| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 主要符号表 | 第18-19页 |
| 1 绪论 | 第19-47页 |
| 1.1 光合作用概述 | 第20-23页 |
| 1.1.1 植物光合作用 | 第20-21页 |
| 1.1.2 光系统Ⅱ和释氧中心 | 第21-23页 |
| 1.2 人工光合作用 | 第23-25页 |
| 1.2.1 光敏剂的作用 | 第23-24页 |
| 1.2.2 催化水氧化的研究 | 第24-25页 |
| 1.3 均相催化水氧化 | 第25-40页 |
| 1.3.1 化学(条件下)催化水氧化研究 | 第25-26页 |
| 1.3.2 光驱动催化水氧化研究 | 第26-27页 |
| 1.3.3 分子水平水氧化催化剂的研究 | 第27-40页 |
| 1.3.3.1 双核金属钌水氧化催化剂 | 第27-31页 |
| 1.3.3.2 单核金属钌水氧化催化剂 | 第31-36页 |
| 1.3.3.3 单核金属铱水氧化催化剂 | 第36-37页 |
| 1.3.3.4 非贵金属水氧化催化剂 | 第37-40页 |
| 1.4 非均相催化水氧化 | 第40-42页 |
| 1.4.1 几种不同类型的非均相催化水氧化体系 | 第40页 |
| 1.4.2 染料敏化光解水分子器件(DS-PEC)研究 | 第40-42页 |
| 1.5 分子水平催化水氧化的机理研究 | 第42-45页 |
| 1.6 本论文的选题背景和依据 | 第45-47页 |
| 2 赤道方向配体bda的Br修饰对Ru-bda型催化剂活性影响的研究 | 第47-69页 |
| 2.1 引言 | 第47-49页 |
| 2.2 实验部分 | 第49-59页 |
| 2.2.1 反应原料及反应仪器 | 第49-51页 |
| 2.2.2 目标化合物A1-A5的合成和表征 | 第51-57页 |
| 2.2.3 化合物A1-A5的电化学性质测试 | 第57-58页 |
| 2.2.4 化合物A1-A5的紫外-可见吸收光谱测试 | 第58页 |
| 2.2.5 催化剂A1-A5的催化水氧化测试 | 第58-59页 |
| 2.2.6 催化剂A1-A5的动力学机理研究 | 第59页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第59-68页 |
| 2.3.1 金属配合物A2、A3和A5的合成和表征 | 第59-60页 |
| 2.3.2 催化剂A1-A5电化学性质分析 | 第60-63页 |
| 2.3.3 催化剂A1-A5紫外-可见吸收光谱分析 | 第63-64页 |
| 2.3.4 催化剂A1-A5催化放氧性质分析 | 第64-65页 |
| 2.3.5 催化剂A1-A5动力学的性质分析 | 第65-67页 |
| 2.3.6 催化剂A2和A3催化水氧化机理的研究 | 第67-68页 |
| 2.4 本章小结 | 第68-69页 |
| 3 赤道方向配体bda的NO：修饰对Ru-bda型催化剂水氧化机理影响的研究 | 第69-89页 |
| 3.1 引言 | 第69-71页 |
| 3.2 实验部分 | 第71-75页 |
| 3.2.1 反应原料及反应仪器 | 第71-72页 |
| 3.2.2 目标化合物A6的合成 | 第72-73页 |
| 3.2.3 化合物A6的电化学性质测试 | 第73-74页 |
| 3.2.4 化合物A6的紫外-可见吸收光谱测试 | 第74页 |
| 3.2.5 催化剂A6的催化水氧化反应测试 | 第74页 |
| 3.2.6 催化剂A6的动力学机理研究的测试条件 | 第74-75页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第75-87页 |
| 3.3.1 金属配合物的表征 | 第75页 |
| 3.3.2 催化剂A6电化学性质分析 | 第75-77页 |
| 3.3.3 催化剂A6紫外-可见吸收光谱分析 | 第77页 |
| 3.3.4 催化剂A6催化放氧性质分析 | 第77-78页 |
| 3.3.5 催化剂A6动力学的性质分析 | 第78-79页 |
