| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 第一章 绪论 | 第15-36页 |
| 1.1 碳酸二甲酯简介 | 第15-16页 |
| 1.2 碳酸二甲酯工业生产工艺 | 第16-18页 |
| 1.3 甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯 | 第18-25页 |
| 1.3.1 甲醇液相氧化羰基化法催化剂 | 第18-21页 |
| 1.3.2 甲醇气相氧化羰基化法催化剂 | 第21-25页 |
| 1.4 铜系催化剂催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯机理研究 | 第25-32页 |
| 1.5 尿素（CO_2）甲醇合成碳酸二甲酯法 | 第32-33页 |
| 1.6 本文研究思路及主要研究内容 | 第33-36页 |
| 第二章 实验部分 | 第36-45页 |
| 2.1 实验原料与试剂 | 第36-37页 |
| 2.2 催化剂活性评价及产物分析方法 | 第37-39页 |
| 2.2.1 甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯反应装置 | 第37-38页 |
| 2.2.2 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇酯交换法制备碳酸二甲酯装置 | 第38页 |
| 2.2.3 环氧氯丙烷醇解反应合成二甲基甘油醚装置 | 第38-39页 |
| 2.3 催化剂制备 | 第39-40页 |
| 2.3.1 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂 | 第39-40页 |
| 2.3.2 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇酯交换法制备碳酸二甲酯催化剂 | 第40页 |
| 2.3.3 环氧氯丙烷醇解反应合成二甲基甘油醚催化剂 | 第40页 |
| 2.4 催化剂表征 | 第40-42页 |
| 2.5 数据处理 | 第42-45页 |
| 2.5.1 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯 | 第42-43页 |
| 2.5.2 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇酯交换法合成碳酸二甲酯 | 第43-44页 |
| 2.5.3 环氧氯丙烷醇解反应合成二甲基甘油醚 | 第44-45页 |
| 第三章 合成碳酸二甲酯复杂反应体系热力学分析及节能工艺 | 第45-62页 |
| 3.1 甲醇气相氧化羰基化反应过程的热力学分析 | 第46-50页 |
| 3.1.1 甲醇气相氧化羰基化各反应热力学性质 | 第47-49页 |
| 3.1.2 甲醇气相氧化羰基化复杂物系热力学平衡组成 | 第49-50页 |
| 3.2 联合生产 DMC、DMM 和 DME 热力学分析及节能工艺 | 第50-53页 |
| 3.3 氧化羰基化酯交换耦合构成的复杂反应体系热力学分析 | 第53-57页 |
| 3.4 基于热力学分析的反应体系集成及节能过程 | 第57-61页 |
| 3.4.1 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯工艺流程 | 第58-59页 |
| 3.4.2 甲醇气相氧化羰基化酯交换耦合工艺流程 | 第59-61页 |
| 3.5 小结 | 第61-62页 |
| 第四章 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯多相复合催化剂制备及反应性能 | 第62-76页 |
| 4.1 负载液膜催化剂上合成碳酸二甲酯反应性能 | 第62-66页 |
| 4.1.1 常压浸渍法制备液膜相催化剂反应性能 | 第63-64页 |
| 4.1.2 高温加压浸渍法制备液膜相催化剂反应性能 | 第64-66页 |
| 4.2 多相复合催化剂上合成碳酸二甲酯反应性能 | 第66-74页 |
| 4.2.1 多相复合催化剂孔结构和表面形貌 | 第66-68页 |
| 4.2.2 多相复合催化剂物相分析 | 第68-69页 |
| 4.2.3 多相复合催化剂中铜价态分布 | 第69-70页 |
| 4.2.4 多相复合催化剂热稳定性 | 第70-71页 |
| 4.2.5 多相复合催化剂上合成碳酸二甲酯反应性能 | 第71-73页 |
| 4.2.6 多相复合催化剂上合成碳酸二甲酯反应热效应 | 第73-74页 |
| 4.3 小结 | 第74-76页 |
| 第五章 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯多相复合催化剂表征及反应机理 | 第76-92页 |
| 5.1 多相复合催化剂 PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC@Al_2O_3结构表征 | 第76-80页 |
| 5.1.1 多相复合催化剂反应前后孔结构与形貌 | 第76-78页 |
| 5.1.2 多相复合催化剂反应前后物相分析 | 第78-79页 |
| 5.1.3 多相复合催化剂反应前后表面铜元素分析 | 第79-80页 |
| 5.2 多相复合催化剂表面反应在线红外表征 | 第80-88页 |
| 5.3 多相复合催化剂 PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC@Al_2O_3反应机理 | 第88-91页 |
| 5.4 小结 | 第91-92页 |
| 第六章 环氧氯丙烷对多相复合催化剂稳定性影响 | 第92-102页 |
| 6.1 环氧氯丙烷浓度对多相复合催化剂反应性能影响 | 第92-94页 |
| 6.2 氧气浓度对催化反应性能影响 | 第94-96页 |
| 6.3 环氧氯丙烷加入方式对催化反应性能影响 | 第96-99页 |
| 6.4 催化剂寿命试验 | 第99-101页 |
| 6.5 小结 | 第101-102页 |
| 第七章 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇为原料直接催化合成碳酸二甲酯 | 第102-109页 |
| 7.1 以环氧氯丙烷为原料合成碳酸二甲酯热力学分析 | 第103-105页 |
| 7.2 以环氧氯丙烷为原料催化合成碳酸二甲酯反应性能 | 第105-107页 |
| 7.2.1 碱金属化合物催化剂反应性能 | 第105-106页 |
| 7.2.2 负载型催化剂反应性能 | 第106-107页 |
| 7.2.3 季铵盐与碱金属混合物催化性能 | 第107页 |
| 7.3 小结 | 第107-109页 |
| 第八章 甲醇与环氧氯丙烷高选择性催化合成二甲基甘油醚研究 | 第109-121页 |
| 8.1 合成二甲基甘油醚反应热力学分析 | 第110-112页 |
| 8.2 二甲基甘油醚结构表征 | 第112-115页 |
| 8.3 催化剂筛选及反应条件影响 | 第115-119页 |
| 8.3.1 催化剂筛选 | 第115-116页 |
| 8.3.2 反应条件影响 | 第116-118页 |
| 8.3.3 催化剂重复使用性能 | 第118-119页 |
| 8.4 推测反应机理 | 第119-120页 |
| 8.5 小结 | 第120-121页 |
| 第九章 结论 | 第121-123页 |
| 9.1 主要结论 | 第121-122页 |
| 9.2 创新点 | 第122-123页 |
| 参考文献 | 第123-135页 |
| 附录 | 第135-139页 |
| 攻读学位期间所取得的相关科研成果 | 第139-141页 |
| 致谢 | 第141页 |
