| 前言 | 第1-12页 |
| 摘要 | 第12-20页 |
| 第一部分 从合成气出发一步合成二甲醚催化剂开发及工业化研究 | 第20-85页 |
| 第一章 文献综述 | 第20-40页 |
| 第一节 二甲醚的性质和用途 | 第20-24页 |
| ·二甲醚的基本物性 | 第20-21页 |
| ·二甲醚的用途 | 第21-24页 |
| 第二节 二甲醚的合成方法 | 第24-28页 |
| ·甲醇脱水制二甲醚 | 第24-25页 |
| ·合成气一步法合成二甲醚 | 第25-27页 |
| ·液相法 | 第25-26页 |
| ·液-固相串联法 | 第26-27页 |
| ·固定床一步法 | 第27页 |
| ·二氧化碳加氢合成二甲醚 | 第27-28页 |
| 第三节 影响合成气一步法合成二甲醚的主要因素 | 第28-33页 |
| ·热力学因素的影响 | 第28-30页 |
| ·动力学因素的影响 | 第30-32页 |
| ·原料中CO_2的影响 | 第32-33页 |
| 第四节 合成气一步法合成二甲醚的反应历程 | 第33-36页 |
| ·经由甲醇为中间产物的过程 | 第33-34页 |
| ·不经由甲醇的过程 | 第34-36页 |
| 第五节 立题依据和研究目标 | 第36-40页 |
| ·立题依据 | 第36-37页 |
| ·研究目标 | 第37-40页 |
| 第二章 CO加氢一步合成二甲醚Cu-MnOx催化剂研究 | 第40-64页 |
| 第一节 不同Cu／Mn比及添加助催化剂研究 | 第41-49页 |
| ·实验部分 | 第41页 |
| ·催化剂的制备 | 第41页 |
| ·反应评价 | 第41页 |
| ·结果与讨论 | 第41-48页 |
| ·不同铜锰比对反应的影响 | 第41-44页 |
| ·添加助催化剂的影响 | 第44-46页 |
| ·载体Al_2O_3用量的影响 | 第46-48页 |
| ·结论 | 第48-49页 |
| 第二节 催化剂制备方法对二甲醚合成催化剂性能的影响 | 第49-57页 |
| ·实验部分 | 第49-51页 |
| ·主要化学试剂 | 第49页 |
| ·催化剂的制备 | 第49-50页 |
| ·反应性能评价 | 第50页 |
| ·XRD实验 | 第50-51页 |
| ·结果与讨论 | 第51-55页 |
| ·不同浸渍步骤对催化剂活性的影响 | 第51-53页 |
| ·焙烧温度的影响 | 第53-55页 |
| ·结论 | 第55-57页 |
| 第三节 反应条件催化剂性能的影响 | 第57-64页 |
| ·实验部分 | 第57页 |
| ·催化剂的制备 | 第57页 |
| ·反应活性评价 | 第57页 |
| ·结果与讨论 | 第57-62页 |
| ·反应温度的影响 | 第57-59页 |
| ·空速的影响 | 第59-60页 |
| ·CO含量的影响 | 第60-61页 |
| ·压力对反应结果的影响 | 第61-62页 |
| ·结论 | 第62-64页 |
| 第三章 一步合成二甲醚催化剂工业侧线单管试验 | 第64-72页 |
| 第一节 试验方法 | 第64-67页 |
| ·催化剂的制备 | 第64页 |
| ·原料的净化 | 第64页 |
| ·试验条件 | 第64-65页 |
| ·分析方法 | 第65页 |
| ·单管实验工艺流程 | 第65-66页 |
| ·控制方法 | 第66页 |
| ·催化剂的还原 | 第66-67页 |
| 第二节 试验结果 | 第67-71页 |
| ·稳定性实验 | 第67-68页 |
| ·反应温度的影响 | 第68-69页 |
| ·反应压力的影响 | 第69-70页 |
| ·空速的影响 | 第70-71页 |
| 第三节 结论 | 第71-72页 |
| 第四章 一步法合成二甲醚工业规模中试研究 | 第72-84页 |
| 第一节 试验方法 | 第72-80页 |
| ·催化剂的制备 | 第72页 |
| ·原料的净化 | 第72-73页 |
| ·试验条件 | 第73页 |
| ·分析方法 | 第73页 |
| ·合成工艺流程及控制方法和指标 | 第73-77页 |
| ·工艺流程 | 第73-74页 |
| ·控制方法和指标 | 第74-77页 |
| ·精馏工艺流程及控制方法和指标 | 第77-78页 |
| ·工艺流程 | 第77-78页 |
| ·控制方法和指标 | 第78页 |
| ·催化剂的还原方案 | 第78-80页 |
| 第二节 工业规模中试结果 | 第80-82页 |
| ·催化剂在工业中试第一阶段的性能 | 第80-81页 |
| ·催化剂在工业中试第二阶段的性能 | 第81-82页 |
| ·精馏结果 | 第82页 |
| 第三节 结论 | 第82-84页 |
| 第五章 本部分总结 | 第84-85页 |
| 第二部分 二氧化碳加氢反应过程及氢对二氧化碳活化作用研究 | 第85-174页 |
| 第一章 文献综述 | 第85-104页 |
| 第一节 CO_2的吸附活化的研究进展 | 第85-91页 |
| ·在金属单晶表面上的吸附活化 | 第85-87页 |
| ·在金属氧化物表面的吸附活化 | 第87-91页 |
| 第二节 CO_2加氢活化转化及机理 | 第91-99页 |
