摘要 | 第10-14页 |
abstract | 第14-18页 |
第一章 绪论 | 第23-40页 |
1.1 背景和意义 | 第23-24页 |
1.2 国内外研究现状、发展趋势及存在问题 | 第24-37页 |
1.2.1 黄铁矿的基本性质 | 第24-26页 |
1.2.2 黄铁矿氧化的环境效应 | 第26-29页 |
1.2.3 黄铁矿氧化机理 | 第29-33页 |
1.2.4 黄铁矿非生物氧化产生·OH | 第33-35页 |
1.2.5 ·OH检测方法 | 第35-36页 |
1.2.6 存在的问题 | 第36-37页 |
1.3 研究内容、技术路线和创新点 | 第37-40页 |
1.3.1 研究内容 | 第37-39页 |
1.3.2 技术路线 | 第39页 |
1.3.3 创新点 | 第39-40页 |
第二章 酸性条件下黄铁矿有氧氧化产生·OH的机理 | 第40-59页 |
2.1 前言 | 第40-41页 |
2.2 材料与方法 | 第41-45页 |
2.2.1 化学品 | 第41页 |
2.2.2 黄铁矿预处理 | 第41页 |
2.2.3 黄铁矿氧化 | 第41-42页 |
2.2.4 表面空位氧化H_2O产生·OH | 第42页 |
2.2.5 淬灭实验 | 第42-43页 |
2.2.6 伏安实验 | 第43页 |
2.2.7 Fe~(2+)与硫中间体有氧氧化产生·OH | 第43页 |
2.2.8 化学分析 | 第43-44页 |
2.2.9 表征 | 第44-45页 |
2.3 结果与讨论 | 第45-58页 |
2.3.1 黄铁矿基本特征 | 第45-46页 |
2.3.2 黄铁矿无氧/有氧氧化产生·OH,H_2O_2,Fe~(2+)和 SO42- | 第46-48页 |
2.3.3 氧化前后黄铁矿表面形貌和活性物种的变化 | 第48-51页 |
2.3.4 表面空位途径产生·OH的机理 | 第51-54页 |
2.3.5 Fe~(2+)和硫中间体氧化产生·OH | 第54-55页 |
2.3.6 黄铁矿有氧氧化产生·OH的机理 | 第55-58页 |
2.4 本章小结 | 第58-59页 |
第三章 酸性条件下黄铁矿与H_2O_2反应产生·OH机理:表面反应与溶液反应 | 第59-91页 |
3.1 前言 | 第59页 |
3.2 材料与方法 | 第59-67页 |
3.2.1 化学品与黄铁矿 | 第59-60页 |
3.2.2 批实验 | 第60页 |
3.2.3 化学分析 | 第60页 |
3.2.4 表征 | 第60-61页 |
3.2.5 形态分析 | 第61页 |
3.2.6 DFT计算 | 第61-62页 |
3.2.7 动力学模型 | 第62-67页 |
3.3 结果与讨论 | 第67-90页 |
3.3.1 不存在 BPY 的条件下黄铁矿与 H_2O_2 反应产生·OH | 第67-72页 |
3.3.2 BPY 对表面反应的影响以及对H_2O_2 与 Fe~(2+)反应的抑制 | 第72-76页 |
3.3.3 存在 BPY的条件下黄铁矿与 H_2O_2 反应产生·OH | 第76-77页 |
3.3.4 氧化后表面Fe,S,O物种变化 | 第77-80页 |
3.3.5 DFT计算 | 第80-82页 |
3.3.6 H_2O_2氧化黄铁矿产生·OH机理 | 第82-84页 |
3.3.7 动力学分析 | 第84-87页 |
3.3.8 表面反应与溶液反应的相对贡献 | 第87-89页 |
3.3.9 总结与比较 | 第89-90页 |
3.4 本章小结 | 第90-91页 |
第四章 中性条件下小分子有机酸对黄铁矿有氧氧化产生·OH的影响 | 第91-121页 |
4.1 前言 | 第91-92页 |
4.2 材料与方法 | 第92-98页 |
4.2.1 化学品 | 第92页 |
4.2.2 有氧实验 | 第92-93页 |
