| Acknowledgement | 第1-5页 |
| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-21页 |
| Chapter 1 Introduction | 第21-36页 |
| ·Background | 第21-23页 |
| ·Polyatomic Gas-Surface Interaction: CH_4/Ni system | 第23-34页 |
| ·Experimental Works of CH_4Dissociation Reaction | 第23-28页 |
| ·Theoretical Works of CH_4Dissociative Adsorption | 第28-34页 |
| ·Objectives of the present work | 第34-36页 |
| Chapter 2 Theoretical Approaches | 第36-53页 |
| ·Electronic Structure | 第36-46页 |
| ·Hamiltonian | 第36页 |
| ·Born-Oppenheimer Approximation(BOA) | 第36-38页 |
| ·Density Functional Theory(DFT) | 第38-40页 |
| ·VASP | 第40-41页 |
| ·Reactive Force Fields | 第41-46页 |
| ·Dynamics | 第46-53页 |
| ·Quantum Dynamics Calculations | 第46页 |
| ·Classical Molecular Dynamics Calculations | 第46-53页 |
| Chapter 3 Surface Reaction of a Diatomic Molecule: H2dissociation on Pd(111) | 第53-64页 |
| ·Method | 第53-55页 |
| ·Conditions of Density Functional Theory Calculations | 第53-54页 |
| ·Fitting Procedure | 第54页 |
| ·Conditions of Molecular Dynamics Simulations | 第54-55页 |
| ·Results and Discussions | 第55-63页 |
| ·Influence of the Size of Effective Database | 第55-57页 |
| ·Influence of Repulsive Potential | 第57-61页 |
| ·Influence of Long Range Adsorbate-Surface Interaction | 第61-63页 |
| ·Conclusions | 第63-64页 |
| Chapter 4 Surface Reaction of a Polyatomic Molecule: Full-dimensional Potential Energy Surface (PES) for CH_4/Ni(111) | 第64-79页 |
| ·Method | 第65-67页 |
| ·Conditions of Density Functional Theory Calculations | 第65页 |
| ·Database of CH_4/Ni(111) System | 第65-67页 |
| ·Fitting Procedure | 第67页 |
| ·Results and Discussions | 第67-78页 |
| ·DFT results | 第67-72页 |
| ·Transition States(TS) of CH_4dissociation on Ni(111) | 第72-73页 |
| ·Parameterization of REBO force field | 第73-74页 |
| ·Accuracy Appraisal of REBO force field | 第74-78页 |
| ·Conclusion | 第78-79页 |
| Chapter 5 Surface Reaction of a Polyatomic Molecule: Dynamics of CH_4Dissociation on Ni(111) | 第79-104页 |
| ·Method: General Aspect of Molecular Dynamics | 第79页 |
| ·Methane Dissociation on Ni(111): Ground State | 第79-85页 |
| ·Effect of Surface Impact Position | 第79-83页 |
| ·Effect of Surface Temperature | 第83-85页 |
| ·Methane Dissociation on Ni(111): Vibrational State | 第85-97页 |
| ·Method | 第86-87页 |
| ·Reactivity of CH_4in v_3(v=1, J=0)on Ni(111) | 第87-90页 |
| ·Discussion | 第90-97页 |
| ·Methane Dissociation on Ni(111): Rotational State | 第97-102页 |
| ·Method | 第97-98页 |
| ·Reactivity of CH_4(v=0, J=12) on Ni(111) | 第98-100页 |
| ·Hypothetic Simulation | 第100-102页 |
| ·Conclusion | 第102-104页 |
| Chapter 6 Conclusions and Perspective | 第104-106页 |
| References | 第106-115页 |
| Publications | 第115页 |
