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生物质基乙酰丙酸的氧化反应及机理研究

摘要第1-7页
ABSTRACT第7-15页
第一章 绪论第15-37页
   ·引言第15-18页
     ·开发利用生物质能的背景第15-16页
     ·开发生物质能源的技术第16页
     ·国外、国内生物质能利用现状和应用前景第16-18页
   ·生物质转化的平台化合物乙酰丙酸第18-20页
   ·乙酰丙酸的利用及其意义第20-21页
   ·乙酰丙酸脱羧反应的理论依据及其实践意义第21-24页
     ·理论依据第21-22页
     ·实践意义第22-24页
   ·有机酸及其衍生物的脱羧反应途径第24-35页
     ·热化学脱羧第24-27页
     ·光电化学脱羧第27-29页
     ·催化氧化脱羧第29-35页
       ·酶催化脱羧第29-30页
       ·均相络合催化脱羧第30-32页
       ·多相催化脱羧第32-33页
       ·其他催化剂脱羧第33-35页
   ·论文选题意义及研究内容第35-37页
第二章 金属氧化物催化氧化乙酰丙酸脱羧第37-66页
   ·概述第37-38页
   ·材料与方法第38-48页
     ·材料与仪器第38-39页
     ·实验步骤第39页
       ·反应液的配制第39页
       ·脱羧反应过程第39页
         ·反应釜整定第39页
         ·反应过程第39页
     ·产物分析第39-44页
     ·乙酰丙酸的转化率分析第44-45页
     ·标准溶液的配制和标准曲线第45页
       ·丁酮、丙酮标准溶液的配制和标准曲线第45页
       ·乙酰丙酸标准溶液的配制和标准曲线第45页
     ·X 射线衍射(XRD)分析第45-47页
     ·加氢程序升温还原(TPR)分析第47页
     ·原子力显微镜(AFM)分析第47-48页
     ·X 射线光电子能谱(XPS)分析第48页
   ·实验结果与分析第48-64页
     ·反应温度对乙酰丙酸脱羧的影响第48-49页
     ·催化剂类型对乙酰丙酸脱羧的影响第49-53页
     ·X 射线衍射(XRD)分析第53页
     ·加氢程序升温还原(TPR)分析第53-54页
     ·pH 对乙酰丙酸脱羧的影响第54-55页
     ·CuO 的用量对乙酰丙酸脱羧的影响第55-56页
     ·反应时间对乙酰丙酸脱羧的影响第56页
     ·反应可能机理的探讨第56-58页
     ·制备纳米CuO 粉末氧化乙酰丙酸脱羧第58-64页
       ·纳米CuO 的制备方法第59页
       ·XRD 分析第59-60页
       ·AFM 分析第60页
       ·XPS 分析第60-63页
       ·CuO(I)和CuO(II)氧化乙酰丙酸脱羧反应第63-64页
       ·对比实验第64页
   ·本章小结第64-66页
第三章 硝酸银/过硫酸钾催化氧化乙酰丙酸脱羧第66-81页
   ·概论第66页
   ·材料与方法第66-68页
     ·材料与仪器第66-67页
     ·实验步骤第67-68页
       ·反应液的配制第67页
       ·脱羧反应过程第67页
       ·顶空气相色谱分析第67页
       ·离子色谱分析第67-68页
   ·实验结果与分析第68-75页
     ·不同缓冲溶液中,pH 值对乙酰丙酸脱羧的影响第68-69页
     ·反应时间和温度对乙酰丙酸脱羧的影响第69-72页
     ·氧化剂的量对乙酰丙酸脱羧的影响第72-73页
     ·金属离子对乙酰丙酸脱羧的影响第73页
     ·Ag(I)/S_20_8~(2-)氧化乙酰丙酸脱羧的反应途径第73-75页
   ·其他的乙酰丙酸脱羧方法第75-80页
     ·四乙酸铅氧化脱羧第75-76页
       ·脱羧反应过程第75页
       ·反应历程第75-76页
       ·反应的理论依据第76页
     ·Schmidt 重排脱羧第76-77页
       ·理论反应历程第76-77页
       ·反应的理论依据与结果第77页
     ·Hell C Volhard J Zelinski N 取代脱羧第77页
       ·反应原理第77页
       ·理论反应历程第77页
     ·过渡金属催化脱羧第77-78页
       ·反应原理第77-78页
       ·反应过程第78页
     ·酶催化脱羧第78-80页
       ·反应的理论依据第78-79页
       ·反应过程第79-80页
   ·本章小结第80-81页
第四章 H_2O_2/O_2氧化乙酰丙酸生成丁二酮第81-93页
   ·概述第81-84页
     ·丁二酮的来源与应用第81页
     ·丁二酮的生产工艺第81-84页
       ·丁酮氧化第81-82页
       ·二氧化硒臭氧氧化第82页
       ·丁酮肟化第82页
       ·甲基乙烯酮氧化第82页
       ·异丁醛气相氧化第82页
       ·乙偶姻氧化第82页
       ·微生物发酵第82-84页
   ·材料与方法第84-89页
     ·材料与仪器第84-85页
     ·实验步骤第85-89页
       ·氧化反应过程第85页
       ·样品分析第85-89页
       ·丁二酮标准溶液的配制和标准曲线第89页
   ·实验结果与分析第89-92页
     ·反应温度对乙酰丙酸氧化反应的影响第89页
     ·反应时间对乙酰丙酸氧化反应的影响第89-90页
     ·H_2O_2 的量对乙酰丙酸氧化反应的影响第90-91页
     ·氧气压力对乙酰丙酸氧化反应的影响第91-92页
     ·反应机理第92页
   ·本章小结第92-93页
第五章 CuO/载体催化氧化乙酰丙酸生成丁烯酮第93-109页
   ·概述第93-94页
     ·丁烯酮的生产工艺第94页
   ·材料与方法第94-98页
     ·材料与仪器第94页
     ·实验步骤第94-98页
       ·CuO/CeO_2 和CuO/A1_2O_3 的制备第94-95页
       ·氧化反应过程第95页
       ·样品分析第95-96页
       ·催化剂表征方法第96-98页
         ·XRD 分析第96-97页
         ·H_2 TPR 分析第97页
         ·AFM 分析第97页
         ·SEM 分析第97-98页
         ·XPS 分析第98页
   ·实验结果与分析第98-107页
     ·催化剂的表面化学分析第98-105页
       ·催化剂的H_2 TPR 检测第98页
       ·催化剂XRD 分析第98-102页
       ·催化剂的AFM 分析第102页
       ·催化剂的SEM 分析第102-104页
       ·催化剂的XPS 分析第104-105页
     ·CuO/CeO_2 和CuO/ A1_2O_3 催化氧化乙酰丙酸的反应第105-107页
   ·本章小结第107-109页
结论与展望第109-113页
参考文献第113-126页
攻读博士学位期间取得的研究成果第126-128页
致谢第128-129页
答辩委员会对论文的评定意见第129页

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