| 摘要 | 第1-17页 |
| Abstract | 第17-19页 |
| 第一章 综述 | 第19-77页 |
| ·丙烷氧化脱氢制丙烯 | 第19-30页 |
| ·引言 | 第19页 |
| ·丙烷氧化脱氢制丙烯反应途径 | 第19-21页 |
| ·丙烷氧化脱氢制丙烯反应机理 | 第21-23页 |
| ·丙烷氧化脱氢制丙烯反应研究现状 | 第23页 |
| ·丙烷氧化脱氢制丙烯反应催化剂简介 | 第23-30页 |
| (1)钒基催化剂 | 第24-25页 |
| (2)钼基催化剂 | 第25-28页 |
| (3)稀土基催化剂 | 第28-29页 |
| (4)镍基催化剂 | 第29页 |
| (5)杂多氧酸盐类催化剂 | 第29页 |
| (6)低温纳米四氧化三钴催化剂 | 第29-30页 |
| (7)磷酸盐类催化剂 | 第30页 |
| ·过氧化氢的合成 | 第30-52页 |
| ·引言 | 第30-32页 |
| ·目前工业上合成H_2O_2的现状 | 第32-34页 |
| ·近期H_2O_2合成的研究进展 | 第34-35页 |
| ·燃料电池方法 | 第34-35页 |
| ·等离子体方法 | 第35页 |
| ·超临界CO_2方法 | 第35页 |
| ·H_2和O_2直接合成H_2O_2 | 第35-52页 |
| ·催化H_2和O_2直接合成H_2O_2反应中所遇到的难题 | 第36-38页 |
| ·H_2和O_2直接合成H_2O_2催化剂简介 | 第38-40页 |
| (1)钯催化剂 | 第38-40页 |
| (2)Au催化剂和Au-Pd合金催化剂 | 第40页 |
| ·负载Pd催化剂上影响H_2O_2分解反应的因素 | 第40-42页 |
| ·负载Pd催化剂上影响H_2O_2加氢反应的因素 | 第42-44页 |
| ·影响H_2O_2选择性的因素 | 第44-52页 |
| (一)反应介质的影响 | 第45-46页 |
| (二)H~+离子的影响 | 第46-47页 |
| (三)Pd氧化态的影响 | 第47-48页 |
| (四)卤素离子的影响 | 第48-51页 |
| (五)催化剂载体的影响 | 第51-52页 |
| ·杂多化合物简介 | 第52-62页 |
| ·杂多化合物的晶体结构 | 第53-56页 |
| ·一级结构 | 第54-55页 |
| ·二级结构和三级结构 | 第55-56页 |
| ·杂多化合物的性质 | 第56-59页 |
| ·酸性质 | 第56-57页 |
| ·氧化还原性质 | 第57-58页 |
| ·假液相作用 | 第58-59页 |
| ·杂多化合物的催化性能 | 第59-62页 |
| ·杂多化合物的酸催化作用 | 第60-61页 |
| ·杂多化合物催化氧化作用 | 第61-62页 |
| ·论文的构思和目的 | 第62-63页 |
| ·论文的组成和概要 | 第63-64页 |
| 参考文献 | 第64-77页 |
| 第二章 杂多金属氧酸盐催化剂上的丙烷氧化脱氢反应 | 第77-109页 |
| ·引言 | 第77-78页 |
| ·实验部分 | 第78-87页 |
| ·原料与试剂 | 第78-79页 |
| ·催化剂的制备 | 第79-81页 |
| ·Keggin构型磷钼杂多酸和一钒取代磷钼钒杂多酸的合成 | 第79-80页 |
| ·Keggin构型杂多酸铯盐的合成 | 第80-81页 |
| ·催化剂的表征 | 第81-83页 |
| ·X-射线粉末衍射(XRD) | 第81页 |
| ·低温N_2物理吸附(N_2-Adsorption) | 第81页 |
| ·红外光谱(FT-IR) | 第81页 |
| ·原位吡啶吸附红外光谱 | 第81-82页 |
| ·H_2-程序升温还原(H_2-TPR) | 第82-83页 |
| ·NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第83页 |
| ·X-射线光电子能谱(XPS) | 第83页 |
| ·催化反应 | 第83-87页 |
| ·催化剂的性能评价 | 第83-84页 |
| ·丙烷转化率和产物选择性的计算方法 | 第84-87页 |
| ·结果与讨论 | 第87-106页 |
| ·Cs_xH_(3-x)PMo_(12)O_(40)和Cs_xH_(4-x)PVMo_(11)O_(40)两系列催化剂的表征结果 | 第87-97页 |
| ·结构特征 | 第87-91页 |
| ·氧化还原性质和酸性质 | 第91-97页 |
| ·Cs_xH_(3-x)PMo_(12)O_(40)和Cs_xH_(4-x)PVMo_(11)O_(40)两系列催化剂在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能 | 第97-102页 |
