第一章 前言 | 第1-32页 |
§1 表面有机金属化学概述 | 第9-25页 |
1 表面有机金属化学的研究背景 | 第9-10页 |
2 表面有机金属化学的理论基础 | 第10-17页 |
2.1 有机金属化合物与氧化物表面的反应 | 第11-14页 |
2.1.1 与表面羟基发生反应 | 第11-13页 |
2.1.2 与表面≡M-O-M≡发生反应 | 第13-14页 |
2.2 有机金属化合物与金属表面的反应 | 第14-15页 |
2.3 有机金属化合物与沸石分子筛表面的反应 | 第15-17页 |
2.3.1 有机金属化合物与沸石外表面的反应 | 第15-16页 |
2.3.2 有机金属化合物与沸石内表面的反应 | 第16-17页 |
3 表面有机金属化合物的结构和性质 | 第17-25页 |
3.1 形成单接枝表面有机金属化合物[≡SiOML_n] | 第18-20页 |
3.2 形成双接枝表面有机金属化合物[(≡SiO)_2ML_n] | 第20页 |
3.3 形成三接枝表面有机金属化合物[(≡SiO)_3ML_n] | 第20-21页 |
3.4 表面有机金属化合物的性质和催化活性 | 第21-25页 |
3.4.1 表面氢化锆上烷烃的氢解和稀烃的聚合 | 第21-22页 |
3.4.2 表面氢化钛上烷烃的氢解 | 第22-23页 |
3.4.3 表面氢化钽上烷烃的歧化 | 第23-24页 |
3.4.4 醛类的选择性加氢催化剂 | 第24-25页 |
3.4.4.1 柠檬醛的选择性加氢 | 第24页 |
3.4.4.2 1,3-丁二烯选择性加氢 | 第24页 |
3.4.4.3 丁烯醛的氢化 | 第24-25页 |
§2 沸石分子筛简介 | 第25-29页 |
1 沸石分子筛的结构和特性 | 第25-26页 |
2 沸石分子筛的应用 | 第26页 |
3 沸石分子筛表面修饰 | 第26-29页 |
3.1 经典改性技术-离子交换法 | 第27页 |
3.2 “瓶中船”和沸石内配位化学 | 第27-28页 |
3.3 蒸汽相浸渍法 | 第28页 |
3.4 化学蒸汽沉积(CVD) | 第28-29页 |
3.5 表面有机金属化学法(SOMC) | 第29页 |
§3 本论文的研究内容和目标 | 第29-32页 |
1 选题依据 | 第29-30页 |
2 研究内容 | 第30-31页 |
3 本论文的创新性 | 第31-32页 |
第二章 实验方法 | 第32-42页 |
§1 药品和试剂 | 第32-33页 |
§2 反应装置 | 第33-34页 |
§3 仪器 | 第34-36页 |
1 X射线粉末衍射(XRD) | 第34页 |
2 傅立叶红外光谱测定(FTIR) | 第34页 |
3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS) | 第34页 |
4 比表面积(BET)和孔结构测定 | 第34-35页 |
5 气相色谱 | 第35页 |
6 核磁共振(MAS NMR) | 第35页 |
7 ICPQ-100型电感耦合等离子体仪 | 第35页 |
8 光电子能谱(XPS) | 第35页 |
9 程序升温脱附(TPD)和程序升温还原(TPR)及脉冲吸附 | 第35-36页 |
10 TG和DTG分析 | 第36页 |
§4 实验方法 | 第36-42页 |
1 沸石分子筛的前处理 | 第36-37页 |
1.1 HY沸石 | 第36页 |
1.2 HZSM-5沸石分子筛 | 第36页 |
1.3 NaY沸石 | 第36页 |
1.4 Pt/NaY沸石 | 第36-37页 |
1.5 MCM-41的合成 | 第37页 |
2 表面接枝反应实验 | 第37-42页 |
2.1 烷基锡化合物在沸石分子筛表面羟基的接枝反应 | 第37-38页 |
2.2 HY与SnMe_4反应动力学测定 | 第38页 |
2.3 SnMe_4与Pt/NaY分子筛上铂金属的接枝反应 | 第38页 |
