| 摘要 | 第4-5页 |
| abstract | 第5-6页 |
| 第一章 文献综述 | 第13-29页 |
| 1.1 机动车尾气排放污染 | 第13-14页 |
| 1.2 柴油机NO_x生成机理 | 第14-15页 |
| 1.3 柴油机NO_x催化脱除技术 | 第15-18页 |
| 1.3.1 直接催化分解NO_x技术 | 第16-17页 |
| 1.3.2 NO_x存储还原催化技术 | 第17-18页 |
| 1.3.3 选择性催化还原NO_x技术 | 第18页 |
| 1.4 NH_3-SCR催化技术 | 第18-21页 |
| 1.4.1 钒钨钛催化剂 | 第19页 |
| 1.4.2 金属基分子筛催化剂 | 第19-21页 |
| 1.5 Cu/CHA微孔分子筛研究进展 | 第21-27页 |
| 1.5.1 Cu/SAPO-34 催化剂的可控制备工艺 | 第21-22页 |
| 1.5.2 Cu/SAPO-34 催化剂上NH_3-SCR反应机理 | 第22-24页 |
| 1.5.3 Cu/SAPO-34 催化剂的水热稳定性 | 第24-25页 |
| 1.5.3.1 Cu/SAPO-34 催化剂的低温水热稳定性 | 第24页 |
| 1.5.3.2 Cu/SAPO-34 催化剂的高温水热稳定性 | 第24-25页 |
| 1.5.4 Cu/SAPO-34 催化剂的中毒 | 第25-27页 |
| 1.5.4.1 Cu/SAPO-34 催化剂的硫中毒 | 第25-26页 |
| 1.5.4.2 Cu/SAPO-34 催化剂的HC中毒 | 第26页 |
| 1.5.4.3 Cu/SAPO-34 催化剂的碱金属中毒 | 第26-27页 |
| 1.5.5 Cu/SAPO-34 催化剂的负载工艺 | 第27页 |
| 1.6 论文主要研究内容 | 第27-29页 |
| 1.6.1 课题研究的意义 | 第27-28页 |
| 1.6.2 课题研究的内容 | 第28-29页 |
| 第二章 各反应气氛对Cu/SAPO-34 催化剂NH_3-SCR反应的影响 | 第29-54页 |
| 2.1 引言 | 第29页 |
| 2.2 实验部分 | 第29-38页 |
| 2.2.1 样品的制备 | 第29-31页 |
| 2.2.1.1 实验试剂 | 第29-30页 |
| 2.2.1.2 合成设备 | 第30页 |
| 2.2.1.3 新鲜样品合成方法 | 第30-31页 |
| 2.2.1.4 稳定期样品制备方法 | 第31页 |
| 2.2.2 实验装置 | 第31-36页 |
| 2.2.2.1 配气系统 | 第31-35页 |
| 2.2.2.2 反应/温控系统 | 第35页 |
| 2.2.2.3 红外系统 | 第35页 |
| 2.2.2.4 软件系统 | 第35-36页 |
| 2.2.3 实验设计 | 第36-38页 |
| 2.2.3.1 定点SCR活性评价实验 | 第36页 |
| 2.2.3.2 定点NO氧化实验 | 第36-37页 |
| 2.2.3.3 定点NH_3氧化实验 | 第37页 |
| 2.2.3.4 O_2分压对SCR活性影响的实验 | 第37页 |
| 2.2.3.5 NH_3浓度对SCR活性影响的实验 | 第37-38页 |
| 2.2.3.6 NO浓度对SCR活性影响的实验 | 第38页 |
| 2.3 实验结果和分析 | 第38-53页 |
| 2.3.1 温度对NO转化率的影响 | 第38-39页 |
| 2.3.2 空速对NO转化率的影响 | 第39-40页 |
| 2.3.3 定点SCR评价实验结果和分析 | 第40-42页 |
| 2.3.4 O_2分压对SCR活性影响的实验结果与分析 | 第42-44页 |
| 2.3.5 NH_3浓度对SCR活性影响的实验结果和分析 | 第44-49页 |
| 2.3.5.1 NH_3浓度梯度实验结果和分析 | 第44-46页 |
| 2.3.5.2 NH_3脉冲实验结果和分析 | 第46-49页 |
| 2.3.6 NO浓度对SCR活性影响的实验结果和分析 | 第49-53页 |
