第一章 绪论 | 第1-66页 |
第一节 丙烷选择氧化制丙烯醛和丙烯酸反应研究进展 | 第14-58页 |
1.1. 丙烷选择氧化制丙烯醛和丙烯酸的研究意义 | 第14-16页 |
1.1.1. 丙烷选择氧化制丙烯醛和丙烯酸研究的经济意义 | 第14-15页 |
1.1.2. 丙烷选择氧化制丙烯醛和丙烯酸研究的理论意义 | 第15-16页 |
1.2. 反应简单热化学和动力学分析 | 第16-17页 |
1.3. 丙烷选择氧化制丙烯醛和丙烯酸催化剂 | 第17-40页 |
1.3.1. 多组分复合氧化物催化剂 | 第20-23页 |
1.3.2. 含卤素的催化剂 | 第23-28页 |
1.3.3. 杂多酸催化剂 | 第28-31页 |
1.3.4. VPO基催化剂和磷酸盐催化剂 | 第31-35页 |
1.3.5. 担载型催化剂 | 第35-37页 |
1.3.6. 两段式催化剂 | 第37-40页 |
1.4. 催化剂氧化还原性和酸碱性对催化剂性能的影响 | 第40-42页 |
1.5. 催化剂的动态结构 | 第42-47页 |
1.6. 丙烷选择氧化制丙烯醛和丙烯酸反应机理 | 第47-56页 |
1.6.1. 丙烯是反应中间体(中间产物) | 第48-52页 |
1.6.2. 正丙氧基(正丙醇)、异丙氧基(异丙醇)为中间体(中间产物) | 第52-56页 |
1.7. 结语 | 第56-58页 |
第二节 课题的研究目的和设计 | 第58-60页 |
参考文献 | 第60-66页 |
第二章 实验部分 | 第66-74页 |
第一节 催化剂的制备 | 第66-67页 |
第二节 催化剂反应性能评价 | 第67-70页 |
第三节 催化剂的表征 | 第70-74页 |
第三章 Ce-Ag-Mo-P-O催化剂的研制和反应条件对催化剂性能的影响 | 第74-95页 |
第一节 结果与讨论 | 第75-92页 |
1.1. 丙烷气相氧化反应 | 第75-77页 |
1.2. 催化剂的组成和配比对丙烷选择氧化制丙烯醛反应性能的影响 | 第77-85页 |
1.2.1. P/Mo比对催化剂性能的影响 | 第77-79页 |
1.2.2. 第三组分对催化剂反应性能的影响 | 第79-81页 |
1.2.3. Ag/Mo比对催化剂性能的影响 | 第81-82页 |
1.2.4. 第四组分对催化剂性能的影响 | 第82-83页 |
1.2.5. Ce/Mo比对催化剂性能的影响 | 第83-85页 |
1.3. 反应条件对催化剂性能的影响 | 第85-90页 |
1.3.1. 反应温度对催化剂性能的影响 | 第86-87页 |
1.3.2. 反应气空速对催化剂性能的影响 | 第87-88页 |
1.3.3. 反应气C_3H_8/O_2对催化剂性能的影响 | 第88-90页 |
1.4. 丙烷选择氧化制丙烯醛催化剂性能比较 | 第90-92页 |
第二节 本章小结 | 第92-94页 |
参考文献 | 第94-95页 |
第四章 Ce-Ag-Mo-P-O催化剂和Ag-Mo-P-O催化剂性质和结构的比较研究 | 第95-124页 |
第一节 实验结果 | 第96-117页 |
1.1. Ce-Ag-Mo-P-O催化剂手Ag-Mo-P-O催化剂的相结构表征 | 第96-98页 |
1.2. Ce-Ag-Mo-P-O催化剂和Ag-Mo-P-O催化剂氧化还原性表征 | 第98-110页 |
1.2.1. 催化剂的H_2-TPR和O_2-TPD表征 | 第101-103页 |
1.2.2. 催化剂的原位共焦显微拉曼光谱表征 | 第103-105页 |
1.2.3. 催化剂的XPS表征 | 第105-108页 |
1.2.4. 催化剂的EPR表征 | 第108-110页 |
1.3. Ce-Ag-Mo-P-O催化剂和Ag-Mo-P-O催化剂酸碱性表征 | 第110-114页 |
1.3.1. 催化剂异丙醇分解反应性能 | 第111-112页 |
1.3.2. 催化剂NH_3-DRIFT表征 | 第112-114页 |
1.4. 助剂Ce对可能中间体定向转化为丙烯醛的影响 | 第114-117页 |
第二节 讨论 | 第117-120页 |
2.1. 助剂Ce影响催化剂性质的原因 | 第117-118页 |
2.2. 催化剂的性质对催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛反应性能的影响 | 第118-120页 |
第三节 本章小结 | 第120-121页 |
参考文献 | 第121-124页 |
第五章 Ce-Ag-Mo-P-O催化剂中Mo-O物种(多钼酸根)的动态结构研究 | 第124-152页 |
