| 摘要 | 第6-9页 |
| Abstract | 第9-11页 |
| 第一章 绪论 | 第16-45页 |
| 1.1 引言 | 第16-17页 |
| 1.2 醇氧化反应简介 | 第17-18页 |
| 1.3 醇的均相催化氧化和多相催化氧化 | 第18-22页 |
| 1.3.1 醇的均相催化氧化 | 第18-19页 |
| 1.3.2 醇的多相催化氧化 | 第19-22页 |
| 1.3.2.1 醇多相催化氧化催化剂的活性物种 | 第20页 |
| 1.3.2.2 醇多相催化氧化催化剂的载体 | 第20-21页 |
| 1.3.2.3 醇多相催化氧化催化剂的制备方法 | 第21-22页 |
| 1.4 醇氧化反应所用多相催化剂的研究概况 | 第22-36页 |
| 1.4.1 负载型杂多酸催化剂 | 第22-25页 |
| 1.4.1.1 杂多酸/聚合物体系 | 第22-24页 |
| 1.4.1.2 杂多酸/分子筛体系 | 第24页 |
| 1.4.1.3 杂多酸/金属氧化物体系 | 第24-25页 |
| 1.4.1.4 杂多酸/碳材料体系 | 第25页 |
| 1.4.2 负载型钯催化剂 | 第25-29页 |
| 1.4.2.1 Pd/分子筛体系 | 第26-27页 |
| 1.4.2.2 Pd/金属氧化物体系 | 第27-28页 |
| 1.4.2.3 Pd/碳材料体系 | 第28-29页 |
| 1.4.3 负载型金催化剂 | 第29-32页 |
| 1.4.3.1 Au/分子筛体系 | 第29-30页 |
| 1.4.3.2 Au/金属氧化物体系 | 第30-32页 |
| 1.4.3.3 Au/碳材料体系 | 第32页 |
| 1.4.4 其他催化剂 | 第32-36页 |
| 1.4.4.1 金属/碳材料体系 | 第32-34页 |
| 1.4.4.2 金属/分子筛体系 | 第34页 |
| 1.4.4.3 金属/金属氧化物体系 | 第34-36页 |
| 1.5 本论文的选题依据和研究内容 | 第36-37页 |
| 参考文献 | 第37-45页 |
| 第二章 实验仪器及研究方法 | 第45-53页 |
| 2.1 试剂与仪器 | 第45-46页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第46页 |
| 2.3 催化活性的测试与分析 | 第46-48页 |
| 2.3.1 磷钨酸/氨丛修饰石墨烯催化的苯甲醇氧化 | 第46页 |
| 2.3.2 硫醚修饰的SBA-15负载的非晶态Pd催化剂催化的醇氧化 | 第46-47页 |
| 2.3.3 Pd/TiO_2催化的醇氧化 | 第47页 |
| 2.3.4 CuPd-Cu_2O/Ti-powder催化的醇氧化 | 第47-48页 |
| 2.4 催化剂表征方法 | 第48-51页 |
| 2.4.1 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP) | 第48-49页 |
| 2.4.2 透射电镜(TEM) | 第49页 |
| 2.4.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第49页 |
| 2.4.4 扫描电镜(TEM) | 第49页 |
| 2.4.5 激光拉曼(Raman) | 第49页 |
| 2.4.6 X-射线粉末衍射(XRD) | 第49-50页 |
| 2.4.7 X射线光电子能谱(XPS) | 第50页 |
| 2.4.8 氮物理吸附(BET) | 第50-51页 |
| 2.4.9 一氧化碳化学吸附(CO-Chemisorption) | 第51页 |
| 2.5 醇转化率和醛酮转化率的计算 | 第51-52页 |
| 参考文献 | 第52-53页 |
| 第三章 磷钨酸/氧化石墨烯催化剂的制备、表征及其在苯甲醇氧化反应中的应用 | 第53-71页 |
| 3.1 前言 | 第53-54页 |
| 3.2 催化剂的制备 | 第54-56页 |
| 3.2.1 氧化石墨烯的制备(GO) | 第54页 |
| 3.2.2 APTES修饰的氧化石墨烯的制备(GO-N) | 第54-55页 |
| 3.2.3 催化剂的制备(GO-N-PW) | 第55页 |
| 3.2.4 AC/PW和RGO/PW的制备 | 第55-56页 |
| 3.3 反应因素对苯甲醇氧化反应的影响 | 第56-61页 |
| 3.3.1 载体对反应的影响 | 第56-57页 |
| 3.3.2 GO-N-PW(1/1)用量对反应的影响 | 第57-58页 |
| 3.3.3 温度对反应的影响 | 第58页 |
| 3.3.4 双氧水与苯甲醇的摩尔比对反应的影响 | 第58-59页 |
| 3.3.5 氧源对反应的影响 | 第59-60页 |
| 3.3.6 催化剂GO-N-PW(1/1)的循环使用性能 | 第60-61页 |
| 3.4 催化剂表征和失活原因分析 | 第61-67页 |
