摘要 | 第5-7页 |
Abstract | 第7-10页 |
1 文献综述 | 第17-37页 |
1.1 CO_2化学利用的背景和意义 | 第17-18页 |
1.2 CO_2化学利用途径 | 第18-20页 |
1.3 重要的有机醇酯化学品 | 第20-24页 |
1.3.1 甲醇 | 第20-21页 |
1.3.2 乙二醇 | 第21-22页 |
1.3.3 碳酸乙烯酯 | 第22页 |
1.3.4 氨基甲酸酯 | 第22页 |
1.3.5 碳酸二甲酯 | 第22-23页 |
1.3.6 碳酸二乙酯 | 第23页 |
1.3.7 脂肪酸甲酯 | 第23-24页 |
1.4 利用CO_2碳氧资源合成有机醇酯进展 | 第24-32页 |
1.4.1 CO_2直接合成有机醇酯路线 | 第24页 |
1.4.2 CO_2间接合成有机醇酯路线 | 第24-32页 |
1.4.2.1 CO_2经碳酸乙烯酯载体间接合成路线 | 第25-28页 |
1.4.2.2 CO_2经氨基甲酸酯载体间接合成路线 | 第28-31页 |
1.4.2.3 CO_2经脂肪酸甘油三酯载体间接合成路线 | 第31-32页 |
1.5 本论文的研究思路和内容 | 第32-37页 |
1.5.1 本论文需要解决的关键问题及研究思路 | 第33-34页 |
1.5.2 本论文的主要研究内容 | 第34-37页 |
2 碳酸乙烯酯加氢联产甲醇与乙二醇的载体效应研究 | 第37-65页 |
2.1 前言 | 第37-38页 |
2.2 反应热力学计算方法 | 第38-39页 |
2.3 实验部分 | 第39-45页 |
2.3.1 原料与试剂 | 第39-40页 |
2.3.2 实验仪器 | 第40页 |
2.3.3 催化剂制备 | 第40-41页 |
2.3.3.1 催化剂载体制备 | 第40-41页 |
2.3.3.2 负载催化剂的制备 | 第41页 |
2.3.4 催化剂表征 | 第41-44页 |
2.3.4.1 低温N_2吸脱附测试 | 第41-42页 |
2.3.4.2 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)测试 | 第42页 |
2.3.4.3 X射线衍射光谱(XRD)测试 | 第42页 |
2.3.4.4 红外光谱分析(FT-IR)测试 | 第42页 |
2.3.4.5 场发射透射电子显微镜(TEM)测试 | 第42页 |
2.3.4.6 H_2程序升温还原(H_2-TPR)测试 | 第42-43页 |
2.3.4.7 N_2O滴定测定活性铜表面积 | 第43页 |
2.3.4.8 X射线光电子能谱(XPS)测试 | 第43-44页 |
2.3.4.9 X射线俄歇能谱(XAES)测试 | 第44页 |
2.3.5 实验装置 | 第44页 |
2.3.6 实验步骤 | 第44-45页 |
2.3.7 产物分析 | 第45页 |
2.3.7.1 定性分析 | 第45页 |
2.3.7.2 定量分析 | 第45页 |
2.4 结果与讨论 | 第45-62页 |
2.4.1 热力学计算结果 | 第45-47页 |
2.4.2 催化剂表征分析 | 第47-58页 |
2.4.2.1 低温N_2吸脱附、ICP-AES及N_2O滴定分析 | 第47-49页 |
2.4.2.2 FT-IR表征 | 第49-51页 |
2.4.2.3 XRD表征 | 第51-53页 |
2.4.2.4 TEM表征 | 第53-55页 |
2.4.2.5 H_2-TPR表征 | 第55-56页 |
2.4.2.6 XPS与XAES表征 | 第56-58页 |
2.4.3 不同介孔硅分子筛负载铜基催化剂的加氢反应性能评价 | 第58-60页 |
2.4.4 反应条件的影响 | 第60-61页 |
2.4.5 催化剂重复使用性考察 | 第61-62页 |
2.5 本章小结 | 第62-65页 |
3 碳酸乙烯酯加氢联产甲醇与乙二醇的Cu/SiO_2催化剂研究 | 第65-93页 |
3.1 前言 | 第65-66页 |
3.2 实验部分 | 第66-70页 |
3.2.1 原料与试剂 | 第66-67页 |
3.2.2 实验仪器 | 第67-68页 |
3.2.3 催化剂制备 | 第68-69页 |
3.2.4 催化剂表征 | 第69-70页 |
3.2.4.1 N_2吸脱附 | 第69页 |
