| 致谢 | 第6-8页 |
| 摘要 | 第8-10页 |
| abstract | 第10-13页 |
| 主要符号说明 | 第17-18页 |
| 第一章 绪论 | 第18-20页 |
| 第二章 文献综述 | 第20-56页 |
| 2.1 甲醇制丙烯催化剂 | 第20-24页 |
| 2.1.1 SAPO-34分子筛 | 第20-22页 |
| 2.1.2 HZSM-5分子筛 | 第22-24页 |
| 2.2 HZSM-5催化剂结构调控机理 | 第24-27页 |
| 2.2.1 扩散传质控制 | 第24-26页 |
| 2.2.2 酸性位的构建与修饰 | 第26-27页 |
| 2.3 影响HZSM-5催化剂酸性与孔结构的反应因素 | 第27-31页 |
| 2.3.1 反应气氛 | 第27-29页 |
| 2.3.2 积炭 | 第29-31页 |
| 2.3.3 再生 | 第31页 |
| 2.4 甲醇制丙烯反应机理 | 第31-36页 |
| 2.4.1 C-C键直接生成机理 | 第32-33页 |
| 2.4.2 烃池机理 | 第33-34页 |
| 2.4.3 双循环机理 | 第34-35页 |
| 2.4.4 甲基化裂化机理 | 第35-36页 |
| 2.5 反应动力学研究进展 | 第36-42页 |
| 2.5.1 机理动力学模型 | 第36页 |
| 2.5.2 集总动力学模型 | 第36-42页 |
| 2.6 甲醇制丙烯反应工艺 | 第42-48页 |
| 2.6.1 固定床工艺 | 第42-44页 |
| 2.6.2 流化床工艺 | 第44-45页 |
| 2.6.3 移动床工艺 | 第45-48页 |
| 2.7 课题的提出 | 第48-49页 |
| 参考文献 | 第49-56页 |
| 第三章 实验装置与方法 | 第56-64页 |
| 3.1 催化剂样品制备 | 第56-57页 |
| 3.1.1 水蒸汽老化样品 | 第56页 |
| 3.1.2 结焦样品 | 第56-57页 |
| 3.1.3 在线补磷样品 | 第57页 |
| 3.1.4 酸处理样品 | 第57页 |
| 3.1.5 再生催化剂样品 | 第57页 |
| 3.2 催化剂性能评价装置 | 第57-61页 |
| 3.2.1 小型固定床反应器 | 第57-58页 |
| 3.2.2 中型固定床反应器 | 第58-60页 |
| 3.2.3 产物分析方法 | 第60-61页 |
| 3.3 催化剂的表征与测试 | 第61-64页 |
| 第四章 水蒸汽老化对催化剂的结构调控及效用研究 | 第64-80页 |
| 4.1 水蒸汽处理条件对催化剂结构的影响 | 第64-69页 |
| 4.1.1 水蒸汽老化条件优选 | 第64-67页 |
| 4.1.2 不同老化条件对催化剂酸性与结构的影响 | 第67-69页 |
| 4.2 水蒸汽老化对结焦的延缓作用 | 第69-77页 |
| 4.2.1 老化温度对积炭的影响 | 第69-70页 |
| 4.2.2 老化条件与介孔形态的关系 | 第70-75页 |
| 4.2.3 老化剂的积炭速率与反应性能 | 第75-77页 |
| 4.3 本章小结 | 第77-78页 |
| 参考文献 | 第78-80页 |
| 第五章 反应气氛对催化剂结构的调控研究 | 第80-106页 |
| 5.1 中性气氛对HZSM-5分子筛的结构与性能调控 | 第80-89页 |
| 5.1.1 N_2与H_2O的稀释机理 | 第81-83页 |
| 5.1.2 H_2O的化学吸附随时间变化的作用规律 | 第83-86页 |
| 5.1.3 水蒸汽老化处理对催化剂反应性能的影响 | 第86-89页 |
| 5.2 酸性气氛对HZSM-5分子筛结构的调控 | 第89-92页 |
| 5.2.1 柠檬酸处理前后催化剂的酸分布 | 第89-90页 |
| 5.2.2 柠檬酸处理后催化剂的反应性能 | 第90-92页 |
| 5.3 在线补磷对HZSM-5分子筛结构的调控 | 第92-101页 |
| 5.3.1 操作条件对磷、铝形态及其分布影响 | 第93-99页 |
| 5.3.2 在线补磷催化剂的反应性能 | 第99-101页 |
