镍和铜配合物光电催化制氢及CO_2还原的研究

摘要第5-6页
ABSTRACT第6-13页
第一章绪论第13-26页
    1.1引言第13-14页
    1.2催化水制氢第14-20页
        1.2.1引言第14页
        1.2.2分子催化剂用于催化水制氢第14-17页
        1.2.3镍配合物用于催化水制氢第17-20页
    1.3CO2还原第20-25页
        1.3.1引言第20页
        1.3.2电催化CO2还原第20-22页
        1.3.3光催化CO2还原第22-23页
        1.3.4分子催化剂用于CO2还原制甲醇第23-25页
    1.4论文选题思路第25-26页
第二章实验仪器、药品及测试方法第26-34页
    2.1实验仪器和实验药品第26-28页
        2.1.1实验仪器第26-27页
        2.1.2实验药品第27-28页
    2.2分子催化剂的结构表征和性能测试第28-31页
        2.2.1晶体测试与解析第28页
        2.2.2X-射线光电子能谱测试第28-29页
        2.2.3紫外-可见光谱测试第29页
        2.2.4分子荧光光谱测试第29页
        2.2.5电化学性能测试第29-30页
        2.2.6气相色谱测试第30页
        2.2.7气相-质谱联用仪测试第30页
        2.2.8核磁共振仪测试第30-31页
    2.3配合物催化水制氢性能的评价方法第31-32页
        2.3.1转换频率(TOF)第31页
        2.3.2法拉第效率(FE)第31页
        2.3.3TON第31页
        2.3.4表观量子产率AQY(%)第31-32页
    2.4CO2还原中涉及的评价方法及公式第32-34页
        2.4.1TOF第32-33页
        2.4.2TON第33页
        2.4.3FE第33页
        2.4.4AQY(%)第33-34页
第三章配合物[Ni(ATSM)]的合成、表征及催化水制氢性能研究第34-62页
    3.1配合物[NIII(ATSM)]的合成第34-35页
        3.1.1实验仪器和实验药品第34页
        3.1.2配体H2ATSM的合成第34-35页
        3.1.3配合物[Ni(ATSM)]的合成第35页
    3.2结构表征第35-39页
        3.2.1配体H2ATSM的核磁数据第35-36页
        3.2.2配合物[Ni(ATSM)]的HRMS(ESI)分析第36-37页
        3.2.3配合物[Ni(ATSM)]的单晶衍射分析第37-38页
        3.2.4配合物[Ni(ATSM)]的粉末衍射分析第38-39页
    3.3电催化制氢性能测试第39-47页
        3.3.1[Ni(ATSM)]在有机相(CH3CN)中的循环伏安(CV)测试第39-41页
        3.3.2[Ni(ATSM)]在混合相中的循环伏安(CV)测试第41-42页
        3.3.3[Ni(ATSM)]在有机相(CH3CN)中的控制电势电解(CPE)测试第42-43页
        3.3.4[Ni(ATSM)]在混合相中的控制电势电解(CPE)测试第43-46页
        3.3.5配合物[Ni(ATSM)]在控制电势电解中的稳定性研究第46-47页
    3.4光催化制氢性能测试第47-61页
        3.4.1光催化体系的确立第47-48页
        3.4.2CdS的合成第48-50页
        3.4.3光催化体系最佳条件的探索第50-54页
        3.4.4长时间光照下的催化水还原制氢效果第54-55页
        3.4.5多相光催化制氢的表观量子产率(AQY)第55-56页
        3.4.6多相光催化制氢体系的稳定性研究第56-57页
        3.4.7配合物[Ni(ATSM)]在多相光催化制氢中的机理研究第57-61页
    3.5本章小结第61-62页
第四章配合物[Ni(ATSM)]的CO2还原性能研究第62-88页
    4.0引言第62页
    4.1本章节涉及的合成及材料制备第62-65页
        4.1.1实验仪器及药品第62页
        4.1.2CdS的合成第62-63页
        4.1.3Au-CdS的合成第63页
        4.1.4纳米Au的合成及表征第63-64页
        4.1.5Au-CdS的表征第64-65页
        4.1.6配合物[Ni(ATSM)]修饰电极的制备第65页
    4.2基于配合物[NIII(ATSM)]的电催化CO2还原第65-71页
        4.2.1配合物[Ni(ATSM)]在有机相中的电化学行为第65-68页
        4.2.2配合物[Ni(ATSM)]的CPE研究第68-71页
    4.3基于配合物[Ni(ATSM)]的多相光催化CO2还原第71-80页
        4.3.1以CdS作为光敏剂的长时间光照研究第71-72页
        4.3.2以Au-CdS作为光敏剂的长时间光照研究第72-75页
        4.3.3光催化CO2还原的表观量子产率(AQY)第75-76页
        4.3.4光催化CO2还原体系的稳定性研究第76-80页
    4.4[Ni(ATSM)]在多相光催化CO2还原中的机理研究第80-87页
        4.4.113CO2同位素标记实验第80-82页
        4.4.2光敏剂的Mott-Schottky曲线、电化学阻抗和光电流研究第82-84页
        4.4.3光敏剂的UV-vis研究第84-85页
        4.4.4配合物的密度泛函理论(DFT)计算第85-86页
        4.4.5光催化CO2还原的机理第86-87页
    4.5本章小结第87-88页
第五章配合物[Cu(ATSM)]的合成、表征及CO2还原性能研究第88-106页
    5.1引言第88页
    5.2本章节涉及的合成第88-89页
        5.2.1实验仪器及药品第88页
        5.2.2配合物[Cu(ATSM)]的合成第88-89页
        5.2.3Au-CdS的合成第89页
    5.3结构表征及测试第89-92页
        5.3.1配合物[Cu(ATSM)]的HRMS(ESI)分析第89-90页
        5.3.2配合物[Cu(ATSM)]的单晶衍射分析第90-91页
        5.3.3不同比例Au-CdS的XRD和UV-vis测试第91-92页
    5.4电催化CO2还原性能测试第92-97页
        5.4.1配合物[Cu(ATSM)]修饰电极的制备第92页
        5.4.2配合物[Cu(ATSM)]在有机相中的电化学行为第92-95页
        5.4.3配合物[Ni(ATSM)]的CPE研究第95-97页
    5.5基于配合物[CU(ATSM)]的多相光催化CO2还原第97-101页
        5.5.1以Au-CdS作为光敏剂的长时间光照研究第97-98页
        5.5.2以CdS作为光敏剂的长时间光照研究第98-99页
        5.5.3表观量子产率(AQY)第99-100页
        5.5.4配合物[Cu(ATSM)]在光催化体系中的稳定性第100-101页
    5.6配合物[CU(ATSM)]在多相光催化CO2还原中的机理研究第101-105页
        5.6.113CO2同位素标记实验第101-102页
        5.6.2电化学阻抗和光电流响应研究第102页
        5.6.3Au-CdS的UV和XPS价带测试第102-103页
        5.6.4配合物[Cu(ATSM)]的DFT计算第103-104页
        5.6.5配合物[Cu(ATSM)]的光催化CO2还原的机理第104-105页
    5.7本章小结第105-106页
结论与展望第106-107页
参考文献第107-128页
附录第128-130页
攻读硕士学位期间取得的研究成果第130-131页
致谢第131-132页
答辩委员会对论文的评语第132页

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