| 摘要 | 第9-13页 |
| ABSTRACT | 第13-17页 |
| 第一章 前言 | 第18-43页 |
| 第一节 由甲烷出发制合成气的意义与途径 | 第18-20页 |
| 第二节 甲烷部分氧化制合成气反应主要催化剂体系及其反应性能 | 第20-26页 |
| 1.2.1 贵金属催化剂(Rh,Pt,Pd,Ru,Ir) | 第20-22页 |
| 1.2.2 非贵金属催化剂体系(Ni,Fe,Co) | 第22-25页 |
| 1.2.3 其他催化剂体系 | 第25-26页 |
| 第三节 甲烷二氧化碳重整制合成气反应催化剂的研究 | 第26-31页 |
| 1.3.1 催化剂体系 | 第26-27页 |
| 1.3.2 活性组分 | 第27-28页 |
| 1.3.3 载体效应 | 第28-30页 |
| 1.3.4 助催化剂的作用 | 第30-31页 |
| 第四节 甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应研究进展 | 第31-36页 |
| 1.4.1 甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应中的可能反应 | 第32页 |
| 1.4.2 甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应制合成气反应主要催化剂体系及其反应性能 | 第32-36页 |
| 1.4.3 甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整制合成气的动力学研究 | 第36页 |
| 第五节 论文的立题依据与研究内容 | 第36-37页 |
| 1.5.1 立题依据 | 第36-37页 |
| 1.5.2 研究内容 | 第37页 |
| 参考文献 | 第37-43页 |
| 第二章 负载型钴基催化剂上甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气反应的研究 | 第43-63页 |
| 第一节 引言 | 第43-44页 |
| 第二节 实验部分 | 第44-47页 |
| 2.2.1 催化剂制备 | 第44-45页 |
| 2.2.2 催化剂载体的比表面及孔结构测定 | 第45页 |
| 2.2.3 XRD测试 | 第45页 |
| 2.2.4 H_2—程序升温还原(H_2-TPR) | 第45页 |
| 2.2.5 催化剂活性评价 | 第45-46页 |
| 2.2.6 积炭量的测定 | 第46-47页 |
| 2.2.7 数据处理方法 | 第47页 |
| 第三节 结果与讨论 | 第47-58页 |
| 2.3.1 不同载体上钴催化剂的反应性能 | 第47-48页 |
| 2.3.2 钴负载量对Co／α—Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第48-49页 |
| 2.3.3 反应温度对6wt.％Co／α—Al_2O_3催化剂的活性影响 | 第49-50页 |
| 2.3.4 原料气比例对6wt.％Co／α—Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第50-53页 |
| 2.3.5 催化剂表征 | 第53-58页 |
| 2.3.5.1 载体比表面和孔结构分析 | 第53页 |
| 2.3.5.2 XRD结果 | 第53-55页 |
| 2.3.5.3 不同载体负载钴催化剂的H_2-TPR结果 | 第55-56页 |
| 2.3.5.4 不同钴负载量的Co／α—Al_2O_3催化剂的H_2-TPR结果 | 第56-58页 |
| 2.3.5.5 热重烧炭结果 | 第58页 |
| 第四节 甲烷二氧化碳重整和甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应的活性中心的比较 | 第58-60页 |
| 第五节 小结 | 第60-61页 |
| 参考文献 | 第61-63页 |
| 第三章 甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应制合成气Pt-Co／Al_2O_3双金属催化剂的研究 | 第63-86页 |
| 第一节 引言 | 第63-64页 |
| 第二节 实验部分 | 第64-66页 |
| 3.2.1 催化剂制备 | 第64-65页 |
| 3.2.2 催化剂活性评价 | 第65页 |
| 3.2.3 催化剂表征 | 第65-66页 |
| 3.2.3.1 TPR | 第65页 |
| 3.2.3.2 XRD | 第65页 |
| 3.2.3.3 紫外漫反射(UV-DRS)表征 | 第65-66页 |
| 第三节 结果于讨论 | 第66-83页 |
| 3.3.1 焙烧温度对Co／Al_2O_3和Pt-Co／Al_2O_3催化剂的影响 | 第66-67页 |
| 3.3.2 钴含量对催化剂活性的影响 | 第67-68页 |
| 3.3.3 Pt含量对催化剂活性的影响 | 第68页 |
| 3.3.4 反应温度对催化活性的影响 | 第68-70页 |
| 3.3.5 原料气配比对催化活性的影响 | 第70-71页 |
