| 摘要 | 第5-10页 |
| ABSTRACT | 第10-14页 |
| 符号说明 | 第24-25页 |
| 第一章 绪论 | 第25-47页 |
| 1.1 金属纳米团簇的概述 | 第25-27页 |
| 1.1.1 单一金属纳米团簇 | 第25-26页 |
| 1.1.2 双金属纳米团簇 | 第26-27页 |
| 1.2 双金属纳米团簇的几何结构 | 第27-30页 |
| 1.2.1 影响双金属纳米团簇形貌的主要因素 | 第27-28页 |
| 1.2.2 双金属纳米团簇实验上存在的几何构象 | 第28-30页 |
| 1.3 双金属纳米团簇常用的载体 | 第30-34页 |
| 1.3.1 碳材料 | 第31-32页 |
| 1.3.2 金属以及金属化合物 | 第32-34页 |
| 1.4 双金属纳米团簇在气氛或者反应过程中的偏析现象 | 第34-39页 |
| 1.4.1 由双金属纳米团簇尺寸变化所导致的偏析现象 | 第34-35页 |
| 1.4.2 双金属纳米团簇由于吸附质所导致的偏析现象 | 第35-38页 |
| 1.4.3 热处理对于双金属纳米团簇结构的影响 | 第38-39页 |
| 1.5 Pt基双金属纳米团簇的应用现状 | 第39-41页 |
| 1.5.1 甲醇的氧化 | 第39-40页 |
| 1.5.2 乙醇的电化学氧化 | 第40页 |
| 1.5.3 蚁酸的电化学氧化 | 第40页 |
| 1.5.4 氧还原反应 | 第40-41页 |
| 1.5.5 Pt基双金属纳米团簇在实际应用中亟待解决的问题 | 第41页 |
| 1.6 计算化学的主要方法 | 第41-44页 |
| 1.6.1 分子力学 | 第42页 |
| 1.6.2 从头计算方法 | 第42-43页 |
| 1.6.3 半经验方法 | 第43页 |
| 1.6.4 密度泛函方法(DFT) | 第43-44页 |
| 1.7 本文的研究出发点 | 第44-47页 |
| 第二章 理论基础 | 第47-55页 |
| 2.1 薛定谔方程的解法 | 第47-48页 |
| 2.2 密度泛函理论 | 第48-53页 |
| 2.2.1 Hohenberg-Kohn定理 | 第48-49页 |
| 2.2.2 能量的泛函 | 第49页 |
| 2.2.3 Kohn-Sham方程 | 第49-51页 |
| 2.2.4 对于交换相关能的局域密度近似(LDA) | 第51-52页 |
| 2.2.5 广义梯度近似(GGA) | 第52页 |
| 2.2.6 杂化的交换泛函 | 第52-53页 |
| 2.3 计算软件简介 | 第53-55页 |
| 第三章 一氧化碳在铂团簇表面二聚和三聚的理论研究 | 第55-71页 |
| 3.1 引言 | 第55-56页 |
| 3.2 计算方法 | 第56-57页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第57-68页 |
| 3.3.1 CO在Pt_(55)团簇上二聚和三聚化合物的几何结构和形成过程 | 第57-65页 |
| 3.3.1.1 在不存在CO覆盖率影响时两个CO在Pt_(55)团簇上的歧化反应和聚合过程 | 第57-59页 |
| 3.3.1.2 在不存在CO覆盖率影响时CO在Pt_(55)团簇上的三聚过程 | 第59-61页 |
| 3.3.1.3 CO覆盖率较高时CO在Pt_(55)团簇上的歧化和二聚反应 | 第61-62页 |
| 3.3.1.4 CO覆盖率较高时有自由CO参与的二聚和三聚反应 | 第62-65页 |
| 3.3.2 C_2_O2在Pt_(55)团簇上吸附的电子性质 | 第65-68页 |
| 3.4 本章小结 | 第68-71页 |
| 第四 铂纳米团簇对一氧化碳聚合物形成的催化作用以及对其稳定性影响的理论研究 | 第71-89页 |
| 4.1 引言 | 第71-72页 |
| 4.2 计算方法 | 第72页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第72-87页 |
| 4.3.1 当CO覆盖率较高时吸附在Pt团簇上的碳氧化合物的稳定性 | 第72-79页 |
| 4.3.2 CO聚合物吸附在Pt团簇前后的结构变化 | 第79-82页 |
| 4.3.3 CO聚合物在Pt团簇表面的生长机理 | 第82-85页 |
| 4.3.4 CO聚合物吸附在Pt团簇前后红外吸收谱的变化 | 第85-87页 |
| 4.4 本章小结 | 第87-89页 |
| 第五章 Fe对负载在含缺陷的石墨烯上的Pt-Fe双金属纳米团簇的稳定性影响研究 | 第89-105页 |
| 5.1 引言 | 第89-90页 |
| 5.2 计算方法 | 第90-91页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第91-103页 |
| 5.3.1 Pt_nFe_((55-n))纳米颗粒的几何结构性质 | 第91-94页 |
| 5.3.2 吸附在SVG上之后Pt_nFe_((55-n))纳米颗粒的几何结构性质 | 第94-97页 |
| 5.3.3 Pt_nFe_((55-n))/SVG的电子性质 | 第97-103页 |
| 5.4 本章小结 | 第103-105页 |
| 第六章 一氧化碳在Pt-Fe双金属纳米团簇上的氧化机理 | 第105-131页 |
| 6.1 引言 | 第105-106页 |
| 6.2 计算方法 | 第106-107页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第107-129页 |
| 6.3.0 CO在Pt_((55-n))Fe_n纳米团簇上的吸附性质 | 第107-108页 |
| 6.3.1 O_2在Pt_((55-n))Fe_n纳米团簇上的吸附性质 | 第108-109页 |
| 6.3.2 CO和O_2在Pt_((55-n))Fe_n纳米团簇上的共吸附 | 第109-110页 |
| 6.3.3 CO和O_2的吸附对于Pt_((55-n))Fe_n双金属纳米团簇表面偏析的影响 | 第110-113页 |
| 6.3.4 CO在Pt_((55-n))Fe_n双金属纳米团簇的氧化机理 | 第113-129页 |
| 6.3.4.1 不考虑CO覆盖率时Pt/Fe比值对于CO氧化的影响 | 第113-122页 |
| 6.3.4.2 当考虑CO覆盖率时Pt/Fe比值对于CO氧化的影响 | 第122-129页 |
| 6.4 本章小结 | 第129-131页 |
| 第七章 铂-铁双金属纳米团簇在氧气气氛中偏析的机理以及应力变化在其中的重要作用 | 第131-145页 |
| 7.1 引言 | 第131-132页 |
| 7.2 计算方法 | 第132页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第132-142页 |
| 7.3.1 Fe_(13)@Pt_(42)在O_2气氛中的偏析过程 | 第132-142页 |
| 7.4 本章小结 | 第142-145页 |
| 第八章 结论与展望 | 第145-149页 |
| 8.1 结论 | 第145-148页 |
| 8.2 展望 | 第148-149页 |
| 参考文献 | 第149-163页 |
| 致谢 | 第163-165页 |
| 研究成果及发表的学术论文 | 第165-167页 |
| 作者和导师简介 | 第167-168页 |
| 附件 | 第168-169页 |