| 3.3.6 催化剂A6水氧化反应过程的推理 | 第79-80页 |
| 3.3.7 催化剂A6氧化反应的活性中间体质谱分析 | 第80-81页 |
| 3.3.8 ~(18)O同位素标记实验 | 第81-83页 |
| 3.3.9 催化剂A6活性中间体的紫外特征吸收 | 第83-84页 |
| 3.3.10 化学氧化催化剂A6的紫外吸收光谱变化过程图 | 第84-85页 |
| 3.3.11 催化剂A6的光谱电化学测试 | 第85-86页 |
| 3.3.12 催化剂A6活性中间体的拉曼测试 | 第86-87页 |
| 3.4 本章小结 | 第87-89页 |
| 4 以氧杂蒽结构为轴向配体的Ru-bda型单核催化剂水氧化的机理研究 | 第89-108页 |
| 4.1 引言 | 第89-90页 |
| 4.2 实验部分 | 第90-96页 |
| 4.2.1 反应原料与化学试剂 | 第90-91页 |
| 4.2.2 目标化合物A7-A9的合成 | 第91-95页 |
| 4.2.3 化合物A7-A9的电化学性质测试 | 第95页 |
| 4.2.4 化合物A7-A9的紫外-可见吸收光谱测试 | 第95页 |
| 4.2.5 催化剂A7-A9的催化水氧化反应测试 | 第95-96页 |
| 4.2.6 催化剂A7-A9的动力学机理测试 | 第96页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第96-107页 |
| 4.3.0 催化剂A7-A9的电化学性质分析 | 第96页 |
| 4.3.1催化剂A7-A9的电化学性质分析 | 第96-98页 |
| 4.3.2 催化剂A7-A9的紫外-可见吸收光谱分析 | 第98页 |
| 4.3.3 催化剂A7-A9放氧性质分析 | 第98-99页 |
| 4.3.4 催化剂A7-A9的动力学的性质分析 | 第99-100页 |
| 4.3.5 催化剂A7催化机理的推测 | 第100-103页 |
| 4.3.6 催化剂A7和A8活性中间体的分析 | 第103-105页 |
| 4.3.7 催化剂A7和A8活性中间体的Raman研究分析 | 第105-107页 |
| 4.4 本章小结 | 第107-108页 |
| 5 基于氧杂蒽型轴向配体的Ru-bda型双核金属钌催化剂水氧化性能的研究 | 第108-117页 |
| 5.1 引言 | 第108-109页 |
| 5.2 实验部分 | 第109-112页 |
| 5.2.1 反应原料及反应仪器 | 第109页 |
| 5.2.2 核金属配合物A10的合成 | 第109-110页 |
| 5.2.3 化合物A10电化学性质测试 | 第110-111页 |
| 5.2.4 化合物A10紫外-可见吸收光谱测试 | 第111页 |
| 5.2.5 催化剂A10的催化水氧化反应测试 | 第111页 |
| 5.2.6 催化剂A10的动力学测试仪器和测试条件 | 第111-112页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第112-116页 |
| 5.3.1 金属配合物A10的表征 | 第112页 |
| 5.3.2 催化剂A10电化学性质分析 | 第112-113页 |
| 5.3.3 紫外-可见吸收光谱分析 | 第113-114页 |
| 5.3.4 核金属催化剂A10催化放氧性能研究 | 第114-115页 |
| 5.3.5 双核金属催化剂A10动力学的性质分析 | 第115页 |
| 5.3.6 双核金属催化剂A10氧化过程的推测 | 第115-116页 |
| 5.4 本章小结 | 第116-117页 |
| 6 结论、创新与展望 | 第117-120页 |
| 6.1 结论 | 第117-118页 |
| 6.2 创新点 | 第118-119页 |
| 6.3 展望 | 第119-120页 |
| 参考文献 | 第120-126页 |
| 附录 本论文部分目标化合物的核磁谱图 | 第126-130页 |
| 作者简介 | 第130页 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第130-131页 |
| 致谢 | 第131页 |
