| 摘要 | 第4-5页 |
| Abstract | 第5-6页 |
| 1 绪论 | 第10-23页 |
| 1.1 研究背景与意义 | 第10-11页 |
| 1.2 CeO_2的性质性质及相关应用 | 第11-16页 |
| 1.2.1 CeO_2的结构与性质 | 第11-12页 |
| 1.2.2 CeO_2在汽车尾气催化方面的应用及原理 | 第12-13页 |
| 1.2.3 CO的催化氧化机理 | 第13-14页 |
| 1.2.4 CeO_2在其他方面的应用 | 第14-16页 |
| 1.3 国内外研究现状及发展趋势 | 第16-20页 |
| 1.3.1 负载或掺杂金属原子提高CeO_2催化活性 | 第16-18页 |
| 1.3.2 催化反应过程机理的研究 | 第18-19页 |
| 1.3.3 国内外研究CeO_2趋势 | 第19-20页 |
| 1.4 课题提出和研究内容 | 第20-23页 |
| 1.4.1 课题提出及重要性 | 第20-21页 |
| 1.4.2 研究主要内容 | 第21-23页 |
| 2 第一性原理的理论基础 | 第23-38页 |
| 2.1 绝热近似 | 第24-25页 |
| 2.2 单电子近似 | 第25-26页 |
| 2.3 密度泛函理论(Density functional theory) | 第26-33页 |
| 2.3.1 Hohenberg-Kohn定理 | 第27页 |
| 2.3.2 Ko-Sham方程 | 第27-29页 |
| 2.3.3 局域密度近似(LDA)与广义梯度近似(GGA) | 第29-30页 |
| 2.3.4 Hubbard参数U的引入(DFT+U计算) | 第30页 |
| 2.3.5 赝势和PAW(Projector Augmented Wave)方法 | 第30-33页 |
| 2.4 第一性原理计算的求解过程 | 第33-34页 |
| 2.5 本课题选用的软件和硬件条件 | 第34-37页 |
| 2.5.1 VASP软件包简介 | 第34页 |
| 2.5.2 Materials Studio软件简介 | 第34-35页 |
| 2.5.3 课题组的硬件条件 | 第35-37页 |
| 2.6 本章小结 | 第37-38页 |
| 3 CeO_2模型建立、计算及验证 | 第38-49页 |
| 3.1 CeO_2(111)表面计算模型 | 第38-39页 |
| 3.2 计算方法和相关公式 | 第39-40页 |
| 3.3 CeO_2(111)表面相关计算结果 | 第40-44页 |
| 3.3.1 氧空位形成能 | 第40-42页 |
| 3.3.2 几何结构变化 | 第42-43页 |
| 3.3.3 电子结构变化 | 第43-44页 |
| 3.4 Sm负载CeO_2(111)表面的第一性原理研究 | 第44-47页 |
| 3.4.1 Sm/CeO_2(111)负载模型的建立及计算方法 | 第44页 |
| 3.4.2 氧空位形成能的变化及分析 | 第44-47页 |
| 3.5 本章小结 | 第47-49页 |
| 4 Sm掺杂改性CeO_2(111)表面的第一性原理研究 | 第49-61页 |
| 4.1 Sm_(0.08)Ce_(0.92)O_2(111)及其还原表面模型的建立及特点 | 第49-50页 |
| 4.1.1 Sm掺杂的Sm_(0.08)Ce_(0.92)O_2(111)表面 | 第49-50页 |
| 4.1.2 还原的Sm_(0.08)Ce_(0.92)O_2(111)表面 | 第50页 |
| 4.2 氧空位形成能对比 | 第50-51页 |
| 4.3 几何结构分析 | 第51-53页 |
| 4.4 电子结构分析 | 第53-55页 |
| 4.5 O-2p态对催化性能的影响 | 第55-59页 |
| 4.6 本章小结 | 第59-61页 |
| 5 CO探针分子在Sm_(0.08)Ce_(0.92)O_2(111)表面吸附与氧化 | 第61-68页 |
| 5.1 吸附模型的建立 | 第61-62页 |
| 5.1.1 CO分子吸附于Sm_(0.08)Ce_(0.92)O_2(111)表面模型 | 第61页 |
| 5.1.2 CO,CO_2及O_2分子模型 | 第61-62页 |
| 5.2 计算方法和计算公式 | 第62页 |
| 5.3 CO小分子的吸附类型 | 第62-67页 |
| 5.3.1 吸附能结果 | 第62-63页 |
| 5.3.2 CO物理吸附 | 第63-65页 |
| 5.3.3 CO分子的氧化—CO_2形成 | 第65页 |
| 5.3.4 差分电荷密度及电子态密度结果 | 第65-67页 |
| 5.4 本章小结 | 第67-68页 |
| 结论 | 第68-70页 |
| 参考文献 | 第70-75页 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 | 第75-76页 |
| 致谢 | 第76-77页 |
