| 摘要 | 第1-4页 |
| Abstract | 第4-11页 |
| 前言 | 第11-12页 |
| 第一章 文献综述 | 第12-32页 |
| ·己内酰胺的传统生产工艺 | 第12-14页 |
| ·以环己酮肟为中间体的Beckmann 重排工艺 | 第12-13页 |
| ·不以环己酮肟为中间体的工艺 | 第13-14页 |
| ·己内酰胺工艺的绿色工艺体系 | 第14-16页 |
| ·丁二烯工艺 | 第14页 |
| ·分子筛多相催化工艺 | 第14-15页 |
| ·超临界体系 | 第15页 |
| ·离子液体体系 | 第15-16页 |
| ·多相催化剂的开发 | 第16-28页 |
| ·氧化物固体酸 | 第16-20页 |
| ·Al_2O_3及其收性固体酸催化剂 | 第17-18页 |
| ·SiO_2及其收性固体酸催化剂 | 第18-19页 |
| ·TiO_2-ZrO_2固体酸催化剂 | 第19-20页 |
| ·分子筛 | 第20-28页 |
| ·Y 分子筛 | 第21-22页 |
| ·MCM-22 | 第22-23页 |
| ·β分子筛 | 第23-24页 |
| ·中孔分子筛 | 第24-25页 |
| ·SAPO 分子筛 | 第25-26页 |
| ·MFI 分子筛 | 第26-28页 |
| ·Beckmann 重排反应机理 | 第28-30页 |
| ·反应历程和动力学 | 第28-29页 |
| ·活性中心 | 第29页 |
| ·活性位的位置 | 第29-30页 |
| ·催化剂的失活和再生 | 第30-31页 |
| ·溶剂的影响 | 第31页 |
| ·工作思路 | 第31-32页 |
| 第二章 实验部分 | 第32-48页 |
| ·试剂和仪器 | 第32-33页 |
| ·MFI 分子筛的合成与改性 | 第33-37页 |
| ·离子交换法制TPAOH | 第33-34页 |
| ·TS-1 的合成 | 第34-35页 |
| ·S-1 的合成 | 第35页 |
| ·结晶度的计算 | 第35-36页 |
| ·MFI 分子筛的改性 | 第36-37页 |
| ·硼改性 | 第36页 |
| ·无机酸与硝酸铵溶液改性 | 第36页 |
| ·碱处理改性 | 第36-37页 |
| ·催化剂的表征 | 第37-43页 |
| ·X-射线衍射（XRD） | 第37页 |
| ·X-射线衍射技术理论 | 第37页 |
| ·实验部分 | 第37页 |
| ·Raman 光谱 | 第37-38页 |
| ·Raman 光谱技术理论 | 第37页 |
| ·实验部分 | 第37-38页 |
| ·N2物理吸附 | 第38-40页 |
| ·N_2物理吸附理论 | 第38页 |
| ·实验部分 | 第38-40页 |
| ·TG 测试 | 第40页 |
| ·TG 原理 | 第40页 |
| ·实验部分 | 第40页 |
| ·FTIR 光谱 | 第40-43页 |
| ·红外光谱技术理论 | 第40-42页 |
| ·实验部分 | 第42-43页 |
| ·SEM 分析测试 | 第43页 |
| ·分析原理部分 | 第43页 |
| ·实验部分 | 第43页 |
| ·催化剂的Beckmann 重排反应评价 | 第43-47页 |
| ·反应评价使用试剂及仪器 | 第43-45页 |
| ·催化剂性能评价装置 | 第45页 |
| ·环己酮肟气相Beckmann 重排反应评价过程 | 第45-46页 |
| ·催化剂评价反应条件 | 第45页 |
| ·催化剂评价反应步骤 | 第45-46页 |
| ·产物分析条件 | 第46页 |
| ·数据处理方法 | 第46-47页 |
| ·催化剂的再生 | 第47-48页 |
| 第三章 MFI 分子筛的合成、表征及重排反应性能 | 第48-70页 |
| ·实验方法 | 第48页 |
| ·TS-1 的合成与其Beckmann 重排性能 | 第48-53页 |
| ·不同方法合成TS-1 的表征 | 第48-52页 |
| ·TS-1 的Beckmann 重排性能 | 第52-53页 |
| ·S-1 的合成与其催化Beckmann 重排的性能 | 第53-64页 |
| ·合成S-1 的影响因素 | 第53-57页 |
| ·合成工艺对S-1 物化性质的影响 | 第53-54页 |
| ·模板剂对合成S-1 物化性质的影响 | 第54-56页 |
| ·硅源和水的用量对合成S-1 物化性质的影响 | 第56-57页 |
| ·S-1 的Beckmann 重排性能 | 第57-64页 |
| ·合成方法对S-1 物化性质的影响 | 第57-60页 |
| ·S-1 晶粒大小对S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第60-61页 |
| ·反应温度对S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第61-62页 |
