氮杂石墨烯的制备及其在染料敏化太阳能电池中的应用

【摘要】：太阳能是人类一种取之不尽用之不竭的新能源。近些年来,对太阳能电池材料的研究已经成为热点。染料敏化太阳能电池因其成本低,制作简易和光电转化效率高而备受瞩目。近年来的研究趋势之一是采用碳电极材料取代传统的铂电极,并且配合非碘电解质使用能够降低敏化电池的制造成本同时还能获得更高的光电转化效率。石墨烯因其优良的导电性能、较高的催化活性以及廉价的原料来源成为制备非铂对电极的可选材料之一。但是,石墨烯材料没有带隙,使得其电导性不能像传统的半导体一样被完全调控,而且石墨烯表面光滑且呈惰性,不利于与其他材料的粘结与复合。在本文中,我们采用在石墨烯骨架中掺杂氮原子的策略对石墨烯进行了改良并对其催化活性进行了有效调控。分别采用尿素为氮源的非均相水热合成方法和三聚氰胺为氮源的高温热还原法方法实现氮杂石墨烯的有效制备。其中,通过水热合成路线,获得了7.6 at%的上氮量,同时克服了氧化石墨烯在化学还原过程中易于凝胶的问题。通过TEM表征,发现所得产物易于剥离形成石墨烯片层,这一结构特征可以方便的制备氮杂石墨烯对电极。利用高温热还原法,我们也获得了高达10.43 at%上氮量的氮杂石墨烯粉末。通过对氮杂石墨烯的XPS分析,发现具有电化学活性的吡啶型氮在水热反应初期具有低热稳定性特征。吡啶型氮基团的热稳定性可以通过延长水热反应的时间获得改进。在不同水热合成时间里,以水热反应时间12 h氮杂石墨烯做对电极的染料敏化太阳能电池取得的光电转化效率最高,并且通过热处理的氮杂石墨烯对电极产生的交换电流密度明显增加。通过优化石墨烯骨架结构中的氮氧比例,氮杂石墨烯对电极最终可以使整个染料敏化太阳能电池装置达到8.2%的光电转化效率。明显高于以水热方法制备的还原氧化石墨烯对电极,表明对石墨烯进行氮掺杂能够明显提高材料的电催化活性。
【关键词】：氮杂石墨烯 水热合成法 对电极 染料敏化太阳能电池 光电转化效率
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O646.54;TM914.4