| 摘要 | 第5-6页 |
| Abstract | 第6页 |
| 第1章 前言 | 第10-11页 |
| 第2章 文献综述 | 第11-22页 |
| 2.1 乙炔加氢工艺 | 第11-12页 |
| 2.1.1 乙炔加氢简介 | 第11页 |
| 2.1.2 乙炔加氢工业生产工艺 | 第11-12页 |
| 2.2 乙炔加氢催化剂 | 第12-14页 |
| 2.2.1 乙炔加氢的载体 | 第12-13页 |
| 2.2.2 乙炔加氢的助剂 | 第13页 |
| 2.2.3 催化剂的制备 | 第13-14页 |
| 2.3 乙炔加氢反应动力学 | 第14-17页 |
| 2.3.1 乙炔加氢动力学简介 | 第14页 |
| 2.3.2 炔加氢反应机理 | 第14-16页 |
| 2.3.3 乙炔加氢稳态宏观动力学 | 第16-17页 |
| 2.4 用于乙炔加氢反应的DFT计算简介 | 第17-19页 |
| 2.4.1 密度泛函理论简介 | 第17-18页 |
| 2.4.2 密度泛函理论计算得到的乙炔加氢活化能 | 第18-19页 |
| 2.5 Pd催化乙炔加氢反应的粒径效应 | 第19-21页 |
| 2.6 本文的研究框架 | 第21-22页 |
| 第3章 Pd/Al_2O_3催化乙炔加氢微观反应动力学的建立 | 第22-40页 |
| 3.1 引言 | 第22页 |
| 3.2 实验部分 | 第22-27页 |
| 3.2.1 实验药品及试剂 | 第22-23页 |
| 3.2.2 催化剂的制备 | 第23页 |
| 3.2.3 催化剂表征 | 第23-24页 |
| 3.2.4 动力学实验 | 第24-26页 |
| 3.2.5 空白实验及内外扩散的排除 | 第26-27页 |
| 3.2.6 动力学实验条件 | 第27页 |
| 3.3 实验结果 | 第27-31页 |
| 3.3.1 载体结构 | 第27-29页 |
| 3.3.2 催化剂制备及表征 | 第29-31页 |
| 3.4 微观反应动力学模型 | 第31-39页 |
| 3.4.1 基元反应加氢步骤 | 第31-32页 |
| 3.4.2 基元步骤动力学参数的确定 | 第32-34页 |
| 3.4.3 不同来源DFT数据动力学模拟结果比较 | 第34-36页 |
| 3.4.4 动力学参数优化 | 第36-39页 |
| 3.5 本章小结 | 第39-40页 |
| 第4章 基于微观动力学分析的宏观动力学 | 第40-52页 |
| 4.1 引言 | 第40页 |
| 4.2 宏观动力学模型的确立 | 第40-42页 |
| 4.3 宏观动力学模型的简化 | 第42-46页 |
| 4.3.1 速率控制步骤的确定 | 第42-44页 |
| 4.3.2 不同条件下的表面物种覆盖度 | 第44-45页 |
| 4.3.3 宏观动力学方程的简化模型 | 第45-46页 |
| 4.4 宏观动力学方程的验证 | 第46-51页 |
| 4.4.1 模型预测值与实验值的比较 | 第46-47页 |
| 4.4.2 宏观动力学的外推使用 | 第47-51页 |
| 4.5 本章小结 | 第51-52页 |
| 第5章 Pd粒径对催化乙炔加氢动力学的影响 | 第52-66页 |
| 5.1 引言 | 第52页 |
| 5.2 实验部分 | 第52-53页 |
| 5.2.1 催化剂的制备 | 第52页 |
| 5.2.2 催化剂的表征 | 第52页 |
| 5.2.3 催化反应实验条件 | 第52-53页 |
| 5.3 实验结果 | 第53-57页 |
| 5.3.1 催化剂表征 | 第53-55页 |
| 5.3.2 催化性能的稳定性考察 | 第55页 |
| 5.3.3 动力学实验结果 | 第55-57页 |
| 5.4 粒径对乙炔加氢动力学特征的影响 | 第57-61页 |
| 5.4.1 氢气对乙炔加氢及乙烷生成反应的级数 | 第57-58页 |
| 5.4.2 乙炔浓度的影响 | 第58-59页 |
| 5.4.3 乙烯浓度的影响 | 第59页 |
| 5.4.4 表观活化能 | 第59-60页 |
| 5.4.5 反应条件对选择性的影响 | 第60-61页 |
| 5.5 不同催化剂上微观动力学的模拟 | 第61-65页 |
| 5.6 本章小结 | 第65-66页 |
| 第6章 全文总结 | 第66-67页 |
| 参考文献 | 第67-73页 |
| 致谢 | 第73页 |