| 摘要 | 第1-6页 |
| ABSTRACT | 第6-10页 |
| 1 绪论 | 第10-18页 |
| ·甲醇氧化催化剂的研究意义 | 第10-11页 |
| ·甲醇催化氧化的研究现状 | 第11-15页 |
| ·Pt 基金属催化剂 | 第11-14页 |
| ·Pd 基金属催化剂 | 第14页 |
| ·Cu 基金属催化剂 | 第14-15页 |
| ·Ni 基金属催化剂 | 第15页 |
| ·电化学催化的量子化学研究 | 第15-17页 |
| ·本论文的主要研究内容及目的 | 第17-18页 |
| 2 理论基础和计算方法 | 第18-31页 |
| ·吸附的基本概念 | 第18页 |
| ·量子化学的发展 | 第18-20页 |
| ·密度泛函理论 | 第20-28页 |
| ·Thomas-Fermi 模型 | 第20-21页 |
| ·Hohenberg-Kohn 定理 | 第21-23页 |
| ·Kohn-Sham 方程 | 第23-24页 |
| ·交换相关泛函 | 第24-28页 |
| ·模型的选择 | 第28-29页 |
| ·簇模型 | 第28页 |
| ·平板模型 | 第28-29页 |
| ·分子的构型优化 | 第29-31页 |
| 3 甲醇的解离方式及其第一步反应中间产物的吸附 | 第31-41页 |
| ·引言 | 第31页 |
| ·计算模型和方法 | 第31-32页 |
| ·结果与讨论 | 第32-40页 |
| ·甲醇分子在Pd(111)表面的吸附 | 第32-33页 |
| ·孤立H 原子在Pd(111)表面的吸附 | 第33-34页 |
| ·CH_3O 在Pd(111)表面的吸附 | 第34页 |
| ·CH_3O 和H 在Pd(111)表面的共吸附 | 第34-35页 |
| ·CH_3 在Pd(111)表面的吸附 | 第35-36页 |
| ·OH 在Pd(111)表面的吸附 | 第36页 |
| ·CH_3 和OH 在Pd(111)表面的共吸附 | 第36-37页 |
| ·CH_2OH 在Pd(111)表面的吸附 | 第37-38页 |
| ·CH_2OH 和H 在Pd(111)表面的共吸附 | 第38页 |
| ·甲醇初始解离步骤的机理研究 | 第38-40页 |
| ·小结 | 第40-41页 |
| 4 外加电场对甲醇吸附构型变化的影响 | 第41-45页 |
| ·引言 | 第41页 |
| ·计算模型和方法 | 第41-42页 |
| ·结果与讨论 | 第42-44页 |
| ·甲基端靠近Pd(111)表面的吸附 | 第42-43页 |
| ·羟基端靠近Pd(111)表面的吸附 | 第43-44页 |
| ·小结 | 第44-45页 |
| 5 酸碱介质对甲醇分子反应活性的影响 | 第45-54页 |
| ·引言 | 第45页 |
| ·计算模型和方法 | 第45-46页 |
| ·结果与讨论 | 第46-53页 |
| ·纯水在金属表面的吸附 | 第46-47页 |
| ·中性环境中甲醇的反应活性研究 | 第47-48页 |
| ·酸性环境中甲醇的反应活性研究 | 第48-49页 |
| ·碱性环境中甲醇的反应活性研究 | 第49-53页 |
| ·小结 | 第53-54页 |
| 6 结论与展望 | 第54-56页 |
| ·结论 | 第54-55页 |
| ·展望 | 第55-56页 |
| 致谢 | 第56-57页 |
| 参考文献 | 第57-63页 |
| 附录 | 第63-65页 |