| 摘要 | 第1-5页 |
| Abstract | 第5-17页 |
| 主要符号表 | 第17-18页 |
| 1 绪论 | 第18-38页 |
| ·铁铁氢化酶活性中心的结构 | 第19-21页 |
| ·氢化酶活性中心结构模拟 | 第21-29页 |
| ·活性中心主体结构模拟 | 第21-22页 |
| ·活性中心电子转移过程模拟 | 第22-28页 |
| ·氧化生成带空配位位置的模型配合物 | 第28-29页 |
| ·氢化酶活性中心的功能模拟研究 | 第29-31页 |
| ·基于金属酶模型配合物的催化产氢及氢气活化分子器件研究 | 第31-36页 |
| ·选题背景及设计思想 | 第36-38页 |
| 2 苯基桥连羰基铁硫配合物多电子氧化还原性质研究 | 第38-59页 |
| ·引言 | 第38页 |
| ·实验部分 | 第38-43页 |
| ·仪器和药品 | 第38-40页 |
| ·配合物(μ,μ-1,2,4,5-btt){Fe_2(CO)_6}_2(btt=benzene-1,2,4,5-tetrathiolato)(2)的合成 | 第40-41页 |
| ·配合物(μ,μ-1,2,3,4-btt){Fe_2(CO)_6}_2(btt=benzene-1,2,3,4-tetrathiolato)(2')的合成 | 第41页 |
| ·配合物(μ,μ,μ-bpt){Fe_2(CO)_6}_3(bpt=benzeneperthiolato)(3)的合成 | 第41-42页 |
| ·单晶结构衍射仪及操作条件 | 第42-43页 |
| ·电化学分析仪及操作条件 | 第43页 |
| ·结果与讨论 | 第43-57页 |
| ·配合物2、2'和3的合成与表征 | 第43-44页 |
| ·配合物2、2'和3的晶体结构 | 第44-47页 |
| ·配合物1-3的电化学性质 | 第47-50页 |
| ·配合物1-3的红外光谱电化学性质 | 第50-53页 |
| ·配合物2和3的紫外可见光谱电化学性质 | 第53-56页 |
| ·配合物2和3的氧化还原性质 | 第56-57页 |
| ·本章小结 | 第57-59页 |
| 3 非对称桥连铁铁氢化酶模型配合物结构与性质研究 | 第59-79页 |
| ·引言 | 第59-60页 |
| ·实验部分 | 第60-65页 |
| ·仪器和药品 | 第60-61页 |
| ·配合物(μ-cponedt){Fe_2(CO)_6}(cponedt=cyclopentanone-2,5-dithiolato)(4)的合成 | 第61-62页 |
| ·配合物(μ-cponedt){Fe_2(CO)_5PMe_3}(5)和(μ-cponedt){Fe(CO)_2(PMe_3)}_2(6)的合成 | 第62页 |
| ·配合物(μ-cp(OH)dt)(μ-CO){Fe(CO)_2(PMe_3)}{Fe(CO)_2(PMe_3)(OR)}(7) 的合成 | 第62-63页 |
| ·配合物(μ-pdt){Fe(CO)_2(PMe_3)}_2(6a)和(μ-ponedt){Fe(CO)_2(PMe_3)}_2(6b)的合成 | 第63页 |
| ·单晶结构衍射仪及操作条件 | 第63页 |
| ·电化学分析仪及操作条件 | 第63-65页 |
| ·结果与讨论 | 第65-77页 |
| ·配合物4-7的合成与表征 | 第65-66页 |
| ·配合物5-7的晶体结构 | 第66-70页 |
| ·配合物6的氧化还原性质研究 | 第70-74页 |
| ·配合物7的电化学性质研究 | 第74-76页 |
| ·配合物7的化学还原研究 | 第76-77页 |
| ·本章小结 | 第77-79页 |
| 4 氢化酶功能模拟——低过电位高效电催化中性水还原铁、钴分子催化剂研究 | 第79-101页 |
| ·引言 | 第79-80页 |
| ·实验部分 | 第80-83页 |
| ·仪器和药品 | 第80-81页 |
| ·配合物8和9的合成 | 第81-82页 |
| ·电化学分析仪及操作条件 | 第82-83页 |
| ·结果与讨论 | 第83-100页 |
| ·配合物9的结构表征 | 第83-85页 |
| ·配合物8和9的循环伏安测试 | 第85-89页 |
| ·配合物9原位自组装及其电化学催化产氢 | 第89-91页 |
| ·配合物9的催化效率及寿命 | 第91-93页 |
| ·法拉第效率测试 | 第93-94页 |
| ·配合物9在海水中的循环伏安图及短时间电解效率 | 第94-95页 |
| ·电沉积检测 | 第95-96页 |
| ·配合物9在汞电极上的吸附 | 第96-98页 |
| ·在配合物9存在下汞电极的Tafel曲线 | 第98-99页 |
| ·金汞齐作为工作电极的循环伏安测试 | 第99-100页 |
| ·本章小结 | 第100-101页 |
| 结论与展望 | 第101-104页 |
| 参考文献 | 第104-113页 |
| 附录 本论文所合成配合物的部分表征谱图 | 第113-118页 |
| 致谢 | 第118-119页 |
| 作者简介 | 第119页 |
| 攻读博士学位期间发表学术论文情况 | 第119-121页 |
