| 前言 | 第1-10页 |
| 第一章 文献综述 | 第10-23页 |
| 1．1 绿色化学与原子经济性反应 | 第10页 |
| 1．2 草酸及草酸酯的传统生产方法 | 第10-11页 |
| 1．3 一氧化碳催化偶联制备草酸酯研究 | 第11-13页 |
| 1．3．1 液相法 | 第11-12页 |
| 1．3．2 气相法 | 第12-13页 |
| 1．3．3 一氧化碳催化偶联合成草酸酯的国内研究情况 | 第13页 |
| 1．4 CO 偶联反应机理 | 第13-18页 |
| 1．4．1 均相偶联反应机理 | 第13-16页 |
| 1．4．2 CO 气相偶联反应机理 | 第16-18页 |
| 1．5 气固相催化反应宏观动力学 | 第18-22页 |
| 1．5．1 宏观动力学的研究方法 | 第19-20页 |
| 1．5．2 动力学实验设计 | 第20-21页 |
| 1．5．3 幂函数动力学模型 | 第21-22页 |
| 1．6 本课题研究的内容及意义 | 第22-23页 |
| 第二章 实验部分 | 第23-31页 |
| 2．1 实验药品 | 第23页 |
| 2．2 实验原理及方法 | 第23-27页 |
| 2．2．1 亚硝酸乙酯的发生 | 第23-26页 |
| 2．2．2 一氧化碳偶联反应流程 | 第26-27页 |
| 2．2．3 催化剂的制备 | 第27页 |
| 2．3 样品分析 | 第27-28页 |
| 2．3．1 定性分析 | 第27页 |
| 2．3．2 一氧化碳和一氧化氮的分析 | 第27-28页 |
| 2．3．3 亚硝酸乙酯的分析 | 第28页 |
| 2．3．4 液相产品的分析 | 第28页 |
| 2．4 实验条件的确定及实验步骤 | 第28-30页 |
| 2．4．1 实验条件的确定 | 第28-29页 |
| 2．4．2 恒温区的测定 | 第29页 |
| 2．4．3 实验操作步骤 | 第29-30页 |
| 2．5 实验结果计算 | 第30-31页 |
| 第三章 亚硝酸乙酯的分解 | 第31-43页 |
| 3．1 亚硝酸乙酯的热分解 | 第31-32页 |
| 3．2 亚硝酸乙酯在双金属钯催化剂上的分解 | 第32-34页 |
| 3．2．1 温度对双金属钯催化剂上亚硝酸乙酯分解的影响 | 第33页 |
| 3．2．2 停留时间对双金属钯上亚硝酸乙酯分解的影响 | 第33-34页 |
| 3．2．3 亚硝酸乙酯的浓度对亚硝酸乙酯分解的影响 | 第34页 |
| 3．3 载体和铁对亚硝酸乙酯分解的影响 | 第34-35页 |
| 3．4 亚硝酸酯的分解机理研究 | 第35-39页 |
| 3．4．1 亚硝酸乙酯的能量分析 | 第35-36页 |
| 3．4．2 亚硝酸酯分解机理研究 | 第36-39页 |
| 3．5 亚硝酸乙酯的分解动力学 | 第39-42页 |
| 3．5．1 模型的建立 | 第39-40页 |
| 3．5．2 参数估值结果 | 第40页 |
| 3．5．3 模型的统计检验和残差分析 | 第40-42页 |
| 3．6 小结 | 第42-43页 |
| 第四章 CO 气相催化偶联制草酸二乙酯的宏观动力学 | 第43-59页 |
| 4．1 CO 偶联制草酸二乙酯的本征动力学模型 | 第43-44页 |
| 4．2 实验准备 | 第44-46页 |
| 4．2．1 空白实验 | 第44-45页 |
| 4．2．2 实验条件 | 第45页 |
| 4．2．3 实验数据的处理 | 第45-46页 |
| 4．3 反应条件对CO 偶联反应的影响 | 第46-51页 |
| 4．3．1 反应条件对CO 转化率的影响 | 第46-47页 |
| 4．3．2 反应条件对DEO 空时收率的影响 | 第47-49页 |
| 4．3．3 反应条件对副产物DEC、ET 空时收率的影响 | 第49-51页 |
| 4．4 CO 偶联制草酸二乙酯的宏观动力学参数回归 | 第51-58页 |
| 4．4．1 模型的建立 | 第52-53页 |
| 4．4．2 参数估值 | 第53-55页 |
| 4．4．3 统计检验和残差分析 | 第55-58页 |
| 4．5 小结 | 第58-59页 |
| 第五章 CO 偶联反应器数学模拟 | 第59-72页 |
| 5．1 催化反应器概述 | 第59页 |
| 5．2 固定床反应器数学模型和数值方法 | 第59-61页 |
| 5．2．1 宏观动力学模型 | 第60页 |
| 5．2．2 固定床反应器的数学模型 | 第60-61页 |
| 5．2．3 数值方法 | 第61页 |
| 5．3 实验室反应器的模拟 | 第61-63页 |
| 5．3．1 反应器模型的有效性 | 第61-62页 |
| 5．3．2 实验室条件下反应器的模拟结果 | 第62-63页 |
| 5．4 中试反应器的模拟 | 第63-71页 |
| 5．4．1 中试反应参数 | 第63页 |
| 5．4．2 单管反应器的反应行为 | 第63-71页 |
| 5．5 小结 | 第71-72页 |
| 第六章 结论 | 第72-73页 |
| 符号说明 | 第73-74页 |
| 参考文献 | 第74-79页 |
| 发表论文和参加科研情况 | 第79-80页 |
| 附录 | 第80-86页 |
| 附录一 校正因子的计算 | 第80-81页 |
| 附录二 亚硝酸乙酯分解动力学模拟程序 | 第81-82页 |
| 附录三 宏观动力学数据 | 第82-83页 |
| 附录四 合成草酸二乙酯宏观动力学模拟程序 | 第83-84页 |
| 附录五一维固定床反应器模拟程序 | 第84-86页 |
| 致谢 | 第86页 |