3.2.4.2 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES) | 第69-70页 |
3.2.4.3 X射线衍射光谱(XRD) | 第70页 |
3.2.4.4 红外光谱分析(FT-IR) | 第70页 |
3.2.4.5 场发射透射电子显微镜(TEM) | 第70页 |
3.2.4.6 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第70页 |
3.2.4.7 N_2O滴定测定活性铜表面积 | 第70页 |
3.2.4.8 X射线光电子能谱(XPS) | 第70页 |
3.2.4.9 X射线俄歇电子能谱(XAES) | 第70页 |
3.2.5 实验装置 | 第70页 |
3.2.6 实验步骤 | 第70页 |
3.2.7 产物分析 | 第70页 |
3.3 结果与讨论 | 第70-92页 |
3.3.1 催化剂表征 | 第71-84页 |
3.3.1.1 N_2吸脱附、ICP-AES及N_2O滴定分析 | 第71-73页 |
3.3.1.2 红外光谱分析(FT-IR) | 第73-76页 |
3.3.1.3 X射线衍射光谱(XRD) | 第76-78页 |
3.3.1.4 场发射透射电子显微镜(TEM) | 第78-80页 |
3.3.1.5 H_2程序升温脱附(H_2-TPR) | 第80-81页 |
3.3.1.6 X射线光电子能谱(XPS) | 第81-84页 |
3.3.2 催化剂活性评价结果 | 第84-86页 |
3.3.3 反应条件考察 | 第86-89页 |
3.3.3.1 反应温度的影响 | 第86-87页 |
3.3.3.2 催化剂用量的影响 | 第87-88页 |
3.3.3.3 反应时间的影响 | 第88-89页 |
3.3.4 催化剂重复使用性考察 | 第89-92页 |
3.4 本章小结 | 第92-93页 |
4 氨基甲酸乙酯与乙醇醇解合成碳酸二乙酯的催化剂研究 | 第93-121页 |
4.1 前言 | 第93-94页 |
4.2 实验部分 | 第94-100页 |
4.2.1 原料与试剂 | 第94-95页 |
4.2.2 实验仪器 | 第95-96页 |
4.2.3 催化剂制备 | 第96-97页 |
4.2.4 催化剂表征 | 第97-98页 |
4.2.4.1 X射线衍射光谱(XRD) | 第97页 |
4.2.4.2 低温N_2吸脱附 | 第97页 |
4.2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) | 第97页 |
4.2.4.4 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) | 第97-98页 |
4.2.5 实验步骤 | 第98页 |
4.2.6 产物分析 | 第98-99页 |
4.2.6.1 定性分析 | 第98页 |
4.2.6.2 定量分析 | 第98-99页 |
4.2.7 催化机理研究 | 第99-100页 |
4.2.7.1 准原位红外光谱测试 | 第99页 |
4.2.7.2 理论计算 | 第99-100页 |
4.3 结果与讨论 | 第100-119页 |
4.3.1 催化剂表征分析 | 第100-106页 |
4.3.1.1 XRD表征分析 | 第100-102页 |
4.3.1.2 N_2吸脱附表征分析 | 第102-103页 |
4.3.1.3 SEM表征分析 | 第103-104页 |
4.3.1.4 CO_2-TPD表征分析 | 第104-106页 |
4.3.2 催化剂性能评价 | 第106-108页 |
4.3.3 反应条件影响考察 | 第108-112页 |
4.3.3.1 反应温度的影响 | 第108-109页 |
4.3.3.2 原料比n(EtOH)/n(EC)的影响 | 第109-110页 |
4.3.3.3 催化剂用量的影响 | 第110-111页 |
4.3.3.4 反应时间的影响 | 第111-112页 |
4.3.4 催化剂重复使用性考察 | 第112-113页 |
4.3.5 催化机理研究 | 第113-119页 |
4.3.5.1 准原位红外实验研究结果分析 | 第113-115页 |
4.3.5.2 理论计算研究 | 第115-118页 |