| 3.4.1 XRD | 第61-62页 |
| 3.4.2 Raman | 第62页 |
| 3.4.3 (31)~P-NMR | 第62-63页 |
| 3.4.4 FTIR | 第63-64页 |
| 3.4.5 XPS | 第64-65页 |
| 3.4.6 催化剂失活原因分析 | 第65-66页 |
| 3.4.7 反应机理 | 第66-67页 |
| 3.5 小结 | 第67-68页 |
| 参考文献 | 第68-71页 |
| 第四章 硫越修饰的SBA-15负载的非晶态钮催化剂的制备、表征及其在醇氧化反应中的应用 | 第71-89页 |
| 4.1 前言 | 第71-72页 |
| 4.2 催化剂的制备 | 第72-75页 |
| 4.2.1 活性MnO_2的制备 | 第72页 |
| 4.2.2 双(3-巯基丙丛三乙氧硅基硅烷)的制备 | 第72页 |
| 4.2.3 1,2-二(2-(三乙氧基硅基)乙基硫醚)乙烷和1,2-二(2-(三乙氧基硅基)乙基硫醚)丙烷的制备 | 第72-74页 |
| 4.2.4 SBA-15的制备 | 第74页 |
| 4.2.5 硫醚修饰的SBA-15的制备 | 第74页 |
| 4.2.6 硫醚修饰的SBA-15锚定的非晶态Pd催化剂的制备 | 第74-75页 |
| 4.3 反应因素对醇氧化反应的影响 | 第75-79页 |
| 4.3.1. 硫醚碳间距对反应的影响 | 第75-77页 |
| 4.3.2 金属物种、价态对反应的影响 | 第77页 |
| 4.3.3 SBA-15SSPd的普适性 | 第77-78页 |
| 4.3.4 SBA-15SSPd的套用次数 | 第78-79页 |
| 4.4 催化剂表征和反应机理 | 第79-86页 |
| 4.4.1 (13)~C-NMR | 第79页 |
| 4.4.2 XRD | 第79-81页 |
| 4.4.3 BET和CO化学吸附 | 第81-82页 |
| 4.4.4 TEM | 第82-83页 |
| 4.4.5 XPS | 第83-85页 |
| 4.4.6 反应机理 | 第85-86页 |
| 4.5 小结 | 第86-87页 |
| 参考文献 | 第87-89页 |
| 第五章 大粒径Pd/TiO_2的制备、表征及其在醇氧化反应中的应用 | 第89-106页 |
| 5.1 前言 | 第89-90页 |
| 5.2 催化剂的制备 | 第90-91页 |
| 5.2.1 浸渍法(IWI) | 第90页 |
| 5.2.2 沉积-沉淀法(DP) | 第90页 |
| 5.2.3 均匀沉积-沉淀法(HDP) | 第90页 |
| 5.2.4 胶体法(C) | 第90-91页 |
| 5.3 反应因素对醇氧化反应的影响 | 第91-97页 |
| 5.3.1 载体和催化剂制备方法的影响 | 第91-93页 |
| 5.3.2 反应级数讨论 | 第93-95页 |
| 5.3.3 Na_2CO_3与Pd摩尔比和DP温度对反应的影响 | 第95-96页 |
| 5.3.4 温度对反应的影响 | 第96页 |
| 5.3.5 催化剂的套用次数 | 第96-97页 |
| 5.3.6 底物的普适性 | 第97页 |
| 5.4 催化剂表征 | 第97-104页 |
| 5.4.1 XRD | 第97-98页 |
| 5.4.2 BET和CO化学吸附 | 第98-99页 |
| 5.4.3 TEM | 第99-102页 |
| 5.4.4 XPS | 第102-104页 |
| 5.5 小结 | 第104-105页 |
| 参考文献 | 第105-106页 |
| 第六章CuPd-Cu_20/Ti-powder催化剂的制备、表征及其在气相醇氧化反应中的应用 | 第106-127页 |
| 6.1 前言 | 第106-107页 |
| 6.2 催化剂的制备 | 第107页 |
| 6.3 反应因素对醇氧化反应的影响 | 第107-113页 |
| 6.3.1 Pd与Cu的摩尔比对催化剂活性的影响 | 第107-110页 |
| 6.3.2 温度、空速、氧醇比对催化剂活性的影响 | 第110-112页 |
| 6.3.3 其他醇的催化性能 | 第112-113页 |
| 6.4 催化剂表征、活性物种确认及反应机理 | 第113-124页 |
| 6.4.1 Cu/Ti-powder失活机理 | 第114-116页 |
| 6.4.2 催化剂CuPd-Cu_2O-4/Ti-powder活性物种确认 | 第116-120页 |
| 6.4.3 对于活化过程和再生过程的讨论 | 第120-123页 |
| 6.4.4 反应机理 | 第123-124页 |
| 6.5 小结 | 第124页 |
| 参考文献 | 第124-127页 |
| 第七章 总结 | 第127-129页 |
| 科研成果 | 第129-130页 |
| 作者简历 | 第130-131页 |
| 论文符号一览表 | 第131-133页 |
| 致谢 | 第133页 |
