| 摘要 | 第1-4页 |
| ABSTRACT | 第4-9页 |
| 第一章 文献综述 | 第9-28页 |
| ·引言 | 第9页 |
| ·碳酸二乙酯简介 | 第9-10页 |
| ·碳酸二乙酯合成工艺研究进展 | 第10-13页 |
| ·光气法 | 第10页 |
| ·酯交换法 | 第10-12页 |
| ·乙醇和二氧化碳直接合成法 | 第12页 |
| ·尿素醇解法 | 第12-13页 |
| ·乙醇氧化羰基合成法 | 第13-20页 |
| ·液相法 | 第13-14页 |
| ·间接气相法 | 第14-16页 |
| ·直接气相氧化羰基合成碳酸二乙酯 | 第16-20页 |
| ·分子筛简介 | 第20-25页 |
| ·分子筛的结构和组成 | 第21-22页 |
| ·分子筛催化研究领域的发展 | 第22-24页 |
| ·β分子筛 | 第24-25页 |
| ·论文工作的提出 | 第25-28页 |
| ·选题思想 | 第25-26页 |
| ·研究内容 | 第26-28页 |
| 第二章 实验部分 | 第28-43页 |
| ·化学试剂 | 第28-29页 |
| ·实验装置及流程 | 第29页 |
| ·催化剂的制备 | 第29-30页 |
| ·氯化亚铜提纯 | 第29-30页 |
| ·H 型分子筛的制备 | 第30页 |
| ·调变载体硅铝比 | 第30页 |
| ·Cuβ和CuY 催化剂的制备 | 第30页 |
| ·PdCl_2-CuCl_2/Hβ催化剂的制备 | 第30页 |
| ·原料气与产物的分析 | 第30-31页 |
| ·气体组成的分析 | 第31页 |
| ·液相产品的分析 | 第31页 |
| ·催化剂表征 | 第31-32页 |
| ·X 射线衍射（XRD） | 第31页 |
| ·X 射线光电子能谱（XPS） | 第31页 |
| ·等离子体发射光谱（ICP-OES） | 第31-32页 |
| ·红外光谱（FTIR） | 第32页 |
| ·比表面积孔分布测试（BET） | 第32页 |
| ·环境扫描电镜（TEM） | 第32页 |
| ·固体核磁共振谱（MAS-NMR） | 第32页 |
| ·实验结果计算 | 第32-33页 |
| ·量子化学理论简介 | 第33-40页 |
| ·基于密度泛函理论的第一性原理 | 第34-39页 |
| ·赝势理论 | 第39-40页 |
| ·模拟软件介绍 | 第40-43页 |
| ·Materials Visualizer 模块 | 第41页 |
| ·DMol~3 模块 | 第41页 |
| ·Discover 模块 | 第41-43页 |
| 第三章β分子筛孔道结构对产物选择性影响 | 第43-52页 |
| ·扩散动力学计算方法 | 第43-44页 |
| ·Cuβ和CuY 催化剂的催化活性 | 第44-46页 |
| ·产物分子的大小 | 第46-48页 |
| ·扩散能垒的计算 | 第48-50页 |
| ·小结 | 第50-52页 |
| 第四章 助剂对PdCl_2-CuCl_2/ Hβ催化剂活性的影响 | 第52-64页 |
| ·季铵盐助剂对催化活性的影响 | 第52-53页 |
| ·季铵盐助剂对催化剂表面基团影响的机理探讨 | 第53-54页 |
| ·不同铜源对催化剂活性的影响 | 第54-55页 |
| ·不同铜含量对催化剂活性的影响 | 第55-56页 |
| ·催化剂寿命的考察 | 第56-59页 |
| ·催化剂的表征 | 第59-62页 |
| ·小结 | 第62-64页 |
| 第五章 乙醚水解对乙醇氧化羰基合成DEC 的影响 | 第64-78页 |
| ·热力学原始数据 | 第65-67页 |
| ·反应在标准状态下的热力学数据 | 第67-68页 |
| ·反应的标准摩尔焓变Δ_rH_m~θ | 第68-69页 |
| ·反应的吉布斯自由能Δ_rG_m~θ | 第69-71页 |
| ·反应平衡常数K | 第71-72页 |
| ·乙醚水解对催化剂反应活性的影响考察 | 第72-75页 |
| ·乙醚和乙醇共同进料时体系反应机理的探讨 | 第75-76页 |
| ·小结 | 第76-78页 |
| 第六章 Cuβ催化剂活性中心状态的考察 | 第78-93页 |
| ·载体不同处理方式对催化剂活性的影响 | 第79-81页 |
| ·载体的焙烧时间对催化剂活性的影响 | 第81-82页 |
| ·硝酸铵的交换浓度对催化剂活性的影响 | 第82-83页 |
| ·不同铜源对催化剂活性的影响 | 第83-84页 |
| ·制备温度对催化剂活性的影响 | 第84-89页 |
| ·催化剂制备时间对催化剂活性的影响 | 第89页 |
| ·铜含量对催化剂活性的影响 | 第89-91页 |
| ·小结 | 第91-93页 |
| 第七章 硅铝比调变对Cuβ催化剂性能影响的研究 | 第93-107页 |
| ·氨水处理对催化剂活性的影响 | 第93-95页 |
| ·氨水处理对Cuβ催化剂的硅铝比调变 | 第95-101页 |
| ·氨水处理的Cuβ催化剂元素分析 | 第95-97页 |
| ·氨水处理的Cuβ催化剂的XRD 分析 | 第97-98页 |
| ·氨水处理的Cuβ催化剂的IR 分析 | 第98-100页 |
| ·氨水处理的Cuβ催化剂27Al MAS NMR 分析 | 第100-101页 |
| ·Cuβ催化剂活性中心形成的DFT 研究 | 第101-105页 |
| ·催化剂寿命的考察 | 第105页 |
| ·小结 | 第105-107页 |
| 第八章 结论与展望 | 第107-110页 |
| 论文创新点 | 第110-111页 |
| 参考文献 | 第111-121页 |
| 发表论文和科研情况 | 第121-123页 |
| 致谢 | 第123页 |