摘要 | 第1-7页 |
Abstract | 第7-12页 |
第1章 绪论 | 第12-33页 |
·对二甲苯氧化制备对苯二甲酸反应研究进展 | 第12-18页 |
·对苯二甲酸用途 | 第12-13页 |
·传统对二甲苯氧化方法 | 第13-14页 |
·对二甲苯氧化最新进展 | 第14-18页 |
·金属卟啉催化氧化碳氢化合物的机理研究概况 | 第18-24页 |
·细胞色素P450酶催化机理研究概况 | 第18-21页 |
·金属卟啉催化氧化碳氢化合物的机理研究概况 | 第21-24页 |
·对二甲苯催化氧化反应的机理及动力学研究进展 | 第24-31页 |
·对二甲苯氧化反应的机理进展 | 第24-27页 |
·对二甲苯氧化反应的动力学研究进展 | 第27-31页 |
·本课题的研究目的和研究内容 | 第31-33页 |
第2章 实验部分 | 第33-39页 |
·实验仪器与试剂 | 第33-35页 |
·实验仪器 | 第33页 |
·实验试剂 | 第33-35页 |
·金属卟啉的合成及表征 | 第35-36页 |
·5,10,15,20-四(4’-氯苯基)卟吩的合成 | 第35页 |
·氯化[5,10,15,20-四(4’-氯苯基)卟吩]合锰的合成 | 第35-36页 |
·催化氧化实验方法 | 第36-38页 |
·反应装置及取样装置 | 第36-37页 |
·取样器的使用方法 | 第37-38页 |
·催化氧化实验操作及产物处理步骤 | 第38页 |
·评价指标及计算方法 | 第38-39页 |
第3章 氧化产物的HPLC双波长定量分析方法 | 第39-46页 |
·色谱条件的选择 | 第40-43页 |
·色谱柱及检测波长的选择 | 第40-41页 |
·流动相选择及梯度洗脱程序 | 第41-43页 |
·内标法定量分析方法的建立 | 第43页 |
·分析方法精密度、准确性及回收率的验证 | 第43-44页 |
·取样器重复性及取样准确性的验证 | 第44-45页 |
·本章小结 | 第45-46页 |
第4章 T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2催化氧化对二甲苯 | 第46-65页 |
·T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2催化空气无溶剂氧化对二甲苯反应 | 第46-49页 |
·T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2对对二甲苯氧化反应的复合催化作用 | 第49-51页 |
·反应工艺条件的影响 | 第51-62页 |
·Co(OAc)_2浓度的影响 | 第51-54页 |
·T(p-Cl)PPMnCl浓度的影响 | 第54-57页 |
·反应温度的影响 | 第57-59页 |
·反应压力的影响 | 第59-60页 |
·空气流量的影响 | 第60-62页 |
·产物的液相浓度与转化率的关系 | 第62-63页 |
·小结 | 第63-65页 |
第5章 T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2催化氧化对甲基苯甲酸制备对苯二甲酸 | 第65-81页 |
·金属卟啉-醋酸钴催化氧化对甲基苯甲酸制备对苯二甲酸的反应 | 第66-67页 |
·T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2对对甲基苯甲酸氧化的复合催化作用 | 第67-68页 |
·反应工艺条件的影响 | 第68-79页 |
·反应时间的影响 | 第68-70页 |
·Co(OAc)_2浓度的影响 | 第70-72页 |
·T(p-Cl)PPMnCl浓度的影响 | 第72-73页 |
·反应温度的影响 | 第73-75页 |
·反应压力的影响 | 第75-76页 |
·空气流量的影响 | 第76-77页 |
·底物浓度的影响 | 第77-79页 |
·小结 | 第79-81页 |
第6章 T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2复合催化机理研究 | 第81-97页 |
·基于Co~(3+)高催化活性的复合催化作用机理初步研究 | 第81-85页 |
·不同催化剂组成下氧化反应中过氧化物浓度对比 | 第81页 |
·过氧化物与Co(OAc)_2的反应 | 第81-83页 |
·Co(OAc)_3与Co(OAc)_2的催化效率对比 | 第83-84页 |
·基于Co~(3+)高催化活性的复合催化初步机理 | 第84-85页 |
·基于T(p-Cl)PPMnCl与对甲基苯甲醇轴向配位的复合催化机理初步研究 | 第85-94页 |
·T(p-Cl)PPMnCl与对甲基苯甲醇的轴向配位作用 | 第86-89页 |
·轴向配位对T(p-Cl)PPMnCl催化效率的抑制作用 | 第89-91页 |
·轴向配位对T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2复合催化作用的影响 | 第91页 |
·不同催化剂对对甲基苯甲醇氧化反应的催化性能对比 | 第91-93页 |
·不同催化剂组成下对二甲苯氧化反应中对甲基苯甲醇的含量对比 | 第93页 |
·基于T(p-Cl)PPMnCl与对甲基苯甲醇轴向配位的复合催化作用初步机理 | 第93-94页 |
·T(p-Cl)PPMnCl/Co(OAc)_2复合催化作用机理的提出 | 第94-95页 |
·小结 | 第95-97页 |
第7章 锰卟啉-醋酸钴催化氧化对二甲苯反应动力学 | 第97-122页 |
·空气扩散传质作用的排除 | 第97-100页 |
·搅拌速度对反应的影响 | 第97-98页 |
·空气压力对反应的影响 | 第98-99页 |
·空气流量对反应的影响 | 第99-100页 |
·动力学实验部分 | 第100-104页 |
·锰卟啉浓度对反应的影响 | 第100-102页 |
·醋酸钴浓度对反应的影响 | 第102-103页 |
·温度对反应的影响 | 第103-104页 |
·对二甲苯氧化反应历程及反应机理的简化与完善 | 第104-111页 |
·对二甲苯氧化反应网络及机理 | 第104-108页 |
·对二甲苯氧化反应机理的简化与完善 | 第108-111页 |
·反应动力学模型的推导 | 第111-117页 |
·动力学模型的参数回归及分析 | 第117-120页 |
·动力学实验数据的选取与处理 | 第117页 |
·动力学模型参数的拟合 | 第117-119页 |
·反应动力学模型及参数分析 | 第119页 |
·锰卟啉-醋酸钴催化氧化对二甲苯反应路径的确认 | 第119-120页 |
·小结 | 第120-122页 |
结论与展望 | 第122-126页 |
参考文献 | 第126-145页 |
致谢 | 第145-146页 |
附录A 攻读学位期间所发表的学术论文 | 第146页 |