| ·CO_2加氢合成甲烷机理 | 第94-95页 |
| ·CO_2加氢合成甲醇机理 | 第95-99页 |
| 第三节 立题依据和研究目标 | 第99-104页 |
| ·立题依据 | 第99-100页 |
| ·研究目标 | 第100-104页 |
| 第二章 铜基催化剂上CO_2加氢成醇,醚反应和H_2对CO_2助活化作用研究 | 第104-141页 |
| 第一节 Cu-Mn／Al_2O_3催化剂上CO_2加氢合成甲醇研究 | 第105-116页 |
| ·实验部分 | 第105-107页 |
| ·催化剂制备 | 第105页 |
| ·催化剂活性评价 | 第105页 |
| ·TPR实验 | 第105-106页 |
| ·XRD分析 | 第106页 |
| ·吸附H_2的TPD实验 | 第106页 |
| ·吸附CO_2的TPD实验 | 第106-107页 |
| ·结果与讨论 | 第107-114页 |
| ·Cu／Mn比对催化剂性能影响 | 第107-108页 |
| ·反应温度对催化剂性能的影响 | 第108-109页 |
| ·不同Cu／Mn比催化剂上吸附CO_2和H_2-TPD | 第109-111页 |
| ·不同Cu／Mn比催化剂上TPR分析 | 第111-114页 |
| ·吸附强度与反应活性的关系 | 第114页 |
| ·结论 | 第114-116页 |
| 第二节 Cu-Mo／HZSM-5催化剂上CO_2加氢合成二甲醚研究 | 第116-125页 |
| ·实验部分 | 第116-118页 |
| ·催化剂制备 | 第116-117页 |
| ·催化剂活性评价 | 第117页 |
| ·吸附CO_2的TPD实验 | 第117页 |
| ·高压原位漫反射红外光谱实验 | 第117-118页 |
| ·结果与讨论 | 第118-123页 |
| ·Mo添加量对催化剂反应性能影响 | 第118-119页 |
| ·Mo添加量对催化剂表面性能影响 | 第119-121页 |
| ·反应温度对催化剂反应性能的影响 | 第121-122页 |
| ·温度对催化剂表面物种的影响 | 第122-123页 |
| ·结论 | 第123-125页 |
| 第三节 Cu／MgO上CO_2吸附及H_2助活化研究 | 第125-141页 |
| ·实验部分 | 第125-126页 |
| ·催化剂制备 | 第125页 |
| ·催化剂反应性能评价 | 第125-126页 |
| ·吸附CO_2的TPD反应 | 第126页 |
| ·吸附CO_2的H_2-TPSR反应 | 第126页 |
| ·高压原位漫反射红外光谱实验 | 第126页 |
| ·结果与讨论 | 第126-139页 |
| ·不同载体负载的Cu基催化剂CO_2加氢性能 | 第126-128页 |
| ·Cu／MgO吸附CO_2的TPD分析 | 第128-129页 |
| ·Cu／MgO吸附CO_2的H_2-TPSR分析 | 第129-131页 |
| ·吸附CO_2的H2-IR分析 | 第131-133页 |
| ·CO_2和H_2共吸附的DRIFT研究 | 第133-134页 |
| ·含H_2体系中CO_2的活化 | 第134-137页 |
| ·H_2对CO_2活化 | 第137-139页 |
| ·结论 | 第139-141页 |
| 第三章 镍基催化剂上CO_2甲烷化反应及H_2对CO_2的助活化研究 | 第141-172页 |
| 第一节 Ni／Al_2O_3催化剂上H_2对CO_2的助活化研究 | 第141-156页 |
| ·实验部分 | 第142-143页 |
| ·催化剂制备 | 第142页 |
| ·催化剂活性评价 | 第142-143页 |
| ·吸附CO_2的TPD实验 | 第143页 |
| ·高压原位漫反射红外光谱实验 | 第143页 |
| ·结果与讨论 | 第143-155页 |
| ·不同Ni含量对反应的影响 | 第143-144页 |
| ·添加助剂的影响 | 第144-145页 |
| ·反应温度的影响 | 第145-147页 |
| ·吸附CO_2的原位DRIFT分析 | 第147-148页 |
| ·吸附CO_2的原位TPD分析 | 第148-149页 |
| ·不同温度下CO_2和H_2共吸附的原位DRIFT分析 | 第149-155页 |
| ·结论 | 第155-156页 |
| 第二节 Ni／MgO催化剂上H_2对CO_2的助活化研究 | 第156-172页 |
| ·实验部分 | 第157页 |
| ·催化剂制备 | 第157页 |
| ·吸附CO_2的TPD实验 | 第157页 |
| ·吸附CO_2的H_2-TPSR实验 | 第157页 |
| ·高压原位漫反射红外光谱实验 | 第157页 |
| ·结果与讨论 | 第157-171页 |
| ·Ni／MgO催化剂上CO_2加氢反应性能 | 第157-158页 |
| ·吸附CO_2的TPD分析 | 第158-159页 |
| ·不同温度吸附CO_2的H_2-TPSR分析 | 第159-160页 |
| ·原位红外光谱分析 | 第160-171页 |
| ·结论 | 第171-172页 |
| 第四章 本部分总结 | 第172-174页 |
| 发表论文情况 | 第174-176页 |
| 结束语 | 第176页 |