| 3.3.6 0.2Pt4Co1200和0.2wt.％Pt／Al_2O_3催化剂的30h连续运转实验 | 第71-72页 |
| 3.3.7 XRD结果 | 第72-75页 |
| 3.3.8 紫外漫反射结果 | 第75-79页 |
| 3.3.9 TPR结果 | 第79-83页 |
| 第四节 小结 | 第83-84页 |
| 参考文献 | 第84-86页 |
| 第四章 流化床反应器中Ni／Al_2O_3为催化剂上甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应的研究 | 第86-106页 |
| 第一节 引言 | 第86-88页 |
| 第二节 实验部分 | 第88-90页 |
| 4.2.1 催化剂制备 | 第88页 |
| 4.2.2 催化剂活性评价 | 第88-89页 |
| 4.2.2.1 流化床反应器反应装置 | 第88页 |
| 4.2.2.2 固定床反应装置 | 第88页 |
| 4.2.2.3 催化反应条件 | 第88-89页 |
| 4.2.2.4 数据处理 | 第89页 |
| 4.2.3 催化剂表征 | 第89-90页 |
| 4.2.3.1 H_2-TPR(H_2-程序升温还原) | 第89页 |
| 4.2.3.2 XPS表征 | 第89-90页 |
| 第三节 结果与讨论 | 第90-103页 |
| 4.3.1 Ni／Al_2O_3催化剂的活性 | 第90-95页 |
| 4.3.1.1 镍含量对催化活性的影响 | 第90页 |
| 4.3.1.2 空速对反应性能的影响 | 第90-91页 |
| 4.3.1.3 预还原温度的影响 | 第91-92页 |
| 4.3.1.4 原料气配比的影响 | 第92-95页 |
| 4.3.2 Ni／Al_2O_3催化剂在固定床与流化床反应器中反应性能的比较 | 第95页 |
| 4.3.3 TPR结果 | 第95-97页 |
| 4.3.4 XPS结果 | 第97-102页 |
| 4.3.5 固定床与流化床反应器的价态分布模型 | 第102-103页 |
| 第四节 小结 | 第103-104页 |
| 参考文献 | 第104-106页 |
| 第五章 流化床反应器中Ni-MO_x／SiO_2催化剂的反应性能及其性质表征 | 第106-133页 |
| 第一节 引言 | 第106-107页 |
| 第二节 实验部分 | 第107-108页 |
| 5.2.1 催化剂的制备 | 第107页 |
| 5.2.2 催化剂评价与积炭量测定 | 第107页 |
| 5.2.3 数据处理 | 第107-108页 |
| 5.2.4 XRD | 第108页 |
| 5.2.5 CO_2(O_2)-TPD | 第108页 |
| 第三节 结果与讨论 | 第108-130页 |
| 5.3.1 SiO_2负载镍基催化剂的反应性能 | 第108-121页 |
| 5.3.1.1 Ni／SiO_2催化剂的活性 | 第108页 |
| 5.3.1.2 Ni—MO_x／SiO_2(M=K,Ca,Mg)催化剂的活性 | 第108-111页 |
| 5.3.1.3 Ni—Al_2O_3／SiO_2催化剂的活性 | 第111-112页 |
| 5.3.1.4 CeO_2改性Ni／SiO_2催化剂对催化性能的影响 | 第112-116页 |
| 5.3.1.5 La_2O_3改性Ni／SiO_2催化剂对催化活性的影响 | 第116-121页 |
| 5.3.2 固定床与流化床中催化剂积炭性能比较以及原料气中氧含量对催化剂积炭的影响 | 第121-122页 |
| 5.3.3 催化剂性质表征 | 第122-129页 |
| 5.3.3.1 Ni-Al_2O_3／SiO_2催化剂的表征 | 第122-126页 |
| 5.3.3.1.1 Ni-Al_2O_3／SiO_2催化剂的XRD表征 | 第122页 |
| 5.3.3.1.2 Ni-Al_2O_3／SiO_2催化剂的O2-TPD结果 | 第122-123页 |
| 5.3.3.1.3 Ni-Al_2O_3／SiO_2催化剂的CO_2—TPD结果 | 第123-125页 |
| 5.3.3.1.4 Ni-Al_2O_3／SiO_2催化剂的积炭表征 | 第125-126页 |
| 5.3.3.2 Ni—La_2O_3／SiO_2催化剂表征 | 第126-129页 |
| 5.3.3.2.1 XRD表征 | 第126页 |
| 5.3.3.2.2 Ni—La_2O_3／SiO_2催化剂的O_2—TPD | 第126-128页 |
| 5.3.3.2.3 Ni—La_2O_3／SiO_2催化剂的CO_2-TPD表征 | 第128页 |
| 5.3.3.2.4 Ni—La_2O_3／SiO_2催化剂的积炭表征 | 第128-129页 |
| 5.3.4 Ni／SiO_2催化剂失活原因的分析 | 第129-130页 |
| 第四节 小结 | 第130-131页 |
| 参考文献 | 第131-133页 |
| 第六章 重要结果与创新点 | 第133-135页 |
| 作者简介 | 第135-136页 |
| 攻博期间发表和已投稿的论文 | 第136-138页 |
| 致谢 | 第138页 |
