| 摘要 | 第5-6页 |
| ABSTRACT | 第6-13页 |
| 第一章绪论 | 第13-26页 |
| 1.1引言 | 第13-14页 |
| 1.2催化水制氢 | 第14-20页 |
| 1.2.1引言 | 第14页 |
| 1.2.2分子催化剂用于催化水制氢 | 第14-17页 |
| 1.2.3镍配合物用于催化水制氢 | 第17-20页 |
| 1.3CO2还原 | 第20-25页 |
| 1.3.1引言 | 第20页 |
| 1.3.2电催化CO2还原 | 第20-22页 |
| 1.3.3光催化CO2还原 | 第22-23页 |
| 1.3.4分子催化剂用于CO2还原制甲醇 | 第23-25页 |
| 1.4论文选题思路 | 第25-26页 |
| 第二章实验仪器、药品及测试方法 | 第26-34页 |
| 2.1实验仪器和实验药品 | 第26-28页 |
| 2.1.1实验仪器 | 第26-27页 |
| 2.1.2实验药品 | 第27-28页 |
| 2.2分子催化剂的结构表征和性能测试 | 第28-31页 |
| 2.2.1晶体测试与解析 | 第28页 |
| 2.2.2X-射线光电子能谱测试 | 第28-29页 |
| 2.2.3紫外-可见光谱测试 | 第29页 |
| 2.2.4分子荧光光谱测试 | 第29页 |
| 2.2.5电化学性能测试 | 第29-30页 |
| 2.2.6气相色谱测试 | 第30页 |
| 2.2.7气相-质谱联用仪测试 | 第30页 |
| 2.2.8核磁共振仪测试 | 第30-31页 |
| 2.3配合物催化水制氢性能的评价方法 | 第31-32页 |
| 2.3.1转换频率(TOF) | 第31页 |
| 2.3.2法拉第效率(FE) | 第31页 |
| 2.3.3TON | 第31页 |
| 2.3.4表观量子产率AQY(%) | 第31-32页 |
| 2.4CO2还原中涉及的评价方法及公式 | 第32-34页 |
| 2.4.1TOF | 第32-33页 |
| 2.4.2TON | 第33页 |
| 2.4.3FE | 第33页 |
| 2.4.4AQY(%) | 第33-34页 |
| 第三章配合物[NiⅡ(ATSM)]的合成、表征及催化水制氢性能研究 | 第34-62页 |
| 3.1配合物[NIII(ATSM)]的合成 | 第34-35页 |
| 3.1.1实验仪器和实验药品 | 第34页 |
| 3.1.2配体H2ATSM的合成 | 第34-35页 |
| 3.1.3配合物[NiⅡ(ATSM)]的合成 | 第35页 |
| 3.2结构表征 | 第35-39页 |
| 3.2.1配体H2ATSM的核磁数据 | 第35-36页 |
| 3.2.2配合物[NiⅡ(ATSM)]的HRMS(ESI)分析 | 第36-37页 |
| 3.2.3配合物[NiⅡ(ATSM)]的单晶衍射分析 | 第37-38页 |
| 3.2.4配合物[NiⅡ(ATSM)]的粉末衍射分析 | 第38-39页 |
| 3.3电催化制氢性能测试 | 第39-47页 |
| 3.3.1[NiⅡ(ATSM)]在有机相(CH3CN)中的循环伏安(CV)测试 | 第39-41页 |
| 3.3.2[NiⅡ(ATSM)]在混合相中的循环伏安(CV)测试 | 第41-42页 |
| 3.3.3[NiⅡ(ATSM)]在有机相(CH3CN)中的控制电势电解(CPE)测试 | 第42-43页 |
| 3.3.4[NiⅡ(ATSM)]在混合相中的控制电势电解(CPE)测试 | 第43-46页 |
| 3.3.5配合物[NiⅡ(ATSM)]在控制电势电解中的稳定性研究 | 第46-47页 |
| 3.4光催化制氢性能测试 | 第47-61页 |
| 3.4.1光催化体系的确立 | 第47-48页 |
| 3.4.2CdS的合成 | 第48-50页 |
| 3.4.3光催化体系最佳条件的探索 | 第50-54页 |
| 3.4.4长时间光照下的催化水还原制氢效果 | 第54-55页 |
| 3.4.5多相光催化制氢的表观量子产率(AQY) | 第55-56页 |
| 3.4.6多相光催化制氢体系的稳定性研究 | 第56-57页 |
| 3.4.7配合物[NiⅡ(ATSM)]在多相光催化制氢中的机理研究 | 第57-61页 |
| 3.5本章小结 | 第61-62页 |
| 第四章配合物[NiⅡ(ATSM)]的CO2还原性能研究 | 第62-88页 |
