甲烷部分氧化反应过程的DFT研究
| 前 言 | 第1-9页 |
| 文献综述 | 第9-19页 |
| 天然气制合成气的现状 | 第9-13页 |
| 蒸汽重整(SRM) | 第10页 |
| 非催化部分氧化(NC-POM)工艺 | 第10-11页 |
| 联合重整工艺(CRM) | 第11页 |
| 自热重整工艺(ATR) | 第11-12页 |
| 甲烷部分氧化制合成气(POM) | 第12-13页 |
| 反应机理 | 第13-16页 |
| 燃烧-重整机理 | 第13-14页 |
| 直接氧化机理 | 第14-16页 |
| 有关甲烷部分氧化反应机理的分子模拟研究 | 第16-17页 |
| 本课题目的及意义 | 第17-19页 |
| 量子力学基础及DmoL3基本原理 | 第19-32页 |
| 从经典力学到量子力学 | 第19-22页 |
| 德布罗意关系式 | 第20页 |
| 量子力学的基本假设 | 第20-22页 |
| 量子化学 | 第22-24页 |
| 薛定谔方程 | 第22-23页 |
| HF方程 | 第23-24页 |
| Xa方程 | 第24页 |
| DFT方法 | 第24页 |
| 分子模拟的方法 | 第24-27页 |
| DmoL3基本原理 | 第27-32页 |
| 总能的构成 | 第27-28页 |
| 交换相关能的近似 | 第28页 |
| 普通自旋密度函数 | 第28-29页 |
| 密度梯度的扩展 | 第29页 |
| 总能的表达 | 第29页 |
| Kohn-Sham等式 | 第29-30页 |
| 扩展基函数中的分子轨道的优点 | 第30页 |
| SCF程序 | 第30页 |
| 数值积分 | 第30页 |
| 周期基函数 | 第30-31页 |
| Mulliken电荷分析 | 第31-32页 |
| 分子模型及计算方法 | 第32-36页 |
| 分子模型的建立 | 第32-33页 |
| 催化剂Ni(1 1 1)表面的建立 | 第32页 |
| 甲烷及其它表面物种的嵌入 | 第32-33页 |
| 计算方法 | 第33-36页 |
| 基函数的选择 | 第33页 |
| 基组的设定 | 第33-34页 |
| 球轨道终止和k-point的设定 | 第34-36页 |
| CH4部分氧化吸附过程研究 | 第36-50页 |
| CHx在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第36-46页 |
| CH4在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第36-39页 |
| CH3在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第39-40页 |
| CH2在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第40-42页 |
| CH在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第42-44页 |
| C在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第44-45页 |
| 小结 | 第45-46页 |
| 其它表面物种的吸附位置 | 第46-50页 |
| O在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第46-47页 |
| CO在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第47-48页 |
| H和H2在Ni(1 1 1)表面的吸附 | 第48-50页 |
| CH4部分氧化反应的机理研究 | 第50-65页 |
| CH4在Ni(1 1 1)表面的解离 | 第50-56页 |
| CH4的解离 | 第50-52页 |
| CH3的解离 | 第52-54页 |
| CH2的解离 | 第54-55页 |
| CH的解离 | 第55-56页 |
| CO生成机理研究 | 第56-62页 |
| Cads与Oads的反应路径 | 第57-58页 |
| CHads与Oads反应路径 | 第58-61页 |
| 小结 | 第61-62页 |
| H2的生成 | 第62-65页 |
| CH4在Ni表面的解离实验 | 第65-73页 |
| 实验目的及实验设计 | 第65页 |
| 实验原料及规格 | 第65页 |
| 实验装置 | 第65-66页 |
| 装置介绍 | 第65-66页 |
| 主要仪器设备 | 第66页 |
| 分析方法 | 第66-68页 |
| 分析仪器 | 第66-68页 |
| 分析条件 | 第68页 |
| 实验条件 | 第68页 |
| 实验结果与讨论 | 第68-73页 |
| 实验方法 | 第68-69页 |
| 实验步骤 | 第69页 |
| 实验结果 | 第69-70页 |
| 结果讨论 | 第70-73页 |
| 结论 | 第73-74页 |
| 符号表 | 第74-76页 |
| 参考文献 | 第76-81页 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文 | 第81-82页 |
| 附录一 Mulliken电荷分析数据 | 第82-85页 |
| 附录二 在线分析色谱图 | 第85-87页 |
| 附录三 SCF 程序流程图 | 第87-88页 |
| 致谢 | 第88页 |
