中文摘要 | 第4-6页 |
Abstract | 第6-8页 |
第一章 文献综述 | 第14-57页 |
1.1 前言 | 第14-16页 |
1.2 均相水氧化反应分类 | 第16-20页 |
1.2.1 光催化水氧化 | 第17-18页 |
1.2.2 电催化水氧化 | 第18-19页 |
1.2.3 化学水氧化 | 第19-20页 |
1.3 过渡金属配合物催化的水氧化反应 | 第20-46页 |
1.3.1 Ru配合物催化的水氧化反应 | 第21-25页 |
1.3.2 Ir配合物催化的水氧化反应 | 第25-28页 |
1.3.3 Mn配合物催化的水氧化反应 | 第28-31页 |
1.3.4 Fe配合物催化的水氧化反应 | 第31-35页 |
1.3.5 Co配合物催化的水氧化反应 | 第35-40页 |
1.3.6 Cu配合物催化的水氧化反应 | 第40-43页 |
1.3.7 Ni配合物催化的水氧化反应 | 第43-46页 |
1.4 本课题的选题背景、意义和研究内容 | 第46-48页 |
本章参考文献 | 第48-57页 |
第二章 含钴的双核配合物水氧化活性研究 | 第57-74页 |
2.1 前言 | 第57页 |
2.2 实验试剂与仪器 | 第57-59页 |
2.2.1 实验试剂 | 第57-58页 |
2.2.2 仪器 | 第58-59页 |
2.3 实验部分 | 第59-60页 |
2.3.1 光敏剂[Ru(bpy)_3]Cl_2 的合成 | 第59页 |
2.3.2 配合物μ-OH, μ-O_2-[{(enN4)_2Co_2}](ClO_4)_3(1)的合成 | 第59页 |
2.3.3 光催化水氧化反应 | 第59-60页 |
2.3.4 电化学测试 | 第60页 |
2.4 结果与讨论 | 第60-70页 |
2.4.1 配合物1 的表征 | 第60-62页 |
2.4.2 可见光/[Ru(bpy)_3]~(2+)/Na_2S_2O_8 水氧化体系的反应机理 | 第62-63页 |
2.4.3 配合物1 催化活性测试 | 第63-70页 |
2.4.3.1 配合物1 光催化活性测试 | 第63-65页 |
2.4.3.2 配合物1 电催化活性与稳定性测试 | 第65-70页 |
2.5 本章小结 | 第70-71页 |
本章参考文献 | 第71-74页 |
第三章 多核的含钴配合物光催化水氧化反应的研究 | 第74-103页 |
3.1 前言 | 第74-75页 |
3.2 实验仪器与试剂 | 第75-76页 |
3.2.1 实验仪器 | 第75页 |
3.2.2 试剂 | 第75-76页 |
3.3 实验部分 | 第76-78页 |
3.3.1 光敏剂[Ru(bpy)_3](ClO_4)_2 和高价光敏剂[Ru(bpy)_3](ClO_4)_3 的合成.. | 第76页 |
3.3.2 配合物K_(12)[Co(H_2O_3PCH_2N(CH_2CO_2H)_2)]_6(2)的合成 | 第76-77页 |
3.3.3 光催化水氧化反应 | 第77页 |
3.3.4 电化学测试 | 第77-78页 |
3.3.5 产氧量子效率的测定 | 第78页 |
3.4 结果与讨论 | 第78-99页 |
3.4.1 配合物2 的表征 | 第78-81页 |
3.4.2 配合物2 水解稳定性测试 | 第81页 |
3.4.3 配合物2 的电化学表征 | 第81-82页 |
3.4.4 配合物2 光催化水氧化条件优化 | 第82-88页 |
3.4.4.1 配合物2 浓度对水氧化反应的影响 | 第82-84页 |
3.4.4.2 反应溶液pH值对水氧化反应的影响 | 第84-85页 |
3.4.4.3 光敏剂浓度对水氧化反应的影响 | 第85-86页 |
3.4.4.4 牺牲电子受体浓度对水氧化反应的影响 | 第86-87页 |
3.4.4.5 光源强度对水氧化反应的影响 | 第87-88页 |