| ·Cs_xH_(3-x)PMo_(12)O_(40)系列催化剂的催化活性与其酸性质的关联 | 第102-106页 |
| ·本章小结 | 第106-107页 |
| 参考文献 | 第107-109页 |
| 第三章 Keggin构型磷钨杂多酸铯盐负载金属钯催化剂催化常压下氢气和氧气直接合成过氧化氢 | 第109-152页 |
| ·引言 | 第109-111页 |
| ·实验部分 | 第111-118页 |
| ·原料与试剂 | 第111-112页 |
| ·催化剂的制备 | 第112-114页 |
| ·Keggin构型磷钨杂多酸的合成 | 第112-113页 |
| ·Keggin构型磷钨杂多酸铯盐的合成 | 第113-114页 |
| ·负载型Pd催化剂的制备 | 第114页 |
| ·催化剂的表征 | 第114-116页 |
| ·X-射线粉末衍射(XRD) | 第114页 |
| ·低温N_2物理吸附(N_2-Adsorption) | 第114-115页 |
| ·红外光谱(FT-IR) | 第115页 |
| ·NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第115页 |
| ·X-射线光电子能谱(XPS) | 第115-116页 |
| ·电感耦合等离子体(ICP)发射光谱 | 第116页 |
| ·扫描电子显微镜(SEM) | 第116页 |
| ·高分辨透射电子显微镜(HR-TEM) | 第116页 |
| ·催化反应 | 第116-118页 |
| ·催化剂的性能评价 | 第116-117页 |
| ·H_2转化率和H_2O_2浓度的计算方法 | 第117-118页 |
| ·结果与讨论 | 第118-149页 |
| ·反应前磷钨杂多酸铯盐负载Pd催化剂的表征结果 | 第118-131页 |
| ·磷钨杂多酸铯盐载体和负载后的1wt%Pd/Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40)系列催化剂结构特征 | 第118-121页 |
| ·磷钨杂多酸铯盐载体和负载后的Pd/Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40)系列催化剂形貌特征 | 第121-128页 |
| ·1wt%Pd/Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40)系列催化剂中Pd物种的价态表征 | 第128-129页 |
| ·磷钨杂多酸铯盐载体和负载后的Pd/Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40)系列催化剂的酸性质 | 第129-131页 |
| ·负载Pd催化剂在常压下氢气和氧气直接合成过氧化氢反应中的催化性能 | 第131-141页 |
| ·不同种类载体负载Pd催化剂的催化性能比较 | 第131-132页 |
| ·不同种类的杂多金属氧酸盐负载Pd催化剂的催化性能比较 | 第132-133页 |
| ·铯含量对磷钨杂多酸铯盐负载Pd系列催化剂性能的影响 | 第133-134页 |
| ·钯负载量对Pd/Cs_(1.5)H_(1.5)PW_(12)O_(40)系列催化剂性能的影响 | 第134-135页 |
| ·溶剂性质对1 wt%Pd/Cs_(1.5)H_(1.5)PW_(12)O_(40)催化剂性能的影响 | 第135-136页 |
| ·不同催化剂上的活性累积实验和短时间内催化生成H_2O_2的效率对比 | 第136-140页 |
| ·1 wt%Pd/Cs_(1.5)H_(1.5)PW_(12)O_(40)催化剂的重复利用性能 | 第140-141页 |
| ·催化剂的催化性能与其相关物理化学性质的关联 | 第141-142页 |
| ·1 wt%Pd/Cs_(1.5)H_(1.5)PW_(12)O_(40)催化剂的稳定性考察 | 第142-149页 |
| ·本章小结 | 第149页 |
| 参考文献 | 第149-152页 |
| 第四章 结论 | 第152-155页 |
| ·Keggin构型磷钼杂多酸、磷钨杂多酸及其铯盐和磷钨杂多酸铯盐负载Pd催化剂的制备 | 第152页 |
| ·以氧气为氧化剂的丙烷氧化脱氢反应 | 第152-153页 |
| ·常压下氢气和氧气直接合成过氧化氢反应 | 第153-155页 |
| 作者简介 | 第155页 |
| 博士期间发表论文目录 | 第155-158页 |
| 致谢 | 第158-159页 |
