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纳米金催化CO低温氧化及绿色还原新体系研究

摘要第8-11页
Abstract第11-14页
第一章 绪论第15-60页
    1.1 催化化学及其工业应用第15-18页
    1.2 贵金属的催化作用第18-21页
        1.2.1 铂族金属及银的催化作用第18-19页
        1.2.2 金的催化作用第19-21页
    1.3 影响金催化剂活性的主要因素第21-29页
        1.3.1 尺寸效应第21-23页
        1.3.2 载体效应第23-25页
        1.3.3 制备方法的影响第25-28页
        1.3.4 活化方式的影响第28-29页
    1.4 金催化CO氧化反应第29-36页
        1.4.1 活性中心的本质第29-32页
        1.4.2 CO氧化反应机理第32-36页
    1.5 金催化剂的应用第36-42页
        1.5.1 选择氧化反应第37-39页
            1.5.1.1 醇、醛的选择氧化第37-38页
            1.5.1.2 烯烃环氧化第38页
            1.5.1.3 胺选择氧化第38-39页
        1.5.2 选择加氢反应第39-42页
            1.5.2.1 金催化H_2直接加氢第39-40页
            1.5.2.2 金催化氢转移加氢第40-42页
    1.6 研究目的和内容第42-44页
        1.6.1 研究目的第42-43页
        1.6.2 研究内容第43-44页
    参考文献第44-60页
第二章 实验部分第60-73页
    2.1 原料和试剂第60-63页
    2.2 催化剂制备第63-65页
        2.2.1 载体制备第63页
        2.2.2 负载型金催化剂第63-65页
        2.2.3 负载型铂族贵金属催化剂第65页
    2.3 催化剂表征第65-68页
        2.3.1 比表面和孔径分布(BET)第65页
        2.3.2 等离子体发射光谱(ICP-AES)第65-66页
        2.3.3 X射线衍射(XRD)第66页
        2.3.4 透射电镜显微镜(TEM)第66页
        2.3.5 场发射高分辨透射电镜(HRTEM)第66页
        2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)第66-67页
        2.3.7 原位漫反射红外光谱(In-situ DRIFTS)第67-68页
        2.3.8 二氧化碳程序升温脱附(CO_2-TPD)第68页
        2.3.9 质谱跟踪Au/HAP前驱的热分解行为第68页
        2.3.10 ~1H核磁共振谱(~1HNMR)第68页
    2.4 活性测试第68-72页
        2.4.1 CO低温氧化反应活性测试第68-70页
        2.4.2 CO/H_2O为氢源的硝基直接亚胺化第70页
        2.4.3 Aza Diels-Adler反应第70页
        2.4.4 催化剂的回收及套用第70页
        2.4.5 甲酸为氢源的硝基还原到胺第70-71页
        2.4.6 甲酰苯胺的合成第71页
        2.4.7 苯并咪唑的合成第71-72页
    参考文献第72-73页
第三章 羟基磷灰石载金及其CO低温氧化研究第73-100页
    3.1 引言第73-74页
    3.2 羟基磷灰石负载的纳米金催化剂第74-83页
        3.2.1 催化剂的物理化学结构性质第74-75页
        3.2.2 XRD表征第75-76页
        3.2.3 TEM表征第76-77页
        3.2.4 XPS表征第77-79页
        3.2.5 催化剂活性和稳定性测试第79-83页
    3.3 原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)研究第83-87页
    3.4 讨论第87-93页
        3.4.1 影响催化剂初活性的原因探讨第87-88页
        3.4.2 影响催化剂稳定性的原因探讨第88-89页
        3.4.3 表面酸碱性对催化活性的影响第89-91页
        3.4.4 催化剂前驱物分解的差异研究第91-93页
    3.5 本章小结第93-94页
    参考文献第94-100页
第四章 预处理条件对Au/TiO_2结构及催化性能的影响第100-136页
    4.1 引言第100页
    4.2 Au/TiO_2催化剂强金属-载体相互作用(SMSI)研究第100-112页
        4.2.1 高温、低温还原对Au/TiO_2体相结构的影响第102-105页
        4.2.2 高温、低温还原对Au/TiO_2表面性质的影响第105-107页
        4.2.3 高温、低温还原对CO氧化及水相甲酸分解活性影响第107-109页
        4.2.4 讨论第109-112页
            4.2.4.1 HRTEM研究第109-111页
            4.2.4.2 原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)研究第111-112页
    4.3 预处理条件对Au/TiO_2结构及其CO低温氧化的影响第112-128页
        4.3.1 研究背景第112-113页
        4.3.2 预处理条件对催化剂体相结构的影响第113-115页
        4.3.3 预处理条件对催化剂表面结构的影响第115-118页
        4.3.4 预处理条件对催化剂CO氧化活性及稳定性的影响第118-121页
        4.3.5 催化剂活性讨论第121-126页
            4.3.5.1 高分辨透射电子显微镜研究第122-124页
            4.3.5.2 原位漫反射红外光谱的研究第124-126页
        4.3.6 催化剂稳定性讨论第126-128页
    4.4 本章小结第128-130页
    参考文献第130-136页
第五章 CO/H_2O为氢源的纳米金催化选择还原亚胺化第136-154页
    5.1 引言第136-137页
    5.2 纳米金催化CO/H_2O还原硝基制亚胺第137-148页
        5.2.1 H_2O的量对反应的影响第137-139页
        5.2.2 溶剂对反应的影响第139-140页
        5.2.3 载体对催化性能的影响第140-141页
        5.2.4 底物拓展第141-144页
        5.2.5 两步法Aza Diels-Alder反应第144-145页
        5.2.6 催化剂套用第145-148页
    5.3 本章小结第148-149页
    参考文献第149-154页
第六章 纳米金催化甲酸可控还原硝基研究第154-172页
    6.1 引言第154-156页
    6.2 纳米金催化甲酸可控还原硝基转化第156-167页
        6.2.1 催化体系的初步探索第156-157页
        6.2.2 不同载体载金催化性能的比较第157-159页
        6.2.3 溶剂对反应的影响第159-160页
        6.2.4 贵金属催化剂催化性能比较第160-161页
        6.2.5 硝基还原反应进程第161页
        6.2.6 甲酸为氢源还原硝基到胺第161-164页
        6.2.7 甲酸和硝基合成甲酰胺第164-165页
        6.2.8 甲酸和邻二硝基合成苯并咪唑第165-167页
    6.3 本章小结第167-168页
    参考文献第168-172页
第七章 总结与展望第172-176页
    7.1 研究总结第172-175页
    7.2 对下一步工作的建议第175-176页
个人简历第176-177页
论文发表情况第177-178页
致谢第178-179页

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