89页 |
| 参考文献 | 第89-92页 |
| 第四章 气相二氧化硅负载VPO催化剂及其芳烃氨氧化催化活性研究 | 第92-115页 |
| 4.1 引言 | 第92-93页 |
| 4.2 实验部分 | 第93-94页 |
| 4.2.1 卡伯特二氧化硅负载VPO催化剂的制备 | 第93-94页 |
| 4.2.1.1 以水为浸渍溶剂的负载催化剂的制备方法 | 第93-94页 |
| 4.2.1.2 以乙醇为浸渍溶剂的负载催化剂的制备方法 | 第94页 |
| 4.2.2 催化剂的表征 | 第94页 |
| 4.2.3 气相二氧化硅负载VPO催化剂在氯代甲苯氨氧化中的应用 | 第94页 |
| 4.3 钒磷体系催化剂的表征与分析 | 第94-101页 |
| 4.3.1 VPO催化剂的BET测试 | 第94-95页 |
| 4.3.2 VPO催化剂的物相分析(XRD) | 第95-96页 |
| 4.3.3 VPO催化剂的程序升温还原测试(TPR) | 第96-98页 |
| 4.3.4 VPO催化剂的程序升温氧化测试(TPO) | 第98-99页 |
| 4.3.5 VPO催化剂的程序升温脱附测试(TPD) | 第99-101页 |
| 4.4 氯代甲苯氨氧化最佳实验条件的确定 | 第101-107页 |
| 4.4.1 对氯甲苯氨氧化实验条件的确定—正交实验 | 第101-104页 |
| 4.4.2 对氯甲苯的单因素实验 | 第104-107页 |
| 4.4.2.1 改变反应温度T | 第104-105页 |
| 4.4.2.2 改变进料量q | 第105页 |
| 4.4.2.3 改变空比A | 第105-106页 |
| 4.4.2.4 改变氨比N | 第106-107页 |
| 4.4.3 其它底物的反应条件选择 | 第107页 |
| 4.5 不同钒磷比的催化剂催化氯代甲苯氨氧化的实验结果 | 第107-109页 |
| 4.5.1 对氯甲苯(PCT)的氨氧化反应结果 | 第107-108页 |
| 4.5.2 3,4-二氯甲苯(3,4-DCT)的氨氧化反应结果 | 第108页 |
| 4.5.3 2.4-二氯甲苯(2,4-DCT)的氨氧化反应结果 | 第108-109页 |
| 4.5.4 2.6-二氯甲苯(2,6-DCT)的氨氧化反应结果 | 第109页 |
| 4.5.5 催化剂寿命实验 | 第109页 |
| 4.6 结果与讨论 | 第109-111页 |
| 4.6.1 不同浸渍溶剂对催化剂催化性能的影响 | 第109-110页 |
| 4.6.2 钒磷比对催化剂催化性能的影响 | 第110-111页 |
| 4.6.3 底物分子的反应活性 | 第111页 |
| 4.7 小结 | 第111-112页 |
| 参考文献 | 第112-115页 |
| 第五章 新型钒铬催化剂的制备及其在芳烃氨氧化中的应用 | 第115-129页 |
| 5.1 引言 | 第115-116页 |
| 5.2 实验部分 | 第116页 |
| 5.2.1 VCrO催化剂的制备 | 第116页 |
| 5.2.2 催化剂的表征 | 第116页 |
| 5.2.3 催化剂的性能测试 | 第116页 |
| 5.3 钒磷体系催化剂的表征与分析 | 第116-123页 |
| 5.3.1 VCrO催化剂的BET测试(BET) | 第116-117页 |
| 5.3.2 VCrO催化剂的物相分析(XRD) | 第117页 |
| 5.3.3 VCrO催化剂的价态和组成分析(EDS和XPS) | 第117-119页 |
| 5.3.4 VCrO催化剂的形貌分析(SEM) | 第119页 |
| 5.3.5 VCrO催化剂的程序升温还原测试(TPR) | 第119-121页 |
| 5.3.6 VCrO催化剂的程序升温氧化测试(TPO) | 第121-122页 |
| 5.3.7 VCrO催化剂的程序升温脱附测试(TPD) | 第122-123页 |
| 5.4 钒铬体系催化剂在氯代芳烃氨氧化中的应用 | 第123-125页 |
| 5.5 结果与讨论 | 第125页 |
| 5.6 本章小结 | 第125页 |
| 参考文献 | 第125-129页 |
| 第六章 全文总结与工作展望 | 第129-132页 |
| 6.1 全文总结 | 第129-130页 |
| 6.2 工作展望 | 第130-132页 |
| 攻博士期间发表的科研成果目录 | 第132-133页 |
| 致谢 | 第133-135页 |
| 附件 | 第135-137页 |