| 5.4 本章小结 | 第101-102页 |
| 参考文献 | 第102-106页 |
| 第六章 预积炭对催化剂的结构调控及效用研究 | 第106-130页 |
| 6.1 MTD反应与OTP反应预积炭 | 第106-121页 |
| 6.1.1 低温炭与高温炭对比 | 第107-111页 |
| 6.1.2 预积炭形态及其在二次积炭中的演变 | 第111-117页 |
| 6.1.3 预积炭催化剂的反应性能 | 第117-121页 |
| 6.2 移动床MTP炭循环与炭管理 | 第121-127页 |
| 6.2.1 OTP高温炭用于MTD反应 | 第121-124页 |
| 6.2.2 MTD低温炭用于OTP反应 | 第124-127页 |
| 6.3 本章小结 | 第127-128页 |
| 参考文献 | 第128-130页 |
| 第七章 不同反应-再生周期催化剂的失活规律研究 | 第130-148页 |
| 7.1 第一反应-再生周期中焦的生长规律 | 第130-138页 |
| 7.1.1 高空速积炭与低空速积炭对比 | 第131-135页 |
| 7.1.2 不同反应阶段的床层轴向积炭分布 | 第135-136页 |
| 7.1.3 结焦过程中分子在孔道内的扩散性能变化 | 第136-138页 |
| 7.2 从一代焦到二代焦的演变规律 | 第138-142页 |
| 7.2.1 焦的类别与数量 | 第138-140页 |
| 7.2.2 焦对分子筛孔道结构及扩散性能的影响 | 第140-142页 |
| 7.3 催化剂性能的演变规律 | 第142-145页 |
| 7.3.1 催化剂活性与水热稳定性 | 第143-144页 |
| 7.3.2 产品分布 | 第144-145页 |
| 7.4 本章小结 | 第145-146页 |
| 参考文献 | 第146-148页 |
| 第八章 MTP反应产物生成规律研究 | 第148-172页 |
| 8.1 反应热力学研究 | 第148-157页 |
| 8.1.1 基础热力学数据 | 第148-152页 |
| 8.1.2 反应焓 | 第152-154页 |
| 8.1.3 吉布斯自由能与平衡常数 | 第154-157页 |
| 8.2 高空速进料下的产物生成规律 | 第157-166页 |
| 8.2.1 甲醇单独反应 | 第157-159页 |
| 8.2.2 甲醇与乙烯耦合反应 | 第159-160页 |
| 8.2.3 甲醇与丙烯耦合反应 | 第160-161页 |
| 8.2.4 甲醇与丁烯耦合反应 | 第161-162页 |
| 8.2.5 甲醇与戊烯耦合反应 | 第162-163页 |
| 8.2.6 甲醇与己烯耦合反应 | 第163-164页 |
| 8.2.7 烯烃单独反应 | 第164-166页 |
| 8.3 反应网络的建立 | 第166-169页 |
| 8.3.1 反应途径 | 第166-168页 |
| 8.3.2 反应网络 | 第168-169页 |
| 8.4 本章小结 | 第169-170页 |
| 参考文献 | 第170-172页 |
| 第九章 催化剂的反应动力学研究 | 第172-196页 |
| 9.2 水蒸汽老化剂的本征反应动力学 | 第172-189页 |
| 9.2.1 内外扩散排除 | 第172-174页 |
| 9.2.2 反应模型假定 | 第174-177页 |
| 9.2.3 动力学实验测定 | 第177-184页 |
| 9.2.4 动力学模型参数估算 | 第184-188页 |
| 9.2.5 模型的显著性检验 | 第188-189页 |
| 9.3 结焦催化剂的反应动力学 | 第189-194页 |
| 9.3.1 带焦动力学实验测定 | 第189-191页 |
| 9.3.2 引入焦含量的反应动力学模型 | 第191-194页 |
| 9.4 本章小结 | 第194-195页 |
| 参考文献 | 第195-196页 |
| 第十章 结论与展望 | 第196-200页 |
| 10.1 结论 | 第196-198页 |
| 10.2 展望 | 第198-200页 |
| 博士期间主要研究成果 | 第200页 |