第一节 实验结果 | 第125-137页 |
1.1. Ce-Ag-Mo-P-O催化剂的原位共焦显微拉曼光谱表征 | 第125-134页 |
1.1.1. 催化剂在C_3H_8/O_2/N_2气氛中不同温度下的原位共焦显微拉曼光谱 | 第125-129页 |
1.1.2. 催化剂在C_3H_8气氛中不同温度下的原位共焦显微拉曼光谱 | 第129-130页 |
1.1.3. 催化剂在O_2气氛中不同温度下的原位共焦显微拉曼光谱 | 第130-131页 |
1.1.4. 催化剂在N_2气氛中不同温度下的原位共焦显微拉曼光谱 | 第131-132页 |
1.1.5. 催化剂在500℃、不同气氛中的原位共焦显微拉曼光谱 | 第132-134页 |
1.2 反应前后Ce-Ag-Mo-P-O催化剂的XKD表征 | 第134-135页 |
1.3 反应前后Ce-Ag-Mo-P-O催化剂的XPS表征 | 第135-136页 |
1.4 反应温度和反应时间对丙烷选择氧化制丙烯醛反应性能的影响 | 第136-137页 |
第二节 讨论 | 第137-148页 |
2.1. 催化剂上Mo-O物种(多钼酸根)的动态结构 | 第137-139页 |
2.2. 催化剂表现出动态结构的原因及其和催化剂性能的关系 | 第139-148页 |
第三节 本章小结 | 第148-149页 |
参考文献 | 第149-152页 |
第六章 Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应机理研究 | 第152-198页 |
第一节 实验结果 | 第153-192页 |
1.1. 丙烷及其氧化反应中间体(中间产物)及其探针探针分子在Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上的反应性能 | 第153-169页 |
1.1.1. 丙烷选择氧化反应性能 | 第153-157页 |
1.1.2. 丙烯氧化反应性能 | 第157-159页 |
1.1.3. 丙酮氧化反应性能 | 第159-160页 |
1.1.4. 异丙醇的反应性能 | 第160-163页 |
1.1.5. 丙醛氧化反应性能 | 第163-164页 |
1.1.6. 正丙醇的反应性能 | 第164-167页 |
1.1.7. 溴代正丙烷和溴代异丙烷的反应性能 | 第167-169页 |
1.2. 丙烷及其氧化反应中间体(中间产物)或其探针分子在Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上活化和转化的拉曼光谱研究 | 第169-192页 |
1.2.1. 乙酸、甲酸、丙烯醛在催化剂上吸附和转化的拉曼光谱 | 第169-174页 |
1.2.2. 烯丙醇在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第174-176页 |
1.2.3. 溴丙烯在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第176-178页 |
1.2.4. 丙烯在催化剂上吸附活化和转化的拉曼光谱 | 第178-180页 |
1.2.5. 丙酮在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第180页 |
1.2.6. 异丙醇在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第180-183页 |
1.2.7. 溴代异丙烷在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第183-185页 |
1.2.8. 丙醛在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第185-187页 |
1.2.9. 正丙醇在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第187-189页 |
1.2.10. 溴代正丙烷吸附活化和转化的拉曼光谱 | 第189页 |
1.2.11. 丙烷在催化剂上活化和转化的拉曼光谱 | 第189-192页 |
第二节 讨论 | 第192-195页 |
2.1. Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛的反应途径 | 第192-195页 |
第三节 本章小结 | 第195-196页 |
参考文献 | 第196-198页 |
第七章 总结论 | 第198-202页 |
博士期间发表的论文 | 第202-204页 |
致谢 | 第204页 |