| 摘要 | 第3-4页 |
| abstract | 第4-5页 |
| 第1章 绪论 | 第9-20页 |
| 1.1 金属与载体相互作用研究概述 | 第9-12页 |
| 1.1.1 金属与载体相互作用的概念及应用 | 第9-10页 |
| 1.1.2 金属与载体相互作用机理 | 第10-12页 |
| 1.2 金属氧化物与载体相互作用研究概述 | 第12-15页 |
| 1.2.1 金属氧化物与载体相互作用概念及其应用 | 第12-13页 |
| 1.2.2 金属氧化物在载体表面分散的模型 | 第13-15页 |
| 1.3 CO_2甲烷化反应机理研究概述 | 第15-18页 |
| 1.4 CO氧化反应中水影响研究概述 | 第18-19页 |
| 1.5 本论文研究内容及目的 | 第19-20页 |
| 第2章 密度泛函理论计算方法与实验方法 | 第20-26页 |
| 2.1 密度泛函理论计算方法介绍 | 第20-22页 |
| 2.1.1 密度泛函理论(DFT)概述 | 第20-21页 |
| 2.1.2 VASP软件介绍 | 第21页 |
| 2.1.3 过渡态搜索方法 | 第21-22页 |
| 2.2 实验部分介绍 | 第22-26页 |
| 2.2.1 实验仪器与原料 | 第22-23页 |
| 2.2.2 催化剂活性评价 | 第23-24页 |
| 2.2.3 催化剂物性分析 | 第24-26页 |
| 2.2.3.1 X射线衍射(XRD) | 第24页 |
| 2.2.3.2 比表面测定(N_2-BET) | 第24页 |
| 2.2.3.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第24-25页 |
| 2.2.3.4 H_2O程序升温脱附(H_2O-TPD) | 第25页 |
| 2.2.3.5 Pd分散度测定 | 第25页 |
| 2.2.3.6 CO程序升温脱附(CO-TPD) | 第25页 |
| 2.2.3.7 电感耦合等离子原子发射光谱学(ICP-AES) | 第25页 |
| 2.2.3.8 X射线光电子能谱(XPS) | 第25-26页 |
| 第3章 Ni/MgO催化剂载体对CO_2甲烷化反应机理的影响 | 第26-59页 |
| 3.1 引言 | 第26-28页 |
| 3.2 计算方法和模型 | 第28-30页 |
| 3.3 计算结果与讨论 | 第30-58页 |
| 3.3.1 Ni(111)表面CO_2甲烷化过程 | 第30-41页 |
| 3.3.1.1 Ni(111)表面小分子的吸附 | 第30-33页 |
| 3.3.1.2 Ni(111)表面CO_2甲烷化反应路径 | 第33-39页 |
| 3.3.1.3 Ni(111)表面H_2O的形成过程 | 第39-41页 |
| 3.3.2 H辅助下MgO(110)表面催化CO_2甲烷化反应机理 | 第41-45页 |
| 3.3.2.1 MgO(110)表面小分子吸附 | 第41页 |
| 3.3.2.2 MgO(110)表面CO_2甲烷化反应路径 | 第41-45页 |
| 3.3.3 Ni/MgO表面CO_2甲烷化过程 | 第45-54页 |
| 3.3.3.1 Ni/MgO表面小分子吸附 | 第45-47页 |
| 3.3.3.2 Ni/MgO表面CO_2甲烷化反应路径 | 第47-53页 |
| 3.3.3.3 Ni/MgO表面H_2O的形成过程 | 第53-54页 |
| 3.3.4 Ni/MgO催化剂载体效应讨论 | 第54-58页 |
| 3.3.4.1 载体效应对CO_2、H_2吸附的影响 | 第54页 |
| 3.3.4.2 载体效应对吸附结构及电荷转移的影响 | 第54-56页 |
| 3.3.4.3 载体效应对CO_2甲烷化机理的影响 | 第56-58页 |
| 3.4 本章小结 | 第58-59页 |
| 第4章 PdO/MO_2(M=Sn,Ti,Si)催化剂载体对无水和有水时CO氧化反应性能的影响 | 第59-79页 |
| 4.1 引言 | 第59-60页 |
| 4.2 实验和计算方法 | 第60-63页 |
| 4.2.1 催化剂的制备和反应速率计算方法 | 第60-61页 |
| 4.2.2 计算方法及模型 | 第61-63页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第63-77页 |
| 4.3.1 实验结果讨论 | 第63-69页 |
| 4.3.1.1 N_2-BET和XRD测试分析催化剂比表面及晶相 | 第63-64页 |
| 4.3.1.2 催化剂CO氧化活性测试及H_2O对CO氧化性能的影响 | 第64-67页 |
| 4.3.1.3 XPS测试探究催化剂表面组成 | 第67-68页 |
| 4.3.1.4 H_2O-TPD、CO-TPD对催化剂表面H_2O、CO吸附性质分析 | 第68-69页 |
| 4.3.2 DFT计算结果讨论 | 第69-76页 |
| 4.3.2.1 载体和催化剂表面CO、H_2O、OH的吸附能 | 第69-71页 |
| 4.3.2.2 H_2O对CO吸附结构和电荷转移的影响 | 第71-72页 |
| 4.3.2.3 H_2O对CO氧化过程的影响 | 第72-76页 |
| 4.3.3 PdO/MO_2催化剂载体效应对无水和有水时CO氧化反应影响讨论 | 第76-77页 |
| 4.4 本章小结 | 第77-79页 |
| 第5章 结论与展望 | 第79-81页 |
| 5.1 结论 | 第79-80页 |
| 5.2 展望 | 第80-81页 |
| 致谢 | 第81-82页 |
| 参考文献 | 第82-90页 |
| 攻读学位期间的研究成果 | 第90页 |
