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甲烷空气部分氧化/二甲醚合成集成工艺的研究

摘要第1-4页
ABSTRACT第4-10页
第一章 绪论第10-37页
 1 二甲醚的性质和用途第10-12页
   ·二甲醚的性质第10-11页
   ·二甲醚的应用第11-12页
 2 二甲醚的生产第12-16页
   ·甲醇脱水法第12-13页
   ·合成气一步法生产二甲醚第13-15页
   ·天然气制二甲醚的经济评价第15-16页
 3 合成气直接合成二甲醚的热力学分析第16-17页
 4 合成气直接合成二甲醚的动力学分析第17-19页
 5 合成气直接制二甲醚的催化剂研究第19-22页
   ·甲醇合成催化剂第19-21页
   ·合成气直接合成二甲醚的催化剂第21-22页
 6 合成气合成二甲醚的活性中心和反应机理第22-25页
   ·甲醇合成的活性中心和反应机理第22-24页
   ·甲醇脱水机理第24页
   ·合成气直接生成二甲醚的机理第24-25页
 7 论文设想第25-27页
   ·二甲醚合成反应中存在的问题第25-26页
   ·论文的研究内容和目的第26-27页
 参考文献第27-37页
第二章 实验第37-43页
 1 催化剂制备第37-38页
 2 催化剂反应性能评价第38-40页
 3 催化剂表征第40-43页
   ·催化剂物相分析(XRD)第40页
   ·程序升温还原(TPR)第40页
   ·NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)第40页
   ·程序升温脱附(TPD)第40页
   ·程序升温氧化(TPO)第40页
   ·比表面分析(BET)第40页
   ·反应前置色谱法(Reactive Frontal Chromatography)第40-41页
   ·N_2O脉冲实验(N_2OPulse Flow Experiments)第41页
   ·原位程序升温还原(In-situ TPR)第41-43页
第三章 合成气制备工艺和二甲醚合成工艺的集成第43-72页
 第一节 甲烷水蒸汽重整制备的合成气用于二甲醚合成的研究第45-48页
   ·反应温度对催化剂性能的影响第45-46页
   ·反应压力的影响第46-47页
   ·原料气空速的影响第47页
   ·合成二甲醚天然气消耗计算第47-48页
 第二节 甲烷部分氧化制备的合成气用于二甲醚合成的研究第48-56页
   ·甲烷部分氧化热力学理论计算结果第48-51页
   ·CH_4-O_2-H_2O反应体系热力学理论计算结果第51-52页
   ·CH_4-O_2-H_2O-CO_2转化制合成气热力学理论计算结果第52-53页
   ·CH_4-O_2-H_2O-CO_2转化制备的合成气用于二甲醚合成的研究第53-56页
 第三节 甲烷空气部分氧化制备的合成气用于二甲醚合成的研究第56-70页
   ·甲烷空气部分氧化制合成气热力学计算结果第57-60页
   ·CH_4-Air-H_2O反应体系热力学计算结果第60-61页
   ·CH_4-Air-H_2O-CO_2转化制合成气热力学计算结果第61-62页
   ·CH_4-Air-H_2O转化制备的合成气用于二甲醚合成的研究第62-66页
   ·CH_4-Air-H_2O-CO_2转化制备的合成气用于二甲醚合成的研究第66-69页
  小结第69-70页
 参考文献第70-72页
第四章 DME合成催化剂的制备、筛选与评价第72-94页
 第一节 机械混合法制备的催化剂与反应性能评价第72-79页
   ·甲醇合成催化剂的选择第72-73页
   ·反应条件对催化剂性能的影响第73-76页
   ·甲醇合成组分与甲醇脱水组分比例对催化剂性能的影响第76-78页
   ·不同Cu-ZnO-Al_2O_3/HZSM-5比例催化剂稳定性比较第78-79页
  小结第79页
 第二节 不同方法制备的催化剂及反应性能评价第79-84页
   ·不同方法制备的催化剂反应性能评价第79-80页
   ·催化剂表征结果第80-84页
 第三节 催化剂组分对二甲醚合成性能的影响第84-89页
   ·助剂对Cu/HZSM-5基催化剂性能的影响第84-86页
   ·催化剂组分比例对二甲醚合成性能的影响第86-87页
   ·脱水组分的影响第87-89页
 第四节 制备条件对催化剂性能的影响第89-91页
   ·共沉淀温度的影响第90页
   ·共沉淀PH值的影响第90-91页
  小结第91页
 参考文献第91-94页
第五章 二甲醚合成最佳工艺条件的优化和确定第94-113页
 第一节 固定床反应器中含氮合成气制二甲醚的研究第94-99页
   ·反应温度的影响第94页
   ·反应压力的影响第94-95页
   ·原料气空速的影响第95页
   ·催化剂稳定性实验第95-99页
 第二节 浆态床反应器中二甲醚合成的研究第99-108页
   ·转子转速的影响第99-100页
   ·反应压力的影响第100-101页
   ·反应温度的影响第101-102页
   ·空速的影响第102-103页
   ·二甲醚合成催化剂稳定性考察第103-104页
   ·二甲醚合成催化剂失活原因分析第104-107页
   ·二甲醚合成高稳定催化剂的研制思路第107-108页
 第三节 浆态床与固定床集成反应器中含氮合成气制二甲醚的研究第108-111页
   ·二甲醚合成催化剂稳定性实验第108-109页
   ·合成气制造与二甲醚合成集成工艺第109-111页
  小结第111页
 参考文献第111-113页
第六章 二甲醚合成催化剂失活机理的研究第113-126页
 第一节 催化剂稳定性考察结果第113-114页
 第二节 失活催化剂表征结果第114-119页
   ·失活催化剂比表面积测定结果第114页
   ·失活催化剂酸性的变化第114-115页
   ·失活催化剂TPD结果第115-118页
   ·失活催化剂TPO结果第118-119页
 第三节 反应条件对失活催化剂Cu比表面积的影响第119-124页
   ·反应温度对催化剂Cu比表面积的影响结果第119-121页
   ·反应压力对催化剂Cu比表面积的影响结果第121-122页
   ·原料气组成对催化剂Cu比表面积的影响结果第122-124页
  小结第124页
 参考文献第124-126页
第七章 二甲醚合成反应机理的研究第126-136页
 第一节 助剂ZnO和ZrO_2对Cu-基催化剂的作用第126-132页
   ·ZnO和ZrO_2对Cu比表面积和分散度的影响第126-128页
   ·催化剂TPR实验结果第128-129页
   ·In-situ TPR结果第129-132页
 第二节 二甲醚合成反应机理的探讨第132-134页
  小结第133-134页
 参考文献第134-136页
第八章 结论第136-139页
作者简介第139页
发表文章情况第139-141页
致谢第141页

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