| 4.0引言 | 第62页 |
| 4.1本章节涉及的合成及材料制备 | 第62-65页 |
| 4.1.1实验仪器及药品 | 第62页 |
| 4.1.2CdS的合成 | 第62-63页 |
| 4.1.3Au-CdS的合成 | 第63页 |
| 4.1.4纳米Au的合成及表征 | 第63-64页 |
| 4.1.5Au-CdS的表征 | 第64-65页 |
| 4.1.6配合物[NiⅡ(ATSM)]修饰电极的制备 | 第65页 |
| 4.2基于配合物[NIII(ATSM)]的电催化CO2还原 | 第65-71页 |
| 4.2.1配合物[NiⅡ(ATSM)]在有机相中的电化学行为 | 第65-68页 |
| 4.2.2配合物[NiⅡ(ATSM)]的CPE研究 | 第68-71页 |
| 4.3基于配合物[NiⅡ(ATSM)]的多相光催化CO2还原 | 第71-80页 |
| 4.3.1以CdS作为光敏剂的长时间光照研究 | 第71-72页 |
| 4.3.2以Au-CdS作为光敏剂的长时间光照研究 | 第72-75页 |
| 4.3.3光催化CO2还原的表观量子产率(AQY) | 第75-76页 |
| 4.3.4光催化CO2还原体系的稳定性研究 | 第76-80页 |
| 4.4[NiⅡ(ATSM)]在多相光催化CO2还原中的机理研究 | 第80-87页 |
| 4.4.113CO2同位素标记实验 | 第80-82页 |
| 4.4.2光敏剂的Mott-Schottky曲线、电化学阻抗和光电流研究 | 第82-84页 |
| 4.4.3光敏剂的UV-vis研究 | 第84-85页 |
| 4.4.4配合物的密度泛函理论(DFT)计算 | 第85-86页 |
| 4.4.5光催化CO2还原的机理 | 第86-87页 |
| 4.5本章小结 | 第87-88页 |
| 第五章配合物[CuⅡ(ATSM)]的合成、表征及CO2还原性能研究 | 第88-106页 |
| 5.1引言 | 第88页 |
| 5.2本章节涉及的合成 | 第88-89页 |
| 5.2.1实验仪器及药品 | 第88页 |
| 5.2.2配合物[CuⅡ(ATSM)]的合成 | 第88-89页 |
| 5.2.3Au-CdS的合成 | 第89页 |
| 5.3结构表征及测试 | 第89-92页 |
| 5.3.1配合物[CuⅡ(ATSM)]的HRMS(ESI)分析 | 第89-90页 |
| 5.3.2配合物[CuⅡ(ATSM)]的单晶衍射分析 | 第90-91页 |
| 5.3.3不同比例Au-CdS的XRD和UV-vis测试 | 第91-92页 |
| 5.4电催化CO2还原性能测试 | 第92-97页 |
| 5.4.1配合物[CuⅡ(ATSM)]修饰电极的制备 | 第92页 |
| 5.4.2配合物[CuⅡ(ATSM)]在有机相中的电化学行为 | 第92-95页 |
| 5.4.3配合物[NiⅡ(ATSM)]的CPE研究 | 第95-97页 |
| 5.5基于配合物[CUⅡ(ATSM)]的多相光催化CO2还原 | 第97-101页 |
| 5.5.1以Au-CdS作为光敏剂的长时间光照研究 | 第97-98页 |
| 5.5.2以CdS作为光敏剂的长时间光照研究 | 第98-99页 |
| 5.5.3表观量子产率(AQY) | 第99-100页 |
| 5.5.4配合物[CuⅡ(ATSM)]在光催化体系中的稳定性 | 第100-101页 |
| 5.6配合物[CUⅡ(ATSM)]在多相光催化CO2还原中的机理研究 | 第101-105页 |
| 5.6.113CO2同位素标记实验 | 第101-102页 |
| 5.6.2电化学阻抗和光电流响应研究 | 第102页 |
| 5.6.3Au-CdS的UV和XPS价带测试 | 第102-103页 |
| 5.6.4配合物[CuⅡ(ATSM)]的DFT计算 | 第103-104页 |
| 5.6.5配合物[CuⅡ(ATSM)]的光催化CO2还原的机理 | 第104-105页 |
| 5.7本章小结 | 第105-106页 |
| 结论与展望 | 第106-107页 |
| 参考文献 | 第107-128页 |
| 附录 | 第128-130页 |
| 攻读硕士学位期间取得的研究成果 | 第130-131页 |
| 致谢 | 第131-132页 |
| 答辩委员会对论文的评语 | 第132页 |