| 摘要 | 第4-6页 |
| Abstract | 第6-7页 |
| 第一章 引言 | 第11-19页 |
| 1.1 背景介绍 | 第11-12页 |
| 1.2 甲烷和二氧化碳的利用 | 第12-14页 |
| 1.2.1 甲烷干气重整的发展进程 | 第13-14页 |
| 1.3 甲烷干气重整催化剂的研究 | 第14-16页 |
| 1.3.1 活性组分 | 第14-15页 |
| 1.3.2 载体 | 第15页 |
| 1.3.3 助剂 | 第15-16页 |
| 1.3.4 制备方法 | 第16页 |
| 1.4 甲烷干气重整所存在的问题 | 第16-17页 |
| 1.5 甲烷干气重整的机理 | 第17-18页 |
| 1.6 本文的依据和内容 | 第18-19页 |
| 第二章 理论基础和计算方法 | 第19-26页 |
| 2.1 量子力学基础理论 | 第19-20页 |
| 2.1.1 薛定谔方程(Schrodingerequation) | 第19页 |
| 2.1.2 Born-Oppenheimer近似 | 第19-20页 |
| 2.1.3 单电子近似 | 第20页 |
| 2.2 密度泛函理论 | 第20-21页 |
| 2.2.1 Hohenberg–Kohn定理 | 第20页 |
| 2.2.2 Kohn-Sham方程(有效单电子近似) | 第20-21页 |
| 2.3 交换相关能泛函 | 第21-23页 |
| 2.4 布里渊区(Brillouinzone)k点的选择 | 第23页 |
| 2.5 贋势理论 | 第23-24页 |
| 2.6 周期性超胞模型 | 第24页 |
| 2.7 表征催化反应的主要物理量 | 第24-26页 |
| 2.7.1 吸附 | 第24页 |
| 2.7.2 覆盖度 | 第24页 |
| 2.7.3 过渡态 | 第24-26页 |
| 第三章 Ni_2Fe(111)覆盖层上甲烷干气重整的DFT研究 | 第26-40页 |
| 3.1 引言 | 第26-27页 |
| 3.2 计算方法 | 第27-28页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第28-36页 |
| 3.3.1 甲烷脱氢的机制 | 第28-30页 |
| 3.3.1.1 CH_x物种在Ni_2Fe(111)表面上的吸附 | 第29页 |
| 3.3.1.2 CH_x(x=1-4)的解离 | 第29-30页 |
| 3.3.2 CO_2的解离机制 | 第30-32页 |
| 3.3.2.1 CO_2的直接解离 | 第30-31页 |
| 3.3.2.2 H诱导CO_2的解离 | 第31-32页 |
| 3.3.3 C和CH的氧化 | 第32-35页 |
| 3.3.3.1 C和CH被氧原子氧化的表面反应 | 第32-33页 |
| 3.3.3.2 C和CH被OH氧化的表面反应 | 第33-35页 |
| 3.3.4 H_2和H_2O的生成 | 第35-36页 |
| 3.4 去除积炭和在FeO/Ni(111)界面处的DRM反应的活性 | 第36-38页 |
| 3.5 主要的反应路径 | 第38-39页 |
| 3.6 本章小结 | 第39-40页 |
| 第四章 总结和展望 | 第40-41页 |
| 4.1 总结 | 第40页 |
| 4.2 展望 | 第40-41页 |
| 参考文献 | 第41-50页 |
| 作者简介及攻读硕士学位期间发表和完成的论文 | 第50-51页 |
| 致谢 | 第51页 |