4.3.5.3 催化机理 | 第118-119页 |
4.4 本章小结 | 第119-121页 |
5 脂肪酸甘油三酯与甲醇酯交换合成脂肪酸甲酯的催化剂研究 | 第121-149页 |
5.1 前言 | 第121-122页 |
5.2 实验部分 | 第122-131页 |
5.2.1 原料与试剂 | 第122-124页 |
5.2.2 实验仪器 | 第124页 |
5.2.3 原料油的理化性质测定及平均摩尔质量计算 | 第124-128页 |
5.2.3.1 酸值测定 | 第125-126页 |
5.2.3.2 皂化值测定 | 第126-127页 |
5.2.3.3 水分及挥发物含量测定 | 第127-128页 |
5.2.3.4 原料油的平均摩尔质量计算 | 第128页 |
5.2.4 催化剂制备 | 第128页 |
5.2.5 催化剂表征 | 第128-129页 |
5.2.5.1 X射线荧光光谱分析(XRF) | 第128页 |
5.2.5.2 热重-差热分析(TGA/DSC) | 第128-129页 |
5.2.5.3 X射线衍射光谱分析(XRD) | 第129页 |
5.2.5.4 N_2吸脱附分析 | 第129页 |
5.2.5.5 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR) | 第129页 |
5.2.5.6 扫描电镜分析(SEM) | 第129页 |
5.2.5.7 CO_2程序升温分析(CO_2-TPD) | 第129页 |
5.2.6 实验装置 | 第129-130页 |
5.2.6.1 脂肪酸甲酯合成装置 | 第129-130页 |
5.2.6.2 醇回收装置 | 第130页 |
5.2.7 实验步骤 | 第130-131页 |
5.2.8 产物分析 | 第131页 |
5.2.8.1 定性分析 | 第131页 |
5.2.8.2 定量分析 | 第131页 |
5.2.8.3 脂肪酸甲酯(FAME)收率 | 第131页 |
5.3 结果与讨论 | 第131-147页 |
5.3.1 原料油的理化性质分析结果 | 第131-133页 |
5.3.1.1 原料油的酸值分析结果 | 第132页 |
5.3.1.2 原料油的皂化值分析结果 | 第132页 |
5.3.1.3 原料油的水分及挥发物含量分析结果 | 第132页 |
5.3.1.4 原料油的平均摩尔质量 | 第132-133页 |
5.3.2 产物定性分析 | 第133页 |
5.3.3 催化剂表征 | 第133-139页 |
5.3.3.1 X射线荧光光谱分析(XRF) | 第133页 |
5.3.3.2 热重-差热分析(TGA/DSC) | 第133-134页 |
5.3.3.3 N_2吸脱附分析 | 第134-135页 |
5.3.3.4 X射线衍射光谱分析(XRD) | 第135-136页 |
5.3.3.5 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR) | 第136-137页 |
5.3.3.6 扫描电镜分析(SEM) | 第137-138页 |
5.3.3.7 CO_2程序升温脱附分析(CO_2-TPD) | 第138-139页 |
5.3.4 酯交换影响因素考察 | 第139-144页 |
5.3.4.1 催化剂煅烧温度的影响 | 第140-141页 |
5.3.4.2 反应温度的影响 | 第141-142页 |
5.3.4.3 醇油比的影响 | 第142页 |
5.3.4.4 催化剂用量的影响 | 第142-143页 |
5.3.4.5 反应时间的影响 | 第143-144页 |
5.3.5 催化剂稳定性考察 | 第144-147页 |
5.3.5.1 催化剂的稳定性考察结果 | 第144-145页 |
5.3.5.2 催化剂稳定性下降原因考察 | 第145-147页 |
5.4 本章小结 | 第147-149页 |
6 结论与展望 | 第149-153页 |
6.1 结论 | 第149-151页 |
6.2 创新点 | 第151页 |
6.3 展望 | 第151-153页 |
缩写词与符号表 | 第153-157页 |
参考文献 | 第157-173页 |
个人简历、发表文章目录 | 第173-177页 |
致谢 | 第177-178页 |