摘要 | 第6-7页 |
Abstract | 第7-8页 |
1 绪论 | 第21-50页 |
1.1 问题提出与研究意义 | 第21-22页 |
1.2 MOFs简介 | 第22-35页 |
1.2.1 MOFs的发展历程 | 第22-30页 |
1.2.2 MOFs的主要特征 | 第30-33页 |
1.2.3 MOFs的研究现状 | 第33-35页 |
1.3 MOFs的PSM | 第35-38页 |
1.3.1 PSM概述 | 第35-36页 |
1.3.2 PSM的应用 | 第36-38页 |
1.4 MOFs在催化中的应用 | 第38-46页 |
1.4.1 概述 | 第38-43页 |
1.4.2 MOFs催化剂 | 第43-44页 |
1.4.3 MOFs催化反应 | 第44-46页 |
1.5 烃类选择氧化 | 第46-48页 |
1.5.1 概述 | 第46-48页 |
1.5.2 环己烷选择氧化制KA油 | 第48页 |
1.5.3 甲苯选择氧化制苯甲醛 | 第48页 |
1.6 本文主要研究思路与内容 | 第48-50页 |
2 实验部分 | 第50-58页 |
2.1 实验原料 | 第50-51页 |
2.2 催化剂的制备 | 第51-55页 |
2.2.1 MOF的合成和活化 | 第51-53页 |
2.2.2 Au/MOF催化剂的制备 | 第53-54页 |
2.2.3 Salen-MOF催化剂的制备 | 第54页 |
2.2.4 Ag-Cu-BTC催化剂的制备 | 第54-55页 |
2.3 催化剂的表征 | 第55-56页 |
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第55页 |
2.3.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第55页 |
2.3.3 透射电镜(TEM/HRTEM) | 第55页 |
2.3.4 氮气吸附/脱附等温线 | 第55-56页 |
2.3.5 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP-AES) | 第56页 |
2.3.6 氢核磁共振波谱(~1H NMR) | 第56页 |
2.3.7 质谱(MS) | 第56页 |
2.3.8 热重分析(TGA) | 第56页 |
2.3.9 拉曼光谱(Raman) | 第56页 |
2.3.10 X射线光电子能谱(XPS) | 第56页 |
2.4 催化反应 | 第56-58页 |
2.4.1 环己烷选择氧化 | 第56-57页 |
2.4.2 甲苯选择氧化 | 第57-58页 |
3 Au/MOF催化剂的制备、表征及催化环己烷选择氧化性能 | 第58-77页 |
3.1 引言 | 第58-61页 |
3.1.1 纳米金催化概述 | 第58-61页 |
3.1.2 纳米金颗粒负载于MOF催化剂的研究 | 第61页 |
3.2 Au/MOF催化剂的表征 | 第61-67页 |
3.2.1 X射线衍射 | 第62-63页 |
3.2.2 傅立叶变换红外光谱 | 第63-64页 |
3.2.3 透射电镜 | 第64-66页 |
3.2.4 N_2物理吸附和电感耦合等离子体原子发射光谱分析 | 第66-67页 |
3.3 环己烷氧化反应条件的影响 | 第67-68页 |
3.3.1 反应温度的影响 | 第67页 |
3.3.2 O_2压力的影响 | 第67-68页 |
3.4 载体的影响 | 第68-70页 |
3.5 制备方法的影响 | 第70-71页 |
3.6 沉淀剂的影响 | 第71-72页 |
3.7 还原剂的影响 | 第72-74页 |
3.8 催化剂重复使用性能 | 第74-76页 |
3.9 本章小结 | 第76-77页 |
4 Salen-MOF催化剂的制备、表征及催化环己烷选择氧化性能 | 第77-93页 |
4.1 引言 | 第77-81页 |
4.1.1 M-salen催化概述 | 第77-78页 |
4.1.2 M-salen的固载 | 第78-80页 |
4.1.3 MOF作为M-salen的主体 | 第80-81页 |
4.2 Salen-MOF催化剂的表征 | 第81-87页 |
4.2.1 X射线衍射 | 第81-82页 |
4.2.2 傅立叶变换红外光谱 | 第82-83页 |
4.2.3 氢核磁共振波谱 | 第83-84页 |
4.2.4 质谱 | 第84-85页 |
4.2.5 电感耦合等离子体原子发射光谱分析 | 第85页 |
4.2.6 N_2物理吸附 | 第85-86页 |
4.2.7 热重分析 | 第86-87页 |
4.2.8 NH2-MIL-101(Al)-Sal-Co的XRD和FT-IR | 第87页 |
4.3 叔丁基过氧化氢在反应体系中的作用 | 第87-88页 |
4.4 不同MOF主体的影响 | 第88-89页 |
4.5 M-salen配合物不同金属中心的影响 | 第89-90页 |
4.6 催化剂重复使用性能 | 第90-92页 |
4.7 本章小结 | 第92-93页 |
5 Ag-Cu-BTC催化剂的制备、表征及催化甲苯选择氧化性能 | 第93-106页 |
5.1 引言 | 第93-96页 |
5.1.1 金属离子催化概述 | 第93页 |
5.1.2 MOF骨架金属离子催化 | 第93-96页 |
5.2 不同MOF在甲苯选择氧化制苯甲醛反应中的催化性能 | 第96-97页 |
5.3 Ag-Cu-BTC催化剂制备的影响因素 | 第97页 |
5.3.1 交换溶剂的影响 | 第97页 |
5.3.2 交换温度的影响 | 第97页 |
5.3.3 交换时间的影响 | 第97页 |
5.4 Ag-Cu-BTC催化剂的表征 | 第97-102页 |
5.4.1 元素分析(ICP) | 第97-98页 |
5.4.2 X射线衍射 | 第98-99页 |
5.4.3 傅立叶变换红外 | 第99页 |
5.4.4 Raman光谱 | 第99-101页 |
5.4.5 X射线光电子能谱 | 第101-102页 |
5.5 Ag-Cu-BTC催化剂的催化性能 | 第102-103页 |
5.6 Ag-Cu-BTC催化剂重复使用性能 | 第103-104页 |
5.7 引入其它元素到Cu-BTC的尝试 | 第104-105页 |
5.8 本章小结 | 第105-106页 |
6 结论与展望 | 第106-109页 |
6.1 结论 | 第106-107页 |
6.2 创新点摘要 | 第107页 |
6.3 展望 | 第107-109页 |
参考文献 | 第109-120页 |
致谢 | 第120-121页 |
作者简介 | 第121页 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第121-122页 |