| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-9页 |
| 符号说明 | 第13-15页 |
| 第一章 绪论 | 第15-30页 |
| 1.1 立题背景 | 第15-16页 |
| 1.2 多晶硅生产工艺综述 | 第16-23页 |
| 1.2.1 UMG技术 | 第16-17页 |
| 1.2.2 TCS/Siemens技术 | 第17-19页 |
| 1.2.3 SiH_4/FBR技术 | 第19-21页 |
| 1.2.4 工艺总结 | 第21-23页 |
| 1.3 STC与MG-Si共加氢制TCS研究进展 | 第23-25页 |
| 1.4 TCS歧化制SiH_4研究进展 | 第25-28页 |
| 1.5 本文研究内容 | 第28-30页 |
| 第二章 四氯化硅与硅共加氢制三氯氢硅反应体系的热力学分析 | 第30-42页 |
| 2.1 基础数据及计算方法 | 第30-32页 |
| 2.2“STC-H_2”反应体系热力学行为 | 第32-35页 |
| 2.3“Si-HCl”反应体系热力学行为 | 第35-38页 |
| 2.4“STC-Si-H_2”体系热力学行为 | 第38-41页 |
| 2.5 本章小结 | 第41-42页 |
| 第三章 四氯化硅与硅共加氢制三氯氢硅的实验研究 | 第42-59页 |
| 3.1 实验原料及装置 | 第42-43页 |
| 3.2 数据分析方法 | 第43-45页 |
| 3.3 硅纯度的影响 | 第45-46页 |
| 3.4 催化剂筛选及考评 | 第46-48页 |
| 3.5 催化活性组分的确定 | 第48-50页 |
| 3.6 CuCl投加量的影响 | 第50-52页 |
| 3.7 反应时间的影响 | 第52-53页 |
| 3.8 工艺条件的影响 | 第53-57页 |
| 3.8.1 反应温度的影响 | 第54页 |
| 3.8.2 STC空速的影响 | 第54-55页 |
| 3.8.3 压力对反应的影响 | 第55-56页 |
| 3.8.4 H_2/STC进料比的影响 | 第56-57页 |
| 3.8.5 硅颗粒大小的影响 | 第57页 |
| 3.9 本章小结 | 第57-59页 |
| 第四章 四氯化硅与硅共加氢制三氯氢硅的机理及动力学研究 | 第59-83页 |
| 4.1 实验及表征方法 | 第59-60页 |
| 4.2“STC-Si-H_2”工艺的反应机理 | 第60-68页 |
| 4.2.1 硅粒子的形貌演变 | 第60-64页 |
| 4.2.2“气-固-固”反应模型的建立 | 第64-65页 |
| 4.2.3“诱导期”和“失活期”机理分析 | 第65-67页 |
| 4.2.4 活性位再生与控速步骤 | 第67-68页 |
| 4.3“STC-Si-H_2”工艺的动力学模型 | 第68-82页 |
| 4.3.1 机理模型的建立 | 第69-76页 |
| 4.3.2 机理模型的鉴别 | 第76-78页 |
| 4.3.3 本征动力学数据采集 | 第78-80页 |
| 4.3.4 模型参数回归 | 第80-82页 |
| 4.4 本章小结 | 第82-83页 |
| 第五章 三氯氢硅歧化制硅烷反应体系热力学分析 | 第83-89页 |
| 5.1 热力学基础数据 | 第83-84页 |
| 5.2 TCS歧化反应体系反应焓 | 第84页 |
| 5.3 反应平衡常数及转化率 | 第84-86页 |
| 5.4 平衡产物分布 | 第86-88页 |
| 5.4.1 TCS单独进料平衡产物分布 | 第86-87页 |
| 5.4.2 DCS单独进料平衡产物分布 | 第87页 |
| 5.4.3 MCS单独进料平衡产物分布 | 第87-88页 |
| 5.5 本章小结 | 第88-89页 |
| 第六章 三氯氢硅歧化制硅烷反应体系的实验研究 | 第89-130页 |
| 6.1 实验原料及催化剂 | 第89-90页 |
| 6.2 实验装置 | 第90-91页 |
| 6.3 产物分析方法 | 第91-92页 |
| 6.4 数据采集及分析方法 | 第92-96页 |
| 6.4.1 TCS进料歧化体系 | 第93-95页 |
| 6.4.2 DCS进料歧化体系 | 第95-96页 |
| 6.5 催化剂考评 | 第96-97页 |
| 6.6 TCS歧化工艺条件研究 | 第97-103页 |
| 6.6.1 TCS歧化产物分布 | 第97-98页 |
| 6.6.2 反应温度的影响 | 第98-99页 |
| 6.6.3 操作压力的影响 | 第99页 |
| 6.6.4 TCS进料浓度的影响 | 第99-101页 |
| 6.6.5 催化剂热稳定性研究 | 第101-103页 |
| 6.7 TCS歧化本征动力学研究 | 第103-115页 |
| 6.7.1 活塞流检验及传质影响的消除 | 第103-105页 |
| 6.7.2 动力学数据的测定 | 第105-107页 |
| 6.7.3 反应机理及动力学模型推导 | 第107-110页 |
| 6.7.4 动力学模型筛选 | 第110-112页 |
| 6.7.5 E-R-2 模型参数估计 | 第112-115页 |
| 6.8 DCS歧化工艺条件研究 | 第115-119页 |
| 6.8.1 DCS歧化产物分布 | 第115-117页 |
| 6.8.2 反应温度的影响 | 第117-118页 |
| 6.8.3 DCS进料浓度的影响 | 第118-119页 |
| 6.9 DCS歧化本征动力学研究 | 第119-125页 |
| 6.9.1 动力学模型的建立 | 第119-120页 |
| 6.9.2 内外扩散的排除 | 第120-121页 |
| 6.9.3 动力学数据的采集 | 第121-122页 |
| 6.9.4 模型参数的确定 | 第122-124页 |
| 6.9.5 模型显著性检验 | 第124-125页 |
| 6.10 实验室规模的硅烷制备 | 第125-128页 |
| 6.10.1 实验方法及原料 | 第125-127页 |
| 6.10.2 实验结果 | 第127-128页 |
| 6.11 本章小结 | 第128-130页 |
| 第七章 全文总结 | 第130-134页 |
| 7.1 主要结论 | 第130-132页 |
| 7.2 本工作的创新点 | 第132-133页 |
| 7.3 未来工作展望 | 第133-134页 |
| 参考文献 | 第134-141页 |
| 致谢 | 第141-142页 |
| 博士在读期间发表论文 | 第142页 |