| ·空速及进料浓度对S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第62-64页 |
| ·S-1 分子筛的再生 | 第64页 |
| ·溶剂对S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第64-68页 |
| ·小结 | 第68-70页 |
| 第四章 无机酸和碱对MFI 分子筛的改性 | 第70-86页 |
| ·实验方法 | 第70-71页 |
| ·硼改性MFI 分子筛 | 第71-74页 |
| ·负载B_2O_3改性S-1 | 第71-73页 |
| ·骨架硼改性MFI 分子筛 | 第73-74页 |
| ·酸处理改性MFI 分子筛 | 第74-76页 |
| ·无机酸改性分子筛 | 第74-75页 |
| ·无机酸和硝酸铵混合溶液改性MFI 分子筛 | 第75-76页 |
| ·氨水处理对S-1 分子筛的影响 | 第76-85页 |
| ·氨水处理对单斜S-1 结构的影响 | 第76-81页 |
| ·氨水处理温度对单斜S-1 结构的影响 | 第76-78页 |
| ·氨水处理时间对单斜S-1 结构的影响 | 第78-79页 |
| ·氨水处理对S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第79-81页 |
| ·氨水处理对正交晶系S-1 结构的影响 | 第81-83页 |
| ·氨水处理温度对正交S-1 结构的影响 | 第81页 |
| ·氨水处理时间对正交S-1 结构的影响 | 第81-82页 |
| ·氨水处理对正交S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第82-83页 |
| ·硝酸铵对S-1 结构的影响 | 第83-85页 |
| ·小结 | 第85-86页 |
| 第五章 脂肪胺等有机碱对MFI 分子筛的改性 | 第86-114页 |
| ·实验方法 | 第87-88页 |
| ·有机碱处理MFI 分子筛 | 第87页 |
| ·水蒸气处理 | 第87-88页 |
| ·乙二胺对S-1 分子筛的改性 | 第88-108页 |
| ·乙二胺对单斜S-1 的改性 | 第88-95页 |
| ·乙二胺改性对单斜S-1 结构的影响 | 第88-91页 |
| ·乙二胺改性对单斜S-1 晶粒的影响 | 第91-92页 |
| ·乙二胺改性对单斜S-1 催化Beckmann 重排性能的影响 | 第92-93页 |
| ·乙二胺用量对单斜S-1 结构和催化性能的影响 | 第93-95页 |
| ·乙二胺对正交S-1 的改性 | 第95-106页 |
| ·乙二胺改性温度和时间对正交S-1 结构的影响 | 第95-97页 |
| ·乙二胺处理正交S-1 催化性能的影响 | 第97-98页 |
| ·乙二胺改性对正交S-1 晶粒的影响 | 第98-101页 |
| ·乙二胺用量对改性S-1 的影响 | 第101-102页 |
| ·水和硝酸铵溶液的量对乙二胺改性S-1 的影响 | 第102-104页 |
| ·水蒸气处理对分子筛的影响 | 第104-106页 |
| ·乙二胺改性后S-1 的再生 | 第106页 |
| ·乙二胺对TS-1 的改性 | 第106-108页 |
| ·乙二胺对HZSM-5 的改性 | 第108页 |
| ·正丁胺对S-1 分子筛的改性 | 第108-110页 |
| ·正丁胺对单斜S-1 的改性 | 第108-109页 |
| ·正丁胺对正交S-1 的改性 | 第109页 |
| ·正丁胺改性对S-1 分子筛重排性能的影响 | 第109-110页 |
| ·甲胺水溶液对S-1 分子筛的改性 | 第110页 |
| ·三乙胺对S-1 分子筛的改性 | 第110页 |
| ·苯胺对S-1 分子筛的改性 | 第110-112页 |
| ·TPAOH 对S-1 的改性 | 第112页 |
| ·小结 | 第112-114页 |
| 第六章 乙醇胺类对Silicalite-1 分子筛的改性 | 第114-118页 |
| ·实验方法 | 第114页 |
| ·单乙醇胺对S-1 的改性 | 第114-116页 |
| ·单乙醇胺处理温度和时间对S-1 的影响 | 第114-115页 |
| ·硝酸铵溶液对单乙醇胺改性的影响 | 第115-116页 |
| ·单乙醇胺处理对S-1 重排性能的影响 | 第116页 |
| ·二乙醇胺和三乙醇胺对S-1 分子筛的改性 | 第116-117页 |
| ·小结 | 第117-118页 |
| 第七章 结论 | 第118-120页 |
| 参考文献 | 第120-129页 |
| 博士期间论文发表和参加科研项目 | 第129-130页 |
| 附录一 | 第130-132页 |
| 附录二 | 第132-133页 |
| 致谢 | 第133页 |
