| 摘要 | 第4-6页 |
| ABSTRACT | 第6-7页 |
| 论文的主要创新与贡献 | 第8-13页 |
| 第1章 绪论 | 第13-41页 |
| 1.1 纳米催化剂 | 第13-14页 |
| 1.2 纳米金的相催化 | 第14-17页 |
| 1.2.1 金的均相催化 | 第14-16页 |
| 1.2.2 金的异相催化 | 第16-17页 |
| 1.3 金催化剂的应用 | 第17-27页 |
| 1.3.1 CO氧化反应 | 第17-21页 |
| 1.3.2 水煤气变换反应 | 第21-24页 |
| 1.3.3 烃类化合物的选择性氧化 | 第24-27页 |
| 1.4 金纳米催化剂的制备 | 第27-39页 |
| 1.4.1 沉积-还原法 | 第28-31页 |
| 1.4.2 预制金纳米胶体固定法 | 第31-33页 |
| 1.4.3 微凝胶外模板法 | 第33-36页 |
| 1.4.4 其他方法 | 第36-39页 |
| 1.5 研究背景、意义和主要研究内容 | 第39-41页 |
| 第2章 金纳米催化剂的制备和表征分析方法 | 第41-53页 |
| 2.1 引言 | 第41页 |
| 2.2 化学试剂 | 第41-42页 |
| 2.3 金纳米催化剂的制备 | 第42-47页 |
| 2.3.1 金前驱体Au(THT)Cl的制备 | 第42页 |
| 2.3.2 合成金纳米颗粒的配体 | 第42-44页 |
| 2.3.3 合成含有氨基功能团的金纳米胶体 | 第44页 |
| 2.3.4 合成含有氨基和钛氧基团的硅氧烷化合物 | 第44-46页 |
| 2.3.5 载体SiO_2的表面处理 | 第46页 |
| 2.3.6 制备Ti-O_x修饰的金纳米颗粒 | 第46-47页 |
| 2.4 纳米催化剂的表征及分析测试方法 | 第47-52页 |
| 2.4.1 核磁共振(NMR) | 第47-48页 |
| 2.4.2 透射电子显微镜(TEM) | 第48-49页 |
| 2.4.3 傅里叶转换红外光谱(FT-IR) | 第49页 |
| 2.4.4 X射线光电子能谱(XPS) | 第49页 |
| 2.4.5 漫反射紫外可见光(DRUV-Vis) | 第49-50页 |
| 2.4.6 电感耦合等离子体原子发射谱(ICP-AES) | 第50页 |
| 2.4.7 N_2吸附脱附曲线 | 第50页 |
| 2.4.8 动态光散射(DLS) | 第50-51页 |
| 2.4.9 X射线吸收光谱(XAS) | 第51页 |
| 2.4.10 催化剂性能测试 | 第51-52页 |
| 2.5 本章小结 | 第52-53页 |
| 第3章 氨基功能化硅氧烷低聚物制备亚纳米级金胶体的研究 | 第53-75页 |
| 3.1 引言 | 第53-54页 |
| 3.2 亚纳米级金胶体的合成 | 第54-61页 |
| 3.2.1 低聚物/化合物的合成 | 第54-60页 |
| 3.2.2 氨基功能化金胶体的合成 | 第60-61页 |
| 3.3 金前驱体与低聚物/化合物的相互作用 | 第61-66页 |
| 3.3.1 金前驱体的配体被氨基取代 | 第61-62页 |
| 3.3.2 Au(I)被还原成Au~0 | 第62-64页 |
| 3.3.3 Au的新配体出现 | 第64-66页 |
| 3.4 金胶体粒子稳定性及粒径 | 第66-72页 |
| 3.5 金胶体颗粒的催化活性 | 第72-74页 |
| 3.5.1 金胶体催化活性测试 | 第72页 |
| 3.5.2 金胶体与反应物的可及性 | 第72-74页 |
| 3.6 本章小结 | 第74-75页 |
| 第4章 TiO_x/Au反相催化剂的设计及其催化丙烷氧化反应的研究 | 第75-93页 |
| 4.1 引言 | 第75-76页 |
| 4.2 Ti_x/Au/SiO_2反相催化剂的制备 | 第76-81页 |
