| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-8页 |
| 第1章 绪论 | 第13-17页 |
| 1.1 研究背景 | 第13-15页 |
| 1.2 研究内容 | 第15-17页 |
| 第2章 文献综述 | 第17-36页 |
| 2.1 甘油选择性氢解制备1,3-丙二醇 | 第17-19页 |
| 2.2 Re-M(M=Ir、Pt)基双金属催化剂 | 第19-31页 |
| 2.2.1 Ir-Re双金属催化剂 | 第20-25页 |
| 2.2.2 Pt-Re双金属催化剂 | 第25-26页 |
| 2.2.3 Re的修饰作用 | 第26-31页 |
| 2.3 其他甘油氢解催化剂 | 第31-33页 |
| 2.4 甘油氢解反应机理 | 第33-36页 |
| 第3章 实验部分 | 第36-43页 |
| 3.1 原料和试剂 | 第36-37页 |
| 3.2 催化剂的表征方法 | 第37-39页 |
| 3.2.1 N_2物理吸附 | 第37页 |
| 3.2.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR) | 第37页 |
| 3.2.3 化学吸附(CO/H_2-CHEM) | 第37页 |
| 3.2.4 热重分析(TGA) | 第37页 |
| 3.2.5 X射线衍射(XRD) | 第37-38页 |
| 3.2.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM) | 第38页 |
| 3.2.7 高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM) | 第38页 |
| 3.2.8 X射线光电子能谱(XPS) | 第38页 |
| 3.2.9 氨气程序升温脱附分析(NH_3-TPD) | 第38页 |
| 3.2.10 漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFT) | 第38-39页 |
| 3.2.11 电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES) | 第39页 |
| 3.3 催化剂的考评 | 第39-40页 |
| 3.3.1 催化剂的预处理 | 第39-40页 |
| 3.3.2 催化剂的考评 | 第40页 |
| 3.4 分析方法的建立 | 第40-42页 |
| 3.4.1 超高效液相色谱(UPLC) | 第40页 |
| 3.4.2 色谱分析条件 | 第40-41页 |
| 3.4.3 外标标准曲线的测定 | 第41-42页 |
| 3.4.4 甘油氢解反应溶液分析 | 第42页 |
| 3.5 计算公式 | 第42-43页 |
| 第4章 甘油氢解Pt-Re双金属催化剂的粒径效应 | 第43-58页 |
| 4.1 引言 | 第43-44页 |
| 4.2 双金属Pt-Re催化剂的制备 | 第44-45页 |
| 4.3 载体的优选及Re/Pt配比的影响 | 第45-49页 |
| 4.3.1 载体的影响 | 第45-46页 |
| 4.3.2 Re/Pt配比的影响 | 第46-49页 |
| 4.4 Pt-Re/CNTs催化甘油氢解的粒径效应 | 第49-57页 |
| 4.4.1 Pt-Re双金属的粒径和晶相 | 第49-50页 |
| 4.4.2 催化剂的化学组成 | 第50-51页 |
| 4.4.3 H_2-化学吸附和H_2-TPR | 第51-52页 |
| 4.4.4 XPS | 第52-53页 |
| 4.4.5 甘油氢解反应特征 | 第53-54页 |
| 4.4.6 甘油氢解反应性能 | 第54-55页 |
| 4.4.7 粒径大小对甘油氢解反应路径的影响 | 第55-57页 |
| 4.5 本章小结 | 第57-58页 |
| 第5章 甘油氢解Ir-Re双金属催化剂的结构调控 | 第58-80页 |
| 5.1 引言 | 第58-59页 |
| 5.2 Ir-Re双金属催化剂的制备 | 第59-60页 |
| 5.2.1 KIT-6载体的合成 | 第59页 |
| 5.2.2 Ir-Re/KIT-6催化剂的制备 | 第59-60页 |
| 5.3 焙烧温度对Ir-Re双金属结构的影响 | 第60-67页 |
| 5.3.1 焙烧温度对Ir-Re双金属结构的影响 | 第60-66页 |
| 5.3.2 甘油氢解反应性能 | 第66-67页 |
| 5.4 Ir-Re双金属催化剂的结构调控机制 | 第67-71页 |
| 5.5 载体的性质对Ir-Re双金属结构的影响 | 第71-79页 |
| 5.5.1 硅铝载体的物化性质 | 第71-72页 |
| 5.5.2 甘油氢解反应性能 | 第72-73页 |
| 5.5.3 含铝载体对Ir-Re双金属结构的影响 | 第73-79页 |
| 5.6 本章小结 | 第79-80页 |
| 第6章 基于直接还原法制备高度合金化的Ir-Re催化剂 | 第80-109页 |
| 6.1 引言 | 第80页 |
| 6.2 Ir-Re双金属催化剂的制备 | 第80-81页 |
| 6.3 直接还原法制备Ir-Re合金催化剂 | 第81-93页 |
| 6.3.1 催化剂的织构性质 | 第81-82页 |
| 6.3.2 STEM-HAADF和EDX元素分析 | 第82-83页 |
| 6.3.3 H_2-TPR | 第83-84页 |
| 6.3.4 XRD | 第84-85页 |
| 6.3.5 CO-DRIFTs和STEM-EDX线扫描分析 | 第85-87页 |
| 6.3.6 XPS | 第87-88页 |
| 6.3.7 甘油氢解性能 | 第88-90页 |
| 6.3.8 催化性能随时间变化关系 | 第90-91页 |
| 6.3.9 Ir-Re合金催化甘油氢解反应机理 | 第91-93页 |
| 6.4 还原温度对Ir-Re合金催化剂的影响 | 第93-99页 |
| 6.4.1 还原温度对Ir-Re双金属结构的影响 | 第94-97页 |
| 6.4.2 甘油氢解反应性能及其构-效关系 | 第97-99页 |
| 6.5 催化性能的优化 | 第99-102页 |
| 6.5.1 Re/Ir配比及金属负载量的影响 | 第99页 |
| 6.5.2 工艺参数的影响 | 第99-101页 |
| 6.5.3 二氧化硅载体种类的影响 | 第101-102页 |
| 6.6 Ir-Re合金催化剂的重复使用性能及其失活机制 | 第102-104页 |
| 6.7 固体酸的助剂效应及其作用机制 | 第104-106页 |
| 6.7.1 固体酸对反应的促进作用 | 第104-105页 |
| 6.7.2 固体酸对Ir-Re合金结构的稳定作用 | 第105-106页 |
| 6.8 本章小结 | 第106-109页 |
| 第7章 结论与展望 | 第109-112页 |
| 7.1 结论 | 第109-110页 |
| 7.2 创新点 | 第110-111页 |
| 7.3 展望 | 第111-112页 |
| 参考文献 | 第112-131页 |
| 致谢 | 第131-132页 |
| 附录 | 第132页 |
