| 摘要 | 第1-4页 |
| Abstract | 第4-6页 |
| 目录 | 第6-10页 |
| 第一章 前言 | 第10-51页 |
| ·引言 | 第10-14页 |
| ·能源紧张与绿色氢能源 | 第10-11页 |
| ·现行工业制氢方法 | 第11-12页 |
| ·氢化酶 | 第12-14页 |
| ·铁铁氢化酶 | 第14-20页 |
| ·铁铁氢化酶的结构 | 第15-16页 |
| ·铁铁氢化酶活性中心的模型研究 | 第16-20页 |
| ·镍铁氢化酶 | 第20-26页 |
| ·镍铁氢化酶的结构 | 第21-23页 |
| ·镍铁氢化酶活性中心的模型研究 | 第23-26页 |
| ·单铁氢化酶 | 第26-44页 |
| ·单铁氢化酶的结构研究 | 第27-36页 |
| ·单铁氢化酶活性中心模型研究 | 第36-42页 |
| ·单铁氢化酶的理论计算研究 | 第42-44页 |
| ·参考文献 | 第44-51页 |
| 第二章 一般实验部分 | 第51-55页 |
| ·试剂来源和预处理 | 第51-52页 |
| ·实验仪器 | 第52-54页 |
| ·红外光谱 | 第52-53页 |
| ·电化学实验 | 第53页 |
| ·核磁共振谱 | 第53页 |
| ·X-射线单晶衍射分析 | 第53-54页 |
| ·参考文献 | 第54-55页 |
| 第三章 含吡啶环的二巯基配体用于铁铁氢化酶模型化合物 | 第55-65页 |
| ·引言 | 第55页 |
| ·相关化合物的合成 | 第55-56页 |
| ·2-(N,N-二(2-巯基乙基)胺甲基)吡啶(H_2L~1)的合成 | 第55-56页 |
| ·H_2L~1与十二羰基三铁的反应 | 第56页 |
| ·结果与讨论 | 第56-62页 |
| ·本章小结 | 第62-63页 |
| ·参考文献 | 第63-65页 |
| 第四章 含苯乙烯基配体的铁铁氢化酶模型化合物 | 第65-91页 |
| ·引言 | 第65-67页 |
| ·相关合物的合成 | 第67-70页 |
| ·苯基溴乙炔(1b)的合成 | 第67页 |
| ·1,2-二炔丙基氧基苯(2a)的合成 | 第67页 |
| ·1,2-二(3-溴-炔丙基氧基)苯(2b)的合成 | 第67-68页 |
| ·Sonogashira耦合制邻苯二炔(一) | 第68页 |
| ·Sonogashira耦合制邻苯二炔(二) | 第68-69页 |
| ·2-苯乙烯硫酮的合成 | 第69页 |
| ·2-苯乙烯硫酮和十二羰基三铁的反应 | 第69-70页 |
| ·结果与讨论 | 第70-87页 |
| ·硫醇锂盐与十二羰基三铁反应 | 第70-71页 |
| ·溴化物与[Fe_2S_2(CO)_6]反应 | 第71-74页 |
| ·硫酮与十二羰基三铁的反应 | 第74-83页 |
| ·化合FeCC的电化学表征 | 第83-87页 |
| ·本章小结 | 第87-88页 |
| ·参考文献 | 第88-91页 |
| 第五章 以PEI为主干,对二苯酚基2Fe2S为活性单元的聚合模型化合物 | 第91-120页 |
| ·引言 | 第91-93页 |
| ·相关化合物的合成 | 第93-95页 |
| ·N_3CH_2COCl的合成 | 第93页 |
| ·[Fe_2(μ-S_2)C_6H_2(OH)_2(CO)_6]的合成 | 第93-94页 |
| ·[Fe_2(μ-S_2)C_6H_2(OH)(OOCCH_2N_3)(CO)_6]的合成 | 第94页 |
| ·PEI的功能化,PEI-alkyne的合成 | 第94页 |
| ·聚合物PEI-2Fe2S的合成 | 第94-95页 |
| ·结果与讨论 | 第95-117页 |
| ·各化合物的合成 | 第95-96页 |
| ·聚合物PEI-2Fe2S中铁的含量的测定 | 第96-98页 |
| ·各化合物的谱学表征 | 第98-104页 |
| ·相关电化学表征 | 第104-117页 |
| ·本章小结 | 第117-118页 |
| ·参考文献 | 第118-120页 |
| 第六章 由“Click反应”制得的多氮螯合型配体及其配合物 | 第120-139页 |
| ·引言 | 第120-122页 |
| ·相关合物的合成 | 第122-124页 |
| ·N-吡啶-2-基甲基-二炔丙基胺的合成 | 第122页 |
| ·苄基叠氮的合成 | 第122-123页 |
| ·化合物L的合成 | 第123页 |
| ·[CuCl_2L]·EtOH的合成 | 第123页 |
| ·[Fe(NCS)_2L]·MeCN的合成 | 第123-124页 |
| ·结果与讨论 | 第124-136页 |
| ·各化合物的合成 | 第124-125页 |
| ·化合物的谱学表征 | 第125-127页 |
| ·配体与化合物的电化学表征 | 第127-130页 |
| ·[CuCl_2L]·EtOH的结构表征 | 第130-133页 |
| ·[Fe(NCS)_2L]·MeCN的结构表征 | 第133-136页 |
| ·本章小结 | 第136-137页 |
| ·参考文献 | 第137-139页 |
| 附录 氮杂卡宾化合物作为配体应用于氢化酶模型化合物 | 第139-149页 |
| A.1 引言 | 第139-140页 |
| A.2 相关化合物的合成 | 第140-143页 |
| A.2.1 2,6-二溴甲基吡啶的合成(反应ⅰ) | 第140-141页 |
| A.2.2 化合物Im-1的合成(反应ⅱ) | 第141页 |
| A.2.3 2,6-二(亚甲基咪唑)吡啶的合成(反应ⅲ) | 第141页 |
| A.2.4 1,3-二溴甲基苯的合成(反应ⅳ) | 第141-142页 |
| A.2.5 化合物Im-2的合成(反应ⅴ) | 第142页 |
| A.2.6 1-苄基咪唑的合成(反应ⅵ) | 第142页 |
| A.2.7 化合物Im-3的合成(反应ⅶ) | 第142-143页 |
| A.3 结果与讨论 | 第143-145页 |
| A.3.1 咪唑盐的合成 | 第143-144页 |
| A.3.2 卡宾配合物的合成 | 第144-145页 |
| A.4 本章小结 | 第145-146页 |
| A.5 参考文献 | 第146-149页 |
| 致谢 | 第149-150页 |
| 攻读学位期间的研究成果 | 第150页 |