| 4.2.1 含氨基和钛氧基团硅氧烷化合物III的合成 | 第76-80页 |
| 4.2.2 Ti_x/Au/SiO_2反相催化剂的制备 | 第80-81页 |
| 4.3 Ti_x/Au/SiO_2反相催化剂的表征 | 第81-91页 |
| 4.3.1 TEM测定金颗粒的粒径 | 第81-82页 |
| 4.3.2 Au4f和Ti2p的XPS谱 | 第82-84页 |
| 4.3.3 DRUV-vis表征 | 第84-86页 |
| 4.3.4 XAS表征 | 第86-91页 |
| 4.4 Ti_x/Au/SiO_2催化丙烷氧化反应 | 第91-92页 |
| 4.4.1 丙烷选择性氧化测试 | 第91-92页 |
| 4.4.2 Au催化丙烷氧化反应机理 | 第92页 |
| 4.5 本章小结 | 第92-93页 |
| 第5章 可溶性金团簇的制备及其催化环辛烯选择性氧化的研究 | 第93-111页 |
| 5.1 引言 | 第93-94页 |
| 5.2 催化剂的合成 | 第94-95页 |
| 5.2.1 Au/SiO_2-A的合成 | 第94页 |
| 5.2.2 Au/SiO_2-B的合成 | 第94页 |
| 5.2.3 煅烧处理 | 第94页 |
| 5.2.4 ICP测试Au含量 | 第94-95页 |
| 5.3 催化测试 | 第95-98页 |
| 5.3.1 测试操作及流程 | 第95-96页 |
| 5.3.2 Au/SiO_2的催化测试 | 第96页 |
| 5.3.3 AuCl_3和AuCl的催化测试 | 第96页 |
| 5.3.4 转化率和选择率的计算 | 第96-97页 |
| 5.3.5 反应后的清洗流程 | 第97-98页 |
| 5.3.6 滴定法测定过氧化物 | 第98页 |
| 5.4 可溶性Au团簇的形成 | 第98-103页 |
| 5.4.1 不同金源催化剂催化环辛烯反应曲线 | 第98-99页 |
| 5.4.2 不同金源催化反应后的产物分布 | 第99-101页 |
| 5.4.3 可溶性Au团簇的形成 | 第101-103页 |
| 5.5 可溶性Au团簇的催化作用 | 第103-108页 |
| 5.5.1 Au前催化剂与滤液中可溶性Au的反应曲线比较 | 第103-104页 |
| 5.5.2 环辛烯过氧化物的形成 | 第104-105页 |
| 5.5.3 可溶性Au在反应中的作用 | 第105-107页 |
| 5.5.4 可溶性Au催化环辛烯氧化反应机理 | 第107-108页 |
| 5.6 用于其它体系的扩展 | 第108-109页 |
| 5.7 本章小结 | 第109-111页 |
| 第6章 可溶性金原子簇的光谱研究 | 第111-123页 |
| 6.1 引言 | 第111页 |
| 6.2 可溶性Au团簇溶液的制备 | 第111页 |
| 6.3 可溶性Au团簇的表征方法 | 第111-112页 |
| 6.3.1 高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM) | 第111-112页 |
| 6.3.2 荧光光谱 | 第112页 |
| 6.4 HAADF-STEM表征 | 第112-113页 |
| 6.5 荧光光谱分析 | 第113-121页 |
| 6.5.1 荧光光谱分析原理 | 第114页 |
| 6.5.2 不同溶剂的光电子发射光谱 | 第114-115页 |
| 6.5.3 含Au团簇的滤液激发光谱和发射光谱分析 | 第115-120页 |
| 6.5.4 可溶性铂团簇的光谱 | 第120-121页 |
| 6.6 本章小结 | 第121-123页 |
| 结论 | 第123-125页 |
| 参考文献 | 第125-151页 |
| 攻读博士学位期间发表的学术论文 | 第151-152页 |
| 致谢 | 第152-153页 |