| 2.3.6.1 NO浓度梯度实验结果和分析 | 第49-51页 |
| 2.3.6.2 NO脉冲实验结果和分析 | 第51-53页 |
| 2.4 本章小结 | 第53-54页 |
| 第三章 Cu/SAPO-34 催化剂的低温水热稳定性研究 | 第54-76页 |
| 3.1 引言 | 第54-55页 |
| 3.2 实验部分 | 第55-60页 |
| 3.2.1 样品的制备 | 第55-57页 |
| 3.2.1.1 实验试剂 | 第55-56页 |
| 3.2.1.2 合成设备 | 第56页 |
| 3.2.1.3 新鲜样品合成方法 | 第56-57页 |
| 3.2.1.4 低温水热处理样品 | 第57页 |
| 3.2.1.5 样品命名信息 | 第57页 |
| 3.2.2 表征方法 | 第57-59页 |
| 3.2.2.1 ICP-AES | 第57页 |
| 3.2.2.2 XRD | 第57页 |
| 3.2.2.3 N2吸附脱附实验 | 第57页 |
| 3.2.2.4 DRIFTS | 第57-58页 |
| 3.2.2.5 NMR | 第58页 |
| 3.2.2.6 NH_3-TPD | 第58-59页 |
| 3.2.2.7 EPR | 第59页 |
| 3.2.3 催化剂性能测试 | 第59-60页 |
| 3.2.3.1 NH_3-SCR活性评价 | 第59页 |
| 3.2.3.2 NH_3-SCR动力学测试 | 第59-60页 |
| 3.3 实验结果与讨论 | 第60-75页 |
| 3.3.1 晶体结构与织构特性 | 第60-62页 |
| 3.3.2 骨架振动和配位环境 | 第62-66页 |
| 3.3.3 NH_3-SCR活性评价 | 第66-67页 |
| 3.3.4 低温水热处理对载体酸性的影响 | 第67-70页 |
| 3.3.5 低温水热处理对孤立态Cu~(2+)的影响 | 第70-72页 |
| 3.3.6 低温水热处理对反应速率以及TOF的影响 | 第72-75页 |
| 3.4 本章小结 | 第75-76页 |
| 第四章 Cu/SAPO-34 催化剂的高温水热稳定性研究 | 第76-110页 |
| 4.1 引言 | 第76-77页 |
| 4.2 实验部分 | 第77-83页 |
| 4.2.1 样品的制备 | 第77-80页 |
| 4.2.1.1 实验试剂 | 第77页 |
| 4.2.1.2 合成设备 | 第77-78页 |
| 4.2.1.3 新鲜样品的合成方法 | 第78页 |
| 4.2.1.4 高温水热老化样品 | 第78页 |
| 4.2.1.5 样品命名信息 | 第78-80页 |
| 4.2.2 表征方法 | 第80-82页 |
| 4.2.2.1 ICP-AES | 第80页 |
| 4.2.2.2 XRD | 第80页 |
| 4.2.2.3 SEM | 第80页 |
| 4.2.2.4 N_2吸附脱附实验 | 第80页 |
| 4.2.2.5 DRIFTS | 第80页 |
| 4.2.2.6 NMR | 第80-81页 |
| 4.2.2.7 NH_3-TPD | 第81页 |
| 4.2.2.8 EPR | 第81页 |
| 4.2.2.9 H_2-TPR | 第81-82页 |
| 4.2.3 催化剂性能测试 | 第82-83页 |
| 4.2.3.1 NH_3-SCR活性评价 | 第82页 |
| 4.2.3.2 NH_3-SCR动力学测试 | 第82-83页 |
| 4.3 实验结果与讨论 | 第83-109页 |
| 4.3.1 不同温度的高温水热处理 | 第83-86页 |
| 4.3.1.1 NH_3-SCR活性评价 | 第83-84页 |
| 4.3.1.2 XRD结果 | 第84-85页 |
| 4.3.1.3 离位DRIFTS结果 | 第85-86页 |
| 4.3.1.4 小结 | 第86页 |
| 4.3.2 不同时间的高温水热处理-高温水热失活机理的探究 | 第86-97页 |
| 4.3.2.1 NH_3-SCR活性评价 | 第86-87页 |