3.4.5 配合物2 与其他同类催化剂水氧化活性对比 | 第88-89页 |
3.4.6 配合物2 在光催化水氧化中的作用 | 第89-91页 |
3.4.7 配合物2 稳定性研究 | 第91-96页 |
3.4.8 机理探究 | 第96-99页 |
3.4.8.1 催化剂分子结构分析 | 第96-97页 |
3.4.8.2 差分脉冲伏安实验 | 第97页 |
3.4.8.3 动力学同位素实验 | 第97-99页 |
3.5 本章小结 | 第99-100页 |
本章参考文献 | 第100-103页 |
第四章 多核的含铜配合物光催化水氧化反应的研究 | 第103-123页 |
4.1 前言 | 第103-104页 |
4.2 实验试剂与仪器 | 第104-105页 |
4.2.1 实验试剂 | 第104-105页 |
4.2.2 仪器 | 第105页 |
4.3 实验部分 | 第105-106页 |
4.3.1 配合物[Cu_8(dpk·OH)_8(OAc)_4](ClO_4)_4(3)的合成 | 第105页 |
4.3.2 光催化水氧化反应 | 第105-106页 |
4.3.3 电化学测试 | 第106页 |
4.4 结果与讨论 | 第106-119页 |
4.4.1 配合物3 的表征 | 第106-107页 |
4.4.2 配合物3 水解稳定性测试 | 第107-108页 |
4.4.3 配合物3 电化学表征 | 第108-109页 |
4.4.4 配合物3 光催化水氧化条件优化 | 第109-112页 |
4.4.4.1 催化反应pH值优化 | 第109页 |
4.4.4.2 光敏剂浓度对水氧化反应的影响 | 第109-110页 |
4.4.4.3 牺牲电子受体浓度对水氧化反应的影响 | 第110-111页 |
4.4.4.4 配合物 3 浓度对水氧化反应的影响 | 第111-112页 |
4.4.5 配合物3 在光催化水氧化反应中的作用 | 第112-114页 |
4.4.6 配合物3 光催化稳定性测试 | 第114-117页 |
4.4.7 配合物3 的分子结构与机理分析 | 第117-119页 |
4.5 本章小结 | 第119-120页 |
本章参考文献 | 第120-123页 |
第五章 单核的含镍配合物电催化水氧化反应的研究 | 第123-144页 |
5.1 前言 | 第123页 |
5.2 实验仪器与试剂 | 第123-125页 |
5.2.1 实验试剂 | 第123-124页 |
5.2.2 仪器 | 第124-125页 |
5.3 实验部分 | 第125-127页 |
5.3.1 配体以及配合物(Me_4N)_2[NiLi]的合成 | 第125-127页 |
5.3.2 电化学测试 | 第127页 |
5.4 结果与讨论 | 第127-139页 |
5.4.1 配体以及配合物(Me_4N)_2[NiLi]的表征 | 第127-130页 |
5.4.2 配合物(Me_4N)_2[NiL~i]水解稳定性 | 第130-131页 |
5.4.3 配合物(Me_4N)_2[NiL~i]循环伏安测试 | 第131-132页 |
5.4.4 配合物(Me_4N)_2[NiL~i]电催化稳定性测试 | 第132-135页 |
5.4.5 配合物[(Me_4N)_2[NiL~1]电催化动力学测试 | 第135-137页 |
5.4.6 配合物[(Me_4N)_2[NiL~1]电催化水氧化机理研究 | 第137-139页 |
5.5 本章小结 | 第139-140页 |
本章参考文献 | 第140-144页 |
第六章 结论与展望 | 第144-147页 |
6.1 结论 | 第144-145页 |
6.2 展望 | 第145-146页 |
本章参考文献 | 第146-147页 |
在学期间的研究成果 | 第147-149页 |
致谢 | 第149页 |