纳米硅胶负载型水溶性铑膦络合物烯烃氢甲酰化催化性能的研究
| 中文摘要 | 第1-8页 |
| 英文摘要 | 第8-12页 |
| 第一章 绪论 | 第12-45页 |
| 1.1 引言 | 第12-13页 |
| 1.2 均相反应催化烯烃氢甲酰化 | 第13-18页 |
| 1.3 固载化催化剂催化烯烃氢甲酰化 | 第18-20页 |
| 1.4 水/有机两相反应催化烯烃氢甲酰化 | 第20-30页 |
| 1.4.1 水/有机两相反应机理 | 第21页 |
| 1.4.2 水溶性膦配体的合成及发展 | 第21-25页 |
| 1.4.3 水/有机两相反应催化烯烃氢甲酰化 | 第25-26页 |
| 1.4.4 具有表面活性剂功能的配体及配合物 | 第26-28页 |
| 1.4.5 添加剂 | 第28-30页 |
| 1.5 其它液/液两相反应催化烯烃氢甲酰化 | 第30-32页 |
| 1.5.1 氟两相体系 | 第31页 |
| 1.5.2 有机/室温离子液体两相体系 | 第31-32页 |
| 1.6 负载型水相催化剂催化烯烃氢甲酰化 | 第32-35页 |
| 1.7 本论文的思路和工作 | 第35-37页 |
| 参考文献 | 第37-45页 |
| 第二章 实验部分 | 第45-57页 |
| 2.1 实验试剂及气体 | 第45-46页 |
| 2.2 表征方法 | 第46-47页 |
| 2.2.1 ~31P-NMR测试 | 第46页 |
| 2.2.2 BET测试 | 第46页 |
| 2.2.3 程序升温脱附(TPD) | 第46页 |
| 2.2.4 SEM、TEM及平均粒径的计算 | 第46-47页 |
| 2.2.5 金属铑流失的测试 | 第47页 |
| 2.2.6 载体硅胶的含水量测试 | 第47页 |
| 2.2.7 XRD测试 | 第47页 |
| 2.3 催化剂前体与催化剂的制备 | 第47-53页 |
| 2.3.1 水溶性膦配体的合成 | 第47-50页 |
| TPPTS的合成 | 第47-49页 |
| TPPDS的合成 | 第49-50页 |
| 2.3.2 水溶性铑膦络合物的合成 | 第50-53页 |
| Rh(acac)(CO)_2的合成 | 第50-51页 |
| HRh(CO)(TPPTS)_3的合成 | 第51-52页 |
| RhCl(CO)(TPPTS)_2的合成 | 第52-53页 |
| 2.3.3 负载型水相催化剂的制备 | 第53页 |
| 2.4 长链烯烃的氢甲酰化反应 | 第53-56页 |
| 参考文献 | 第56-57页 |
| 第三章 纳米硅胶的物理性质 | 第57-68页 |
| 3.1 前言 | 第57-60页 |
| 3.2 XRD表征 | 第60-61页 |
| 3.3 BET表征 | 第61-63页 |
| 3.4 SEM和TEM表征 | 第63-65页 |
| 3.5 本章小结 | 第65-66页 |
| 参考文献 | 第66-68页 |
| 第四章 纳米硅胶负载型水相催化剂的催化性能 | 第68-86页 |
| 4.1 前言 | 第68页 |
| 4.2 长链烯烃氢甲酰化结果 | 第68-72页 |
| 4.3 载体性质的影响 | 第72-73页 |
| 4.4 载体含水量的影响 | 第73-75页 |
| 4.5 烯铑比的影响 | 第75-76页 |
| 4.6 膦铑比的影响 | 第76-77页 |
| 4.7 反应气压力的影响 | 第77-78页 |
| 4.8 前驱体和膦配体的影响 | 第78-79页 |
| 4.9 催化剂的稳定性 | 第79-80页 |
| 4.10 添加剂的影响 | 第80-83页 |
| 4.11 本章小结 | 第83-85页 |
| 参考文献 | 第85-86页 |
| 第五章 纳米硅胶负载型水相催化剂的反应机理研究 | 第86-107页 |
| 5.1 前言 | 第86页 |
| 5.2 SEM和TEM表征 | 第86-92页 |
| 5.3 ~31P-NMR表征 | 第92-96页 |
| 5.4 载体的吡啶-TPD表征 | 第96-97页 |
| 5.5 催化机理讨论 | 第97-104页 |
| 5.5.1 催化剂含水量与催化活性的关系 | 第97-100页 |
| 5.5.2 氢甲酰化机理 | 第100-102页 |
| 5.5.3 影响催化剂性能及稳定性的因素 | 第102-104页 |
| 5.6 本章小结 | 第104-105页 |
| 参考文献 | 第105-107页 |
| 在学期间发表的论文 | 第107-109页 |
| 致谢 | 第109页 |