| 4.3.2.2 晶体结构与形态 | 第87-89页 |
| 4.3.2.3 分子筛的骨架结构与酸性 | 第89-91页 |
| 4.3.2.4 配位环境 | 第91-93页 |
| 4.3.2.5 Cu物种 | 第93-96页 |
| 4.3.2.6 动力学结果 | 第96页 |
| 4.3.2.7 小结 | 第96-97页 |
| 4.3.3 不同Cu含量Cu/SAPO-34 催化剂的高温水热稳定性 | 第97-101页 |
| 4.3.3.1 NH_3-SCR活性评价 | 第97-98页 |
| 4.3.3.2 XRD结果 | 第98-100页 |
| 4.3.3.3 离位DRIFTS结果 | 第100-101页 |
| 4.3.3.4 小结 | 第101页 |
| 4.3.4 不同Si含量Cu/SAPO-34 催化剂的高温水热稳定性 | 第101-105页 |
| 4.3.4.1 NH_3-SCR活性评价 | 第101-102页 |
| 4.3.4.2 XRD结果 | 第102-103页 |
| 4.3.4.3 离位DRIFTS结果 | 第103-104页 |
| 4.3.4.4 小结 | 第104-105页 |
| 4.3.5 不同模板剂Cu/SAPO-34 催化剂的高温水热稳定性 | 第105-109页 |
| 4.3.5.1 NH_3-SCR活性评价 | 第105-106页 |
| 4.3.5.2 XRD结果 | 第106-108页 |
| 4.3.5.3 离位DRIFTS结果 | 第108-109页 |
| 4.3.5.4 小结 | 第109页 |
| 4.4 本章小结 | 第109-110页 |
| 第五章 Cu/SAPO-34 催化剂堇青石涂覆工艺研究 | 第110-123页 |
| 5.1 引言 | 第110-111页 |
| 5.2 实验部分 | 第111-114页 |
| 5.2.1 实验试剂及材料 | 第111-112页 |
| 5.2.1.1 堇青石载体 | 第111页 |
| 5.2.1.2 主要实验试剂 | 第111-112页 |
| 5.2.2 主要实验仪器 | 第112页 |
| 5.2.3 堇青石表面预处理 | 第112页 |
| 5.2.4 涂层的制备 | 第112-113页 |
| 5.2.5 涂层的表征 | 第113页 |
| 5.2.5.1 XRD | 第113页 |
| 5.2.5.2 SEM | 第113页 |
| 5.2.5.3 牢固度 | 第113页 |
| 5.2.6 整体样的NH_3-SCR活性评价 | 第113-114页 |
| 5.3 实验结果与讨论 | 第114-122页 |
| 5.3.1 涂层性质对涂覆量的影响 | 第114-116页 |
| 5.3.1.1 粒度对涂覆量的影响 | 第114-115页 |
| 5.3.1.2 粘度对涂覆量的影响 | 第115-116页 |
| 5.3.1.3 固含量对涂覆量的影响 | 第116页 |
| 5.3.1.4 小结 | 第116页 |
| 5.3.2 整体样SCR活性 | 第116-118页 |
| 5.3.2.1 涂覆量对整体样SCR活性的影响 | 第117页 |
| 5.3.2.2 空速对整体样SCR活性的影响 | 第117-118页 |
| 5.3.2.3 小结 | 第118页 |
| 5.3.3 绿色涂覆工艺探索 | 第118-122页 |
| 5.3.3.1 不同工艺阶段的整体样SCR活性对比 | 第119-120页 |
| 5.3.3.2 Cu/SAPO-34 与商用钒钨钛整体样SCR活性对比 | 第120-122页 |
| 5.3.3.3 小结 | 第122页 |
| 5.4 本章小结 | 第122-123页 |
| 第六章 结论与展望 | 第123-125页 |
| 6.1 主要结论 | 第123-124页 |
| 6.2 创新点 | 第124页 |
| 6.3 展望 | 第124-125页 |
| 参考文献 | 第125-133页 |
| 发表论文和参加科研情况说明 | 第133-134页 |
| 致谢 | 第134-135页 |