2.4 气相产物分析表征 | 第38-41页 |
2.5 固相产物分析表征 | 第41页 |
2.6 固相产物的催化活性评价 | 第41-42页 |
第三章 微孔沸石表面与烷基锡的反应 | 第42-78页 |
§3.1 SnMe_4在HY沸石超笼表面的接枝反应 | 第42-51页 |
1 引言 | 第42-43页 |
2 结果与讨论 | 第43-50页 |
2.1 SnMe_4与HY沸石超笼羟基的反应 | 第43-45页 |
2.2 SnMe_4与HY沸石超笼接枝反应动力学 | 第45-46页 |
2.3 接枝产物的结构和性能 | 第46-48页 |
2.4 性样品的热稳定性和吸附性能 | 第48-50页 |
3 本章小结 | 第50-51页 |
§3.2 不同烷基锡化合物在HY沸石超笼表面的接枝反应 | 第51-60页 |
1 引言 | 第51页 |
2 结果与讨论 | 第51-59页 |
2.1 SnR_4与HY超笼羟基的反应 | 第51-54页 |
2.2表面Sn物种的配位状态和价态 | 第54-55页 |
2.3 接枝样品的结构和性质 | 第55-58页 |
2.4 改性样品的热稳定性 | 第58-59页 |
3 本章小结 | 第59-60页 |
§3.3 Hβ沸石与甲基锡的反应 | 第60-69页 |
1 引言 | 第60页 |
2 结果与讨论 | 第60-68页 |
2.1 SnMe_4在Hβ沸石表面接枝反应的原位FTIR表征 | 第60-62页 |
2.2 接枝产物的结构和性能 | 第62-64页 |
2.3 接枝样品的~(13)C和~(119)SnNMR和XPS表征 | 第64-65页 |
2.4 SnMe_3/Hβ样品的TPD和TPR表征 | 第65-68页 |
3 本章小结 | 第68-69页 |
§3.4 ZSM-5分子筛与SnMe_4的接枝反应及性能 | 第69-78页 |
1 引言 | 第69-70页 |
2 结果与讨论 | 第70-77页 |
2.1 SnMe_4在ZSM-5沸石表面接枝反应的原位FTIR表征 | 第70-73页 |
2.2 接枝产物的结构和性能 | 第73-75页 |
2.3 接枝样品的XPS表征 | 第75-76页 |
2.4 SnMe_3/ZSM-5样品的TPD表征 | 第76-77页 |
3 本章小结 | 第77-78页 |
第四章 介孔分子筛表面与烷基锡的反应 | 第78-88页 |
§4.1 四甲基锡在MCM-41分子筛表面的接枝反应 | 第78-88页 |
1 引言 | 第78页 |
2 结果与讨论 | 第78-87页 |
2.1 SnMe_4在MCM-41表面接枝反应的原位FTIR表征 | 第78-80页 |
2.2 接枝样品的~(13)C和~(119)Sn NMR、DRS和XPS表征 | 第80-83页 |
2.3 SnMe_3/MCM-41样品的XRD及吸附性能 | 第83-84页 |
2.4 SnMe_3/MCM-41样品的TPD和TPR表征 | 第84-87页 |
3 本章小结 | 第87-88页 |
第五章 四甲基锡在Pt/NaY表面的接枝反应及其催化性能 | 第88-97页 |
1 引言 | 第88-89页 |
2 结果与讨论 | 第89-96页 |
2.1 SnMe_4与Pt/NaY沸石的接枝反应 | 第89-90页 |
2.2 接枝样品的~(13)C和~(119)Sn NMR表征 | 第90-91页 |
2.3 改性前后Pt/NaY分子筛吸附CO的IR表征 | 第91-92页 |
2.4 接枝样品的DRS和XRD及吸附性能 | 第92-94页 |
2.5 样品的CO-TPD和XPS表征 | 第94-95页 |
2.6 对糠醛加氢的催化性能 | 第95-96页 |
3 本章小结 | 第96-97页 |
结论 | 第97-99页 |
参考文献 | 第99-107页 |
个人简介 | 第107-109页 |
致谢 | 第109页 |