| 摘要 | 第4-7页 |
| Abstract | 第7-9页 |
| 论文创新点摘要 | 第10-14页 |
| 第一章 绪论 | 第14-27页 |
| 1.1 乙醇脱氢反应研究背景 | 第14-15页 |
| 1.2 乙醇脱氢反应机理的理论研究意义 | 第15-16页 |
| 1.3 乙醇制氢技术的研究进展 | 第16-19页 |
| 1.3.1 生物质乙醇重整制氢技术的研究进展 | 第16-18页 |
| 1.3.2 乙醇催化裂解制氢技术的研究进展 | 第18-19页 |
| 1.4 直接乙醇燃料电池研究现状 | 第19-23页 |
| 1.4.1 直接乙醇燃料电池工作原理 | 第19-20页 |
| 1.4.2 机理研究以及存在的主要问题 | 第20-21页 |
| 1.4.3 电极催化剂的研究进展 | 第21-23页 |
| 1.5 乙醇脱氢反应的理论研究及面临的困难 | 第23-25页 |
| 1.6 本论文的研究内容及技术路线 | 第25-27页 |
| 第二章 密度泛函理论及其计算方法 | 第27-43页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第27-32页 |
| 2.1.1 Hohenberg-Kohn 定理 | 第27-29页 |
| 2.1.2 Kohn-sham 方程 | 第29-30页 |
| 2.1.3 E_(XC)的不同近似形式 | 第30-32页 |
| 2.2 固相体系计算中的理论模型 | 第32-33页 |
| 2.2.1 固相体系计算研究中的簇模型方法 | 第32-33页 |
| 2.2.2 固相体系计算研究中的平板模型方法 | 第33页 |
| 2.3 赝势 | 第33-35页 |
| 2.4 化学反应动力学 | 第35-40页 |
| 2.4.1 反应速率理论 | 第35-36页 |
| 2.4.2 速率常数的计算及速率控制步骤 | 第36-38页 |
| 2.4.3 典型复合反应和复合反应速率近似处理方法 | 第38-40页 |
| 2.5 常用周期性计算软件包介绍 | 第40-43页 |
| 第三章 Pd(111)表面乙醇分解脱氢机理的密度泛函理论研究 | 第43-63页 |
| 3.1 引言 | 第43-44页 |
| 3.2 计算方法与模型 | 第44-45页 |
| 3.3 计算结果 | 第45-55页 |
| 3.3.1 各物种的表面吸附 | 第45-48页 |
| 3.3.2 基元反应路径及反应网络 | 第48-55页 |
| 3.4 反应机理的讨论 | 第55-62页 |
| 3.4.1 反应中涉及到中间体的结构特点 | 第55页 |
| 3.4.2 反应中间体键断裂能垒变化趋势分析 | 第55-59页 |
| 3.4.3 乙醇分解反应热力学因素 | 第59-60页 |
| 3.4.4 反应势能面分析 | 第60-62页 |
| 3.5 本章小结 | 第62-63页 |
| 第四章 Pd(110)表面乙醇分解脱氢机理及结构敏感性理论研究 | 第63-84页 |
| 4.1 引言 | 第63-64页 |
| 4.2 计算方法与模型 | 第64-65页 |
| 4.3 计算结果 | 第65-74页 |
| 4.3.1 各物种的表面吸附 | 第65-70页 |
| 4.3.2 基元反应路径计算分析 | 第70-74页 |
| 4.4 分析与讨论 | 第74-82页 |
| 4.4.1 反应势能面及反应网络 | 第74-76页 |
| 4.4.2 机理研究对 Pd 催化剂表面乙醇脱氢反应的启示 | 第76-77页 |
| 4.4.3 表面结构对反应活性和选择性的影响 | 第77-81页 |
| 4.4.5 Br(?)nsted-Evans-Polanyi（BEP）关系曲线分析 | 第81-82页 |
| 4.5 本章小结 | 第82-84页 |
| 第五章 Rh(111)表面乙醇分解脱氢机理的密度泛函理论研究 | 第84-103页 |
| 5.1 引言 | 第84-85页 |
| 5.2 计算方法与模型 | 第85页 |
| 5.3 计算结果 | 第85-96页 |
| 5.3.1 各物种的表面吸附 | 第86-90页 |
| 5.3.2 基元反应路径 | 第90-96页 |
| 5.4 分析与讨论 | 第96-102页 |
| 5.4.1 相关能垒控制因素分析 | 第96-99页 |
| 5.4.2 分解势能面和反应网络 | 第99-100页 |
| 5.4.3 与实验结论的对比 | 第100-102页 |
| 5.5 本章小结 | 第102-103页 |
| 第六章 Pt_3Sn(111)表面乙醇脱氢反应机理理论研究 | 第103-122页 |
| 6.1 引言 | 第103-104页 |
| 6.2 计算方法与模型 | 第104-105页 |
| 6.3 计算结果 | 第105-116页 |
| 6.3.1 反应中间体的吸附 | 第106-111页 |
| 6.3.2 基元反应路径 | 第111-116页 |
| 6.4 分析讨论 | 第116-120页 |
| 6.4.1 Pt_3Sn(111)表面乙醇氧化反应中间体吸附结构特点 | 第116-117页 |
| 6.4.2 Pt_3Sn(111)表面乙醇电化学氧化反应机理的讨论 | 第117-118页 |
| 6.4.3 反应选择性控制步骤分析 | 第118-119页 |
| 6.4.4 Pt_3Sn(111)与 Pt(111)表面乙醇脱氢机理对比 | 第119-120页 |
| 6.5 本章小结 | 第120-122页 |
| 结论及展望 | 第122-127页 |
| 参考文献 | 第127-146页 |
| 附录 A | 第146-170页 |
| 攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第170-172页 |
| 致谢 | 第172-173页 |
| 作者简介 | 第173页 |