4.2.3 无氧实验 | 第93-94页 |
4.2.4 化学分析 | 第94页 |
4.2.5 表征 | 第94-95页 |
4.2.6 络合比例计算 | 第95页 |
4.2.7 形态分析 | 第95页 |
4.2.8 动力学模型 | 第95-98页 |
4.3 结果与讨论 | 第98-120页 |
4.3.1 小分子有机酸对黄铁矿有氧氧化产生·OH和溶解态Fe的影响 | 第98-101页 |
4.3.2 不同pH条件下柠檬酸对黄铁矿氧化产生·OH 和溶解态 Fe(III)的影响 | 第101-105页 |
4.3.3 黄铁矿氧化后表面活性物种变化 | 第105-107页 |
4.3.4 中性且不存在小分子有机酸的条件下黄铁矿有氧氧化产生·OH机理 | 第107-108页 |
4.3.5 中性与酸性条件下黄铁矿有氧氧化产生·OH机理对比 | 第108-112页 |
4.3.6 柠檬酸对产生溶解态铁物种的影响 | 第112-115页 |
4.3.7 小分子有机酸对产生·OH的影响机理 | 第115-118页 |
4.3.8 动力学模型分析 | 第118-120页 |
4.4 本章小结 | 第120-121页 |
第五章 黄铁矿有氧氧化产生·OH对砷迁移转化的影响 | 第121-139页 |
5.1 前言 | 第121页 |
5.2 材料与方法 | 第121-125页 |
5.2.1 化学品 | 第121-122页 |
5.2.2 酸性条件下黄铁矿氧化产生·OH氧化砷与磺胺 | 第122页 |
5.2.3 中性条件下黄铁矿有氧氧化产生·OH对砷迁移转化的影响以及柠檬酸的作用 | 第122-124页 |
5.2.4 化学分析 | 第124-125页 |
5.2.5 表征 | 第125页 |
5.3 结果与讨论 | 第125-138页 |
5.3.1 酸性条件下黄铁矿有氧氧化产生·OH对砷与磺胺的氧化效应 | 第125-127页 |
5.3.2 中性条件下黄铁矿有氧氧化产生·OH的氧化效应:动力学模拟 | 第127-128页 |
5.3.3 柠檬酸对负载砷黄铁矿氧化过程中砷释放的影响 | 第128-132页 |
5.3.4 柠檬酸对黄铁矿氧化释放砷的影响 | 第132-133页 |
5.3.5 柠檬酸促进黄铁矿氧化释放砷的机理 | 第133-138页 |
5.4 本章小结 | 第138-139页 |
第六章 酸性硫酸盐土壤曝氧氧化产生CO_2:非生物与生物机理 | 第139-164页 |
6.1 前言 | 第139页 |
6.2 材料与方法 | 第139-145页 |
6.2.1 化学品 | 第139-140页 |
6.2.2 野外场地采样 | 第140-141页 |
6.2.3 酸性硫酸盐土壤曝氧氧化产生·OH | 第141页 |
6.2.4 酸性硫酸盐土壤曝氧氧化产生CO_2 | 第141-142页 |
6.2.5 化学分析 | 第142-143页 |
6.2.6 表征 | 第143页 |
6.2.7 形态计算 | 第143-144页 |
6.2.8 无机碳溶解产生CO_2模型 | 第144-145页 |
6.3 结果与讨论 | 第145-163页 |
6.3.1 酸性硫酸盐土壤特征 | 第145-149页 |
6.3.2 酸性硫酸盐土壤曝氧氧化产生·OH | 第149-151页 |
6.3.3 酸性硫酸盐土壤曝氧氧化产生CO_2 | 第151-152页 |
6.3.4 HgCl_2杀菌和乙醇淬灭·OH 的方法评估 | 第152-155页 |
6.3.5 不同途径对CO_2产生的贡献 | 第155-162页 |
6.3.6 总结与比较 | 第162-163页 |
6.4 本章小结 | 第163-164页 |
第七章 结论与建议 | 第164-168页 |
7.1 论文主要结论 | 第164-166页 |
7.2 不足与建议 | 第166-168页 |
致谢 | 第168-170页 |
参考文献 | 第170-192页 |