固定床催化合成MDT工艺优化及催化剂失活机理研究
| 致谢 | 第5-6页 |
| 摘要 | 第6-8页 |
| ABSTRACT | 第8-9页 |
| 缩写、符号清单、术语表 | 第13-14页 |
| 1. 文献综述 | 第14-32页 |
| 1.1 研究背景 | 第14页 |
| 1.2 Beta分子筛 | 第14-16页 |
| 1.3 芳香胺与甲醛缩合反应研究进展 | 第16-21页 |
| 1.3.1 苯胺与甲醛缩合反应研究进展 | 第16-19页 |
| 1.3.2 邻氯苯胺与甲醛缩合反应研究进展 | 第19-21页 |
| 1.4 MDT催化合成研究进展 | 第21-28页 |
| 1.4.1 MDT的性质及用途 | 第21-22页 |
| 1.4.2 液体酸催化合成MDT | 第22-25页 |
| 1.4.3 固体酸催化合成MDT | 第25-28页 |
| 1.5 常见的分子筛催化剂失活原因与再生方法 | 第28-30页 |
| 1.5.1 分子筛催化剂的失活原因 | 第28-30页 |
| 1.5.2 分子筛催化剂的再生方法 | 第30页 |
| 1.6 选题的目的及意义 | 第30-32页 |
| 2. 研究内容与实验方法 | 第32-43页 |
| 2.1 课题的研究内容 | 第32页 |
| 2.2 实验设备和试剂 | 第32-33页 |
| 2.2.1 主要试剂及原料 | 第32-33页 |
| 2.2.2 主要仪器及设备 | 第33页 |
| 2.3 反应器构造及实验条件 | 第33-35页 |
| 2.3.1 间歇高压反应釜 | 第33-34页 |
| 2.3.2 固定床连续流动多相催化反应评价装置 | 第34-35页 |
| 2.4 催化剂的表征 | 第35-37页 |
| 2.4.1 比表面积和孔隙率分析(BET) | 第35-36页 |
| 2.4.2 吡啶吸附红外光谱(Py-IR) | 第36页 |
| 2.4.3 氨程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第36页 |
| 2.4.4 热重-差热分析(TG-DTA) | 第36页 |
| 2.4.5 X-射线粉末衍射(XRD) | 第36-37页 |
| 2.5 产物的分析检测 | 第37-41页 |
| 2.5.1 定性分析 | 第37-39页 |
| 2.5.2 定量分析 | 第39-41页 |
| 2.6 数据处理方法 | 第41-42页 |
| 2.7 本章小结 | 第42-43页 |
| 3. 固定床催化合成MDT的工艺优化 | 第43-63页 |
| 3.1 新鲜催化剂表征结果分析 | 第43-47页 |
| 3.1.1 N_2吸附-脱附等温线分析 | 第43-45页 |
| 3.1.2 Py-IR分析 | 第45-47页 |
| 3.1.3 NH_3-TPD分析 | 第47页 |
| 3.2 分子筛催化活性筛选结果分析 | 第47-51页 |
| 3.3 固定床反应工艺条件优化结果分析 | 第51-59页 |
| 3.3.1 反应温度的影响 | 第51-53页 |
| 3.3.2 液体空速的影响 | 第53-55页 |
| 3.3.3 邻甲苯胺与甲醛摩尔比的影响 | 第55-57页 |
| 3.3.4 氮气流量的影响 | 第57-59页 |
| 3.4 催化剂的生产能力评价 | 第59-61页 |
| 3.5 本章小结 | 第61-63页 |
| 4. 分子筛催化作用下的反应机理研究 | 第63-76页 |
| 4.1 引言 | 第63页 |
| 4.2 NMR谱图解析 | 第63-65页 |
| 4.3 反应过程机理确认与分析 | 第65-74页 |
| 4.3.1 邻甲苯胺与甲醛缩合反应 | 第66-68页 |
| 4.3.2 主要反应中间体的生成与转化 | 第68页 |
| 4.3.3 目标产物MDT的生成 | 第68-70页 |
| 4.3.4 副产物的生成 | 第70-74页 |
| 4.4 本章小结 | 第74-76页 |
| 5. 分子筛失活与再生 | 第76-85页 |
| 5.1 催化剂表征结果分析 | 第76-82页 |
| 5.1.1 BET分析 | 第76-79页 |
| 5.1.2 TG分析 | 第79-80页 |
| 5.1.3 Py-IR分析 | 第80-81页 |
| 5.1.4 NH_3-TPD分析 | 第81页 |
| 5.1.5 XRD分析 | 第81-82页 |
| 5.2 分子筛失活原因与机理分析 | 第82-83页 |
| 5.3 分子筛焙烧再生效果分析 | 第83-84页 |
| 5.4 本章小结 | 第84-85页 |
| 6. 总结与展望 | 第85-88页 |
| 6.1 总结 | 第85-86页 |
| 6.2 展望 | 第86-88页 |
| 参考文献 | 第88-96页 |
| 作者简介及科研成果 | 第96